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南京大学潘丙才教授课题组在选择性高级氧化技术原理研究方面取得进展
文章来源: 环境功能材料与水污染控制     发布日期: 2021-04-06    浏览: 5675

以游离态羟基自由基(HO?)为活性物种的芬顿及类芬顿技术是常规水处理的主要技术之一。然而,在深度水处理领域,由于实际水体中广泛存在的天然有机质及卤素离子易与目标污染物竞争消耗HO?,不仅导致氧化剂利用率降低,还可能产生有毒的含卤副产物。开发具有选择性催化氧化能力的高级氧化技术具有重要的环境意义,但目前相关研究处于起步阶段,仍存在很大的技术挑战。

南京大学潘丙才教授课题组在前期研究基础上(Water Res. 2018,137, 37-46),以选择性吸附耦合界面氧化为基本思路,发展了以碳纳米管络合Fe(III)(Fe-OCNT)为催化剂的类芬顿体系,其中催化剂基体OCNT表面键联大量羧基并可稳定络合Fe(III)

以三类带有不同电性(即正电、负电和电中性)的有机分子作为模型污染物来验证Fe-OCNT在H2O2体系中的选择性氧化能力,结果表明,Fe-OCNT/H2O2体系仅选择氧化能被碳管负电性表面吸附的正电性有机物。该体系还展现出优异的抗阴离子(Cl-、NO3-、SO42-、HCO3-和Br-)干扰能力,而这些阴离子已被广泛证明对游离态HO?具有显著的干扰效应。

叔丁醇(TBA)捕获实验、EPR测试、甲基苯基亚砜(PMSO)氧化产物分析、拉曼测试等证明,该体系中不存在游离态的HO?、高价铁和表面原子氧,氧化氘替代实验也表明单线态氧(1O2)不是主要活性物种。进一步基于PMSO和对苯二甲酸的加羟基产物分析结果,我们推测该体系中主要活性物种可能是表面吸附态HO?。乙二胺四乙酸和1,10-邻菲咯啉抑制实验结果验证,这些吸附态HO?由碳管表面络合态铁与H2O2之间的类芬顿反应产生。该研究为实现水中目标污染物的选择性催化氧化提供了新思路。

研究成果以“Selective Interfacial Oxidation of Organic Pollutants in Fenton-like System Mediated by Fe(III)-adsorbed Carbon Nanotubes”为题在线发表于环境催化领域知名学术期刊Applied Catalysis B: Environmental(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120193)。

论文第一作者为博士生陈磊,通讯作者为潘丙才教授,钱杰书教授,共同作者包括博士生汪舒、杨志超助理研究员。研究得到了国家自然科学基金以及江苏省自然科学基金的资助。


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