工业水处理, 2021, 41(5): 8-14 doi: 10.11894/iwt.2020-0515

• 专论与综述 •

全程自养脱氮工艺的研究与工程应用展望

王超超,1, 张星星1, 王垚1, 汪宇光1, 夏云康1, 吴鹏,1,2,3

Prospects of research and engineering application for completely autotrophic nitrogen removal over nitrite technology

Wang Chaochao,1, Zhang Xingxing1, Wang Yao1, Wang Yuguang1, Xia Yunkang1, Wu Peng,1,2,3

通讯作者: 吴鹏, 博士, 教授。E-mail: wupengniu@126.com

收稿日期: 2021-03-2  

基金资助: 国家自然科学基金项目.  51578353
江苏省自然科学基金项目.  BK2016035
江苏省高校优秀中青年教师和校长境外研修计划

Received: 2021-03-2  

作者简介 About authors

王超超(1995-),硕士E-mail:wang3295634910@126.com , E-mail：wang3295634910@126.com

Abstract

Completely autotrophic nitrogen removal over nitrite(CANON) is favored by researchers for its advantages of no carbon source, high denitrification efficiency and saving on infrastructure and operating costs, which is regarded as a new wastewater biological denitrification technology with great engineering application prospect. The reaction principle, the research and application status of CANON technology was reviewed, and the application obstacles were analyzed. Then the coupling technologies based on CANON technology were summarized. The bottleneck of CANON technology engineering application and the future development direction of CANON technology were proposed.

Keywords： completely autotrophic nitrogen removal over nitrite ; anaerobic ammonium oxidation ; biological nitrogen removal ; coupling technology ; engineering application

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本文引用格式

王超超, 张星星, 王垚, 汪宇光, 夏云康, 吴鹏. 全程自养脱氮工艺的研究与工程应用展望. 工业水处理[J], 2021, 41(5): 8-14 doi:10.11894/iwt.2020-0515

Wang Chaochao. Prospects of research and engineering application for completely autotrophic nitrogen removal over nitrite technology. Industrial Water Treatment[J], 2021, 41(5): 8-14 doi:10.11894/iwt.2020-0515

作为目前最具有应用前景的废水生物脱氮技术，厌氧氨氧化（Anammox）工艺一直都是科研工作者的研究热点。近些年，为了加快Anammox工艺的工程应用进程，国内外研究人员研发了诸如反硝化氨氧化工艺（DEAMOX）、全程自养脱氮（CANON）、限制自养硝化反硝化（OLAND）等新型生物脱氮工艺。在这些工艺中，CANON工艺因在经济可行性和环境可持续性方面展现出的巨大优势而备受青睐〔1〕。目前，该工艺已被成功地应用于污泥消化液、垃圾渗滤液、粪便沼液等富氨废水的处理中并且取得了优异的脱氮效果〔2-3〕。然而受制于诸如有机物、反应基质等因素〔4〕，CANON工艺仍无法实现在市政污水中的规模化应用。为此，一些旨在推动其应用进程的由CANON工艺发展而来的耦合工艺便应运而生。

笔者综述了近年来CANON工艺的最新研究进展，总结了研究与工程应用现状并提出了CANON工艺未来的发展方向，旨在为加快和推广CANON的工程应用提供参考借鉴。

1 CANON工艺原理与应用现状

1.1 CANON工艺原理

CANON工艺脱氮依赖于短程硝化与厌氧氨氧化2个连续的转化过程，在短程硝化过程中，氨氧化细菌（AOB）在好氧环境氧化部分氨氮为亚硝酸盐，然后在厌氧氨氧化阶段，厌氧氨氧化菌（AnAOB）在厌/缺氧条件以剩余氨氮为电子供体，生成的亚硝酸盐为电子受体，直接反应产生氮气和少量硝态氮。CANON工艺原理〔5〕见图 1。

图1

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图1   CANON工艺原理

AMO—氨单加氧酶；HAO—羟胺氧化还原酶；
NXR—亚硝酸盐氧化还原酶；NIR—亚硝酸盐还原酶；
HZS—联氨合成；HDH—联氨脱氢酶


1.2 CANON工艺研究与应用现状

自CANON工艺诞生以来受到研究人员的广泛关注，而且近几年该工艺的研究热度也呈大幅上升的趋势〔6〕。A. D. Pereira等〔7〕在10 L SBR反应器内通过降低空气流量和增加缺氧时间成功启动了CANON工艺并将其用于厨余垃圾消化液的处理。Zhao Liu等〔8〕在实验室厌氧颗粒污泥膨胀床（EGSB）反应器内通过电位强化CANON工艺处理垃圾渗滤液，结果表明，在电位差为0.06 V时，系统取得了最佳的脱氮效果，此时总氮去除率达到了71.9%。

中试规模下的研究对于CANON工艺的工程应用至关重要。M. Hoekstra等〔9〕为了探究CANON工艺处理主流市政污水的可行性，在Dokhaven污水厂内运行了中试CANON装置，结果表明，在夏季〔（23.2±1.3）℃〕稳定运行过程中，总氮容积去除负荷达到了（0.223±0.029）kgN/（m3·d），而在冬季〔（13.4± 1.1）℃〕则降至（0.097±0.016）kgN/（m3·d），并且在CANON工艺跨越整个温度范围的运行过程中，受益于系统的低氧条件，较好地抑制了NOB的活性。Y. Jo等〔10〕开发了上流式双床凝胶载体反应器（UDGR），在此基础上验证了CANON工艺处理低氨氮废水的可行性，发现在将硝化污泥和富集培养后的厌氧氨氧化污泥一同接种到UDGR反应器培养后很快便成功启动了CANON工艺，并且在进水氮负荷低于0.17 kgN/（m3·d）时，实现了90.1%的总氮去除率，这说明了基于UDGR反应器的CANON工艺能够有效处理低氨氮废水。周家中等〔11〕基于中试MBBR反应器实现了CANON工艺的启动与稳定运行，随后将其用于污泥消化液的处理，结果表明，当调控进水消化液氨氮质量浓度为650~800 mg/L、C/N < 0.4、TN介于700~900 mg/L时，总氮去除负荷为0.9 kgN/（m3·d），氨氮和总氮的去除率分别为91%和85%。

目前已有不少CANON工艺在工程规模下的应用实例，如Xiaoyu Han等〔12〕在北京高碑店污水厂污泥滤液的侧流处理过程中建立了稳定的处理规模达到2 500 m3/d的泥膜共生一体式厌氧氨氧化工艺（IFAS-CANON），并且发现当污泥滤液进水氨氮质量浓度为1 407 mg/L、C/N为1.43±0.3时，工艺平均容积负荷保持在0.28 kgN/（m3·d）以上，脱氮率则维持在85%以上，此外得益于侧流IFAS-CANON工艺的建立，污水厂主流总氮质量浓度下降了4.4 mg/L。新加坡樟宜污水厂是CANON工艺在主流应用中的一次成功尝试，该再生水厂在采用分步进料活性污泥法的基础上达到了80万m3/d的处理规模，通过在HRT为5.6 h、SRT为6 d、温度为28~32 ℃的基础上优化工艺运行条件，确保了好氧区内AOB作为优势菌群进行部分硝化进而实现了76.0%的亚硝酸盐积累，厌氧区内AnAOB作为优势菌种同步完成脱氮（37.5%的脱氮贡献率），此外与其他再生水厂相比，樟宜再生水厂在达到良好出水效果的同时也实现了降低能耗的目的〔13〕。

综合来说，目前CANON工艺在污水处理方面的研究与应用颇多，但若要实现未来CANON工艺在市政污水中的规模化应用仍需克服以下障碍〔6, 14-16〕：（1）有机物的冲击；（2）亚硝酸盐氧化菌（NOB）的抑制；（3）溶解氧（DO）的调控；（4）游离氨（FA）与游离亚硝酸（FNA）抑制。

2 CANON工艺面临的问题分析

2.1 有机物

2.1.1 有机物的影响

研究认为，有机物对自养AnAOB具有抑制和毒害作用，但这种不利影响并非是绝对的，如以乙酸盐和葡萄糖为代表的小分子有机物只有在高浓度下才会显现出对AnAOB的抑制作用〔17〕。有机物对AnAOB的影响具有两面性：一方面，小分子有机物如丙酸等能够有效刺激AnAOB的有机代谢特性；另一方面，以醇类为代表的复杂有机物则会抑制AnAOB的活性〔18〕。综合来说，只有低浓度下小分子有机物能够对CANON工艺起促进作用，主要体现在有效提升了系统的反硝化活性。

2.1.2 C/N

对于CANON工艺，控制C/N在适宜范围内是其长期保持稳定状态的重要条件〔19〕。目前关于CANON工艺的适宜C/N范围众说纷纭。如M. K. H. Winkler等〔20〕在探究挥发性脂肪酸对CANON系统的影响研究中发现，当C/N < 0.5时系统实现了高效稳定运行，并且此时系统内自养菌的竞争力远远大于异养菌。付昆明等〔21〕在将CANON系统C/N由0.5提升至2的过程中发现，随着C/N的升高，系统TN去除率也在不断上升，并且在C/N为2时达到最大（此时为59.92%）。随着研究的不断深入，M. Laureni等〔22〕发现当控制DO为0.15~0.18 mg/L、温度为15 ℃时，CANON工艺实现了对市政污水（C/N=3.29）的有效处理，对应的去除负荷为30 mgN/（L·d）。笔者认为造成适宜C/N范围说法不一的原因可能是由于厌氧氨氧化菌存在多种代谢途径，即厌氧氨氧化菌能够进行混合营养代谢，如前所述，当进水含有乙酸、丙酸、葡萄糖等有机物时，厌氧氨氧化菌能够通过多种有机营养代谢途径分解以上有机物来增强自身活性，继而可在相对较高C/N下取得良好的脱氮效果。此外，CANON系统中存在的异养脱氮作用也是不可忽略的因素，H. Al-Hazmi等〔23〕研究发现，在C/N由1升至3的过程中，系统的脱氮率逐步上升，异养菌的活性明显提高，相对的AOB和AnAOB的活性却下降了，这说明了此时系统异养脱氮率正逐步提升，相对的自养脱氮率逐步下降，并且异养脱氮能力的提升速度高于自养脱氮能力下降的速度；当C/N=3时，脱氮系统出现崩溃现象，脱氮率骤降。由以上分析可知，在确保自养脱氮系统处于稳定状态时，通过相对较高C/N下异养脱氮能力的提升也有可能使CANON工艺取得良好的脱氮效果。

2.2 NOB

建立AOB与AnAOB良好协同脱氮作用的同时，抑制NOB活性对于CANON工艺的高效稳定运行极为重要〔24〕。目前，以常规限氧操作为代表的传统NOB抑制方法在侧流CANON处理市政污水中已取得良好的抑制效果，然而在低温、低氨氮的主流CANON处理市政污水中这些抑制手段却无法很好地发挥作用〔25〕。针对于此，研究者们开发了基于主流条件下NOB的抑制手段。

在全程自养脱氮系统中，AnAOB主要生长于Anammox生物膜和颗粒污泥中，而AOB和NOB主要分布于絮体污泥中。M. Laureni等〔26〕利用絮体污泥中AOB和NOB生长速率的差异，通过控制絮体污泥SRT介于AOB和NOB的世代时间之间，从而实现了絮体污泥中NOB的选择性去除。相较于NOB，AOB由厌氧期到好氧期的滞后时间更短并且对于氧环境变化的适应能力更强，故而采用间歇曝气方式也不失为一种抑制NOB过度生长的有效手段〔19, 27〕。研究发现〔28〕，当市政污水中FA不足以抑制NOB时，投加适量的有机物可以在促进系统脱氮的同时有效地抑制NOB活性。此外，联氨等化学药剂的使用也能够有效地抑制NOB的生长〔29〕。

2.3 DO

DO是CANON工艺在市政污水处理中成功启动和运行的重要影响因子。鉴于AOB和NOB对氧的半饱和系数以及氧环境变化的适应能力有较大差异，同时考虑到AnAOB的严格厌氧特性，DO的浓度和曝气策略将直接决定AOB能否超越NOB成为硝化阶段的优势菌种以及AnAOB能否稳定发挥脱氮作用，这在很大程度上影响了稳定亚硝化过程的建立，同时也进一步影响了CANON系统的脱氮性能。目前，低氧操作和间歇曝气策略已被证实是实现市政污水处理中CANON工艺成功启动与运行的有效手段之一〔5, 28〕，其能够有效地促进AOB的生长并实现对NOB的良好抑制，即保证了稳定的亚硝化过程。但与此同时也会不可避免地对AnAOB产生短暂的可逆性抑制作用。针对于此，已有研究发现〔12, 30-31〕，基于生物膜或颗粒污泥的CANON系统可以避免这种抑制作用，CANON工艺生物膜模型〔32〕见图 2。

图2

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图2   CANON工艺生物膜模型


由图 2可知，这是因为，生物膜和颗粒污泥的内外分层结构为处于其内部的AnAOB创造了稳定的厌氧环境。Xiaoyu Han等〔12〕通过控制DO为0.1~0.3 mg/L，快速建立了稳定的亚硝化过程而后通过接种厌氧氨氧化生物膜实现了侧流CANON工艺的启动与运行，高通量测序表明此时AOB和AnAOB的丰度分别为1.4%和17.9%，并且AnAOB主要处于生物膜内。Weigang Wang等〔30〕在生物膜-CANON系统中采用间歇曝气并以DO微电极（曝气阶段）和亚硝酸盐积累量（非曝气阶段）作为监控指标来实时调节曝气时间，从而实现了系统在低温、低氨氮进水中的稳定运行，并且成功地将NOB抑制在较低的水准。孙延芳等〔31〕在接种厌氧氨氧化颗粒污泥的基础上通过不断提高间歇曝气的曝气时间并同时缩短沉淀时间，实现了颗粒污泥CANON工艺的快速启动。

2.4 FA、FNA

氨氮和亚硝态氮作为CANON工艺的反应基质，当其浓度过高时会对CANON系统产生不利的影响，这种不利影响的直观体现便是水中高浓度FA和FNA对系统脱氮功能微生物的抑制〔33-34〕。目前围绕高浓度FA和FNA抑制作用的解除，科研人员已展开了大量研究。

水中FA、FNA与反应基质间的相互转化是一个基于pH的动态平衡过程〔35〕，并且该过程可用以下化学平衡方程式来表示：NH4+NH3+H+，NO2-+H+HNO2。不难看出，适当降低pH以增加水中H+浓度可有效地控制水中FA的生成；相对的，可适当增加pH来降低水中FNA的浓度。此外，也可以通过改变反应基质浓度来降低FA和FNA的抑制作用。基质浓度的改变一般由两方面入手：一方面，针对进水中高浓度反应基质（往往是氨氮），可通过提升曝气、减少排泥等促进亚硝化过程的手段来加快反应基质的消耗或者减少进水以避免反应基质的进一步积累；另一方面，对于反应过程中由于某些因素造成的高浓度亚硝态氮的积累，可围绕亚硝态氮的积累机制来解决，比如暂时停止曝气以限制亚硝化过程同时促进厌氧氨氧化过程。此外有研究发现〔36〕，基于颗粒污泥系统的CANON工艺凭借颗粒结构对反应基质的传质阻力也能在一定程度上降低FA和FNA的不利影响。

3 基于CANON工艺的耦合工艺

在诸多基于CANON工艺的耦合工艺中，HRAS（High Ratio Activated Sludge）-CANON工艺和SNAD（Simultaneous Partial Nitrification，Anammox and Deni- trificaton）工艺作为2种典型的耦合工艺有着较多的研究与工程应用实例，故而笔者就这2种耦合工艺展开论述。

3.1 HRAS-CANON工艺

HRAS-CANON组合工艺作为A-B工艺的一种具体体现，该工艺的出现有效地解决了CANON工艺在高C/N市政污水中的难以直接应用的问题〔5〕。HRAS-CANON工艺〔37〕见图 3。

图3

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图3   HRAS-CANON工艺


由图 3可知，HRAS-CANON工艺包含2个阶段：首先HRAS系统通过生物吸附和沉淀过程来实现碳的预捕获，以便于为后续脱氮工艺提供合适的C/N和实现能源的最大化回收；而后由CANON工艺对预处理后产生的具有适宜C/N的市政污水进行脱氮处理。HRAS具有强大的碳捕获能力，可在较短的SRT和HRT下实现对碳的快速回收并随后将其导入侧流厌氧产甲烷过程〔38〕，这符合污水厂能源中和的新理念，故而HRAS-CANON工艺在市政污水处理中具有良好的应用前景。

Mingsheng Jia等〔39〕借助平面建模手段评估了HRAS-CANON工艺在主流市政污水处理中的运行，发现当控制HRAS段的DO、SRT分别处于0.3~0.5 mg/L、0.3~0.5 d时往往能够实现碳的最大捕获和出水最小C/N，并在长期的动态模拟运行过程中发现，当调控HRAS工艺段出水C/N处于1.3~4.3同时将CANON工艺段的温度保持在10~20 ℃时，厌氧氨氧化依旧作为主要的脱氮途径，这说明了HRAS- CANON工艺能够适应主流市政污水处理条件。史勤等〔40〕考察了常温条件下HRAS-CANON工艺应用于市政污水处理时的运行效果，整个系统进水参数：COD为120~380 mg/L、TN为26.7 mg/L、NH4+-N为18.7 mg/L，在经过HRAS段（HRT为20 min、SRT为7 d、DO为2 mg/L）的吸附处理后，实现了60%的碳捕获并且将该段出水C/N保持在1.6左右，随后HRAS段出水进入CANON工艺脱氮段，在温度为25 ℃，DO为0.1 mg/L，间歇曝气的条件下，CANON工艺实现了稳定运行，处理后出水COD < 50 mg/L、TN < 15 mg/L，符合国家一级A排放标准。Dokhaven污水厂的HRAS段在SRT为0.3 d、HRT为1 h的条件下，实现了出水中90%的BOD截留。以此为进水，T. Lotti等〔41〕评估了CANON工艺在一个中试推流式反应装置内的运行效果，在（19±1）℃条件下经过10个月的运行，CANON系统平均脱氮负荷和氨氮转化负荷并不低于传统活性污泥法，分别为18.2 mgN/（L·d）和315 mgN/（L·d）。

3.2 同步亚硝化、厌氧氨氧化和反硝化（SNAD）工艺

SNAD工艺是由CANON工艺发展而来的一项极具应用前景的高效脱氮工艺〔42〕。该工艺凭借反硝化过程不仅实现了89%以上的TN去除率，还可通过对水中可降解有机物的利用，在降低出水有机物浓度的同时减轻有机物对自养菌的抑制。目前SNAD工艺已走出实验室成功应用于对实际废水的处理中，近些年SNAD工艺的研究与应用见表 1。

表1   SNAD工艺的研究与应用

反应器（规模）污泥形式类别进水运行条件运行效果参考文献
TN/（mg·L-1）COD/（mg·L-1）C/N曝气模式DO/（mg·L-1）温度/℃TN去除率/%COD去除率/%
SBBR（10 L）生物膜生活污水50100~300≥2间歇曝气0.2~0.83089.299.2〔42〕
SBR（1 400 m3）颗粒污泥污泥消化上清液6503000.5好氧/缺氧< 0.83094.637〔43〕
SBR（10 L）悬浮污泥生活污水350~550100~1503~3.5厌氧/好氧/缺氧0.2~0.430±186.177〔44〕
MBBR（832 m3）生物膜/悬浮污泥污泥消化上清液1 460~1 750500~8000.32连续曝气0.3~0.527~3070>40〔45〕
SBBR（10 L）生物膜生活污水未知118~2212.1~3.6厌氧/好氧/缺氧0.5~1.112.8~2788.2未提及〔46〕
SBBR（10 L）生物膜垃圾渗滤液2 024±241 026±140.5间歇曝气2.2~2.430±190.7~94.946.2~67.7〔47〕
SBR（10 L）颗粒污泥垃圾渗滤液2 3001 900±2001间歇曝气< 0.228±0.399±0.177.08〔48〕
IFAS（8.0 L）生物膜/悬浮污泥市政污水5020~1300.5~2.5间歇曝气0.425±272±288〔49〕
曝气池（384 m3）颗粒污泥垃圾渗滤液6345540.87连续曝气0.330~337628〔50〕
SBR（89.5 L）生物膜生活污水701802.57间歇曝气>53080~90未提及〔51〕

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4 展望

启动时间过长、生物质流失和运行稳定性是限制CANON工艺在市政污水处理中应用的瓶颈〔52〕。随着研究水平的不断提高，生物膜和颗粒污泥系统已被证实是克服上述瓶颈的有效方案〔53〕，并且在现阶段的工艺应用实例中以上2种污泥系统也已被广泛的使用。如T. Lotti等〔41〕利用颗粒污泥系统实现了主流CANON工艺的快速启动，并且在洗脱NOB和异养菌的过程中实现了颗粒污泥的有效截留。Jianhua Zhang等〔46〕于实际生活污水的处理过程中借助SBBR反应器成功实现了厌氧氨氧化菌的富集以及相关生物质的截留。此外，基于颗粒污泥或生物膜系统的CANON工艺在面对不利的生境时也表现出更强的抵抗力，这一点在前文所提及的文献中已有所体现〔12, 30-31, 36〕。综合来说，生物膜和颗粒污泥系统是未来实现主流污水CANON工艺规模化应用的主要形式，且探究更多的工程实践可控策略和多类型氮转化微生物机理是CANON工艺未来的研究方向。

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