工业水处理, 2021, 41(5): 114-118 doi: 10.11894/iwt.2020-0705

• 试验研究 •

同步硝化反硝化好氧颗粒污泥的快速培养

郑焕焕,, 李海松,

Rapid cultivation of aerobic granular sludge with simultaneous nitrification and denitrification

Zheng Huanhuan,, Li Haisong,

通讯作者: 李海松, 副教授。E-mail: lihai0011@sina.com

收稿日期: 2021-03-20  

基金资助: 河南省产学研合作项目.  22140006

Received: 2021-03-20  

作者简介 About authors

郑焕焕(1994-),硕士研究生电话:18838918991,E-mail:2679606391@qq.com , E-mail：2679606391@qq.com

Abstract

Two reactors R0 and R1 were established to cultivate aerobic granular sludge, and biochar was added to R1 to promote the formation of granular sludge. The results showed that adding 1.5 g/L biochar could accelerate the granulation process, and the granular sludge with biochar as the nucleus was formed at the 11th day. Compared with R0, the granular sludge structure in R1 was denser, and its surface was smoother. However, adding biochar had no obvious influence on the performance of the reactor. The COD and total nitrogen removal efficiencies of both two reactors reached over 95% and 65%. Meanwhile, there had no accumulation of NO3--N and NO2--N in the reactor during a cycle, indicating both reactors achieved simultaneous nitrification and denitrification.

Keywords： biochar ; aerobic granular sludge ; nucleus ; simultaneous nitrification and denitrification

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本文引用格式

郑焕焕, 李海松. 同步硝化反硝化好氧颗粒污泥的快速培养. 工业水处理[J], 2021, 41(5): 114-118 doi:10.11894/iwt.2020-0705

Zheng Huanhuan. Rapid cultivation of aerobic granular sludge with simultaneous nitrification and denitrification. Industrial Water Treatment[J], 2021, 41(5): 114-118 doi:10.11894/iwt.2020-0705

氮元素在自然界广泛存在，大量的氮类化合物进入天然水体不仅使水体恶化，影响旅游业、养殖业以及渔业的发展，而且对人体的健康及动植物的生长存在严重的危害，因此，水中氮的去除刻不容缓。同步硝化反硝化生物脱氮（SND）是一种经济有效的生物脱氮技术，其原理是通过内层缺氧区反硝化作用，将氨氮在污泥外部好氧区形成的NOx-转化为N2，从而达到脱氮的目的，与传统生物脱氮工艺相比，

此工艺具有脱氮效率高、节约成本等优点〔1-2〕。好氧颗粒污泥（AGS）是在好氧条件下自我凝聚形成的微生物聚集体〔3〕，由于AGS具有一定的粒径，其三维结构沿径向产生溶解氧（DO）和底物浓度梯度，导致不同类型微生物的分层和代谢，分为好氧区、缺氧区和厌氧区〔4〕。AGS的这种特性为SND提供了有利的条件〔5〕。用絮状污泥培养好氧颗粒污泥通常需要较长的启动期，并且形成的颗粒污泥稳定性差、易解体，这些缺点阻碍了该技术在实际废水处理中的应用〔6〕。目前，大量的研究集中于添加晶核来促进AGS的形成，缩短造粒的启动时间，例如投加Ca2+〔7〕、颗粒活性炭〔8-9〕、颗粒污泥〔10〕、黄壤〔11〕等。Dejin Zhang等〔12〕利用生物质炭作为晶核成功培养出可以降解吡啶的AGS，并取得了一定的成果。但对于生物质炭作为晶核培养同步硝化反硝化颗粒污泥的研究还较少。

本研究建立SBR反应器，利用絮状活性污泥，通过投加颗粒生物质炭作为其晶核诱导AGS的形成，考察在颗粒污泥培养过程中生物质炭对污泥性状、颗粒化程度以及对反应器性能的影响。

1 材料与方法

1.1 实验装置与流程

本实验建立2个完全相同的序批式反应器（SBR）R0、R1，反应器由有机玻璃柱制成，其工作体积为4 L，内径为8 cm、高为80 cm。反应器运行流程由自动控制装置进行控制。每天运行4个周期，每个周期时间为6 h，其中进水30 min，曝气289 min，沉淀10 min，排水30 min，闲置1 min。通过蠕动泵从反应器底部缓慢进水，利用曝气泵进行底部曝气，曝气量为1.5 L/min。每个周期结束时，反应器DO在5 mg/L以上。设置2个反应器，其中R0为空白对照、R1投加颗粒生物质炭（粒径为0.2 mm），投加量为1.5 g/L，生物质炭由脱水污泥烘干后在管式炉内高温（700 ℃）煅烧2 h而成。

1.2 实验进水与接种污泥

本实验用水为模拟废水，其组成为自来水加乙酸钠、氯化铵、磷酸二氢钠和盐酸等，进水水质保持稳定：COD为（1 000±20）mg/L，NH4+-N为（200±10）mg/L，TP为15 mg/L，pH为7.5左右。接种污泥为郑州市五龙口污水处理厂二沉池絮状污泥，污泥颜色呈棕褐色，SVI30为110 mL/g，污泥质量浓度为3 500 mg/L。反应器运行之前，对接种污泥饥饿曝气，污泥驯化至其呈黄褐色为止。本实验采用加热棒使反应器内水温维持在28 ℃。

1.3 分析方法

水样先在7 000 r/min条件下离心5 min，之后经0.45 μm滤膜过滤后进行水质分析。分别利用纳氏试剂分光光度法、紫外分光光度法和N-（1-萘基）-乙二胺光度法测定NH4+-N、NO3--N和NO2--N；采用重铬酸钾法测定COD〔13〕；pH用PHB-4型便携式pH计直接测定；通过光学显微镜观察并用数码相机记录污泥形态的变化。

1.4 胞外聚合物的提取与测定

污泥胞外聚合物（EPS）采用热提取法提取：取25 mL污泥样品于离心管中，用0.9%的NaCl溶液清洗污泥样品，在4 ℃，7 000 r/min下离心5 min，重复2次。污泥样品溶解于0.9%的NaCl溶液中，放置于70 ℃恒温水浴中加热30 min，提取EPS。将加热后的混合液7 000 r/min下离心3 min，上清液经过过滤用于EPS含量分析。EPS中的多糖（PS）采用苯酚-硫酸法测定〔14〕，蛋白质（PN）采用修正的Lowry法测定〔15〕。

2 结果与讨论

2.1 污泥性状

2.1.1 污泥外观形态变化

对反应器造粒过程中污泥外观形态变化进行跟踪。结果表明，2个反应器中接种污泥均为松散的褐色絮状物，反应器运行11 d后，R1反应器中出现一些不规则的污泥聚集体，但所占比例较小，絮状污泥在反应器内仍占主导地位，而此时R0反应器内并无聚集体出现，仍呈现出黄色的松散絮状物，在20 d才出现了不规则的污泥聚集体，而此时R1反应器内已出现了大量的颗粒污泥。随着反应器的运行，2个反应器内的颗粒污泥不断形成与生长，反应器内颗粒污泥占比增大，粒径也越来越大，在水力剪切力的压力下，2个反应器中形成的成熟颗粒污泥均呈现出相对规则的球形或椭圆形。值得注意的是，R0反应器中成熟颗粒污泥粒径为2~4 mm，结构相对松散、不稳定、易解体；R1反应器内颗粒的粒径为1~3 mm，结构致密、表面光滑圆润，且能明显观察到生物质炭作为颗粒污泥的晶核存在于颗粒的内部。这和Dejin Zhang等〔12〕的研究一致，添加生物质炭能够有效地促进AGS的培养，并且形成的颗粒致密且稳定。

2.1.2 污泥沉降性能变化

为了探究生物质炭促进颗粒污泥形成的作用机理，考察2个反应器内污泥浓度和污泥体积指数（SVI），结果见图 1。

图1

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图1   污泥性状变化


由图 1可知，R0、R1反应器中的污泥浓度和SVI30均呈现出下降的趋势。运行初期，反应器内絮状污泥沉降性能由于过高水力剪切力作用而变差，R0、R1反应器中SVI30分别由110.22、111.31 mL/g增加到132.41、129.32 mL/g，此时2个反应器中的污泥质量浓度也分别从3 520、3 436 mg/L降低至2 326、2 390 mg/L，沉降性能差的污泥均被洗脱出反应器，污泥沉降性能也逐步优化，R0、R1反应器中SVI30分别降低至100 mL/g以下，这为AGS的形成提供了有利的条件。15 d之后，反应器内已经出现少量颗粒污泥，颗粒污泥培养成熟后，R0、R1反应器内污泥的SVI30分别为64.19、56.2 mL/g。在本实验中，投加生物质炭反应器的污泥浓度以及沉降性能始终优于未投加的，说明R1反应器中的污泥得以更多的保留聚集，使反应器内维持一个性状良好的微生物水平，由此说明生物质炭能够明显地促进AGS的形成，且能有效地改善反应器内污泥的沉降性能。

2.1.3 EPS中PS和PN的变化

EPS是分泌在微生物细胞表面的有机大分子物质，可以有效地促进微生物之间的相互聚集黏连并能有效地维持细胞之间的结构稳定性，对AGS的形成及稳定性起着重要的作用〔16-17〕。在培养AGS的过程中，EPS的作用不能被忽略〔18-19〕。

EPS的主要成分包括PN、PS、腐殖酸以及DNA类等〔20〕，其中PN和PS占较大比例，所以考察2个反应器中的PN、PS，结果见图 2。

图2

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图2   不同阶段污泥的PN、PS变化


由图 2可知，在反应器运行过程中，R0、R1中污泥EPS的总含量均急剧上升，其中PS分别由5.41、5.69 mg/g增加到23.48、40.85 mg/g，PN分别从接种污泥的30.91、31.65 mg/g上升到206.32、259.36 mg/g。以上结果表明投加生物质炭能促进反应器内污泥EPS含量的分泌。Caiqin Wang等 〔21〕研究表明，生物质炭能够刺激微生物对EPS的分泌，进一步促进颗粒污泥的形成。

2.2 AGS形成过程中水处理性能

2.2.1 造粒过程中反应器对污染物的去除效果

在AGS形成的过程中，对反应器内COD以及各氮类指标的去除效率进行定期测定，结果见图 3。

图3

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图3   造粒过程中水质指标的变化


由图 3（a）可知，反应器进水COD为1 000 mg/L左右，运行初期，2个反应器中出水COD均在100 mg/L以下，COD去除率分别达到95.16%和98.07%。运行10 d后，由于污泥流失，导致反应器内微生物量减少，所以此时COD去除率下降，R0、R1反应器出水达到了150 mg/L左右。随着AGS的形成，尽管污泥浓度有所下降，COD的去除率仍然再次恢复到95%以上。在整个反应器运行时期，R0、R1反应器对COD的去除并无明显的差别，说明生物质炭的添加并未促进COD的去除。

由图 3（b）~（e）可知，本实验对于氮源的添加分为两个阶段，第一阶段为AGS培养的启动阶段，此时NH4+-N为200 mg/L左右；第二阶段为AGS成熟阶段，由于第一阶段污泥流失严重，导致反应器内硝化菌数量的减少，据文献〔22〕报道，当反应器内游离氨质量浓度大于10 mg/L时会抑制氨氧化菌（AOB）的活性，为了降低游离氨对颗粒污泥的毒性作用，降低进水NH4+-N到50 mg/L左右。由图中还可知，反应器初始阶段，污泥性状良好，此时NH4+-N去除效果较好，R0、R1反应器去除率都达到了98%以上。此时反应器内累计了一定量的NO3--N和NO2--N，说明发生了硝化作用。但随着反应器污泥沉降性恶化，导致硝化细菌从反应器内流失，出水NH4+-N浓度升高，NO3--N和NO2--N的积累量也不断降低，硝化作用减弱。第二阶段降低进水NH4+-N为50 mg/L左右，可以发现，R0的NH4+-N去除率最高达到65.72%、R1的NH4+-N去除率最高达到70%。值得注意的是，TN的去除量和NH4+-N去除量基本一致，并且此阶段反应器出水并无NO3--N和NO2--N的存在，推测是由于大量AGS的存在，使得反应器内发生了同步硝化反硝化。

2.2.2 周期内各污染物浓度的变化

为了验证反应器内是否发生同步硝化反硝化，对一个周期内2个反应器中（反应器内出现颗粒污泥并稳定运行）水质指标变化进行分析（把一个周期开始曝气时刻定义为第0小时），结果见图 4。

图4

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图4   周期内水质指标变化


由图 4（a）可知，在运行2 h后，R1中出水COD降低至100 mg/L左右，R0中COD在3 h后才降至100 mg/L以下，这表明添加晶核生物质炭后培养出的颗粒污泥可以加速降解COD。

由图 4（c）~（f）可知，在反应器一个周期内，NH4+-N和TN的降解量以及降解速度基本一致。并且在整个周期运行过程中，并未检测到NO3--N和NO2--N的存在。可见这与前面推测的一致，反应器内发生了同步硝化反硝化，使得R0、R1反应器内TN去除率最高可分别达到65.72%和70%。

3 结论

（1）2个反应器（R0、R1）中均培养出了AGS，但造粒时间和污泥性状存在差异：投加颗粒生物质炭明显促进了颗粒污泥的形成，在运行第11天时就出现了一定量的颗粒污泥，并且与R0相比，R1中的颗粒污泥结构更致密、稳定。

（2）AGS在培养过程中，R0、R1反应器中污泥沉降性能不断优化，SVI30均达到65 mL/g以下；在此期间，R0、R1反应器中EPS的含量均急剧上升，其中投加生物质炭的反应器EPS较高，达到300.21 mg/g。

（3）在造粒过程中，R0、R1对COD的去除率均能达到95%以上，生物质炭的投加并不能提高COD去除率，但可以提高一个反应周期内反应器对COD的降解速率。

（4）通过对2个反应器一个周期内NH4+-N和TN指标的跟踪，两者的降解量以及降解速度基本一致；在整个周期运行过程中，未检测到NO3--N和NO2--N的存在，表明R0、R1反应器内均发生了同步硝化反硝化。

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