N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成及性能研究
Synthesis and performance evaluation of N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline corrosion inhibitor
收稿日期: 2019-11-20
Received: 2019-11-20
本研究以均苯三甲酸、甲醇、烷烃胺和二乙烯三胺为原料,合成N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂。研究表明,该缓蚀剂拥有多个吸附中心,加药质量浓度为30 mg/L,在温度为95℃、CO2压力为1.5 MPa、转速为300 r/min的腐蚀介质中,对A3碳钢的缓蚀率高达93%。
关键词:
N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline as a corrosion inhibitor was synthesized with trimesic acid, methanol, alkyl amine and diethylenetriamine as the raw materials. The evaluation results showed that N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline corrosion inhibitor had multi adsorption centers. Under the condition of 30 mg/L corrosion inhibitor, 95℃, 1.5 MPa CO2 and 300 r/min revolving speed, the corrosion inhibition rate was up to 93% for A3 steel slice.
Keywords:
本文引用格式
王欣, 曾璐明, 徐超, 呼文财.
Wang Xin.
图1
图1
N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉合成路线
1—均苯三甲酸;2—均苯三甲酸三甲酯;3—3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯;4—3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺;5—N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉
1 实验部分
1.1 试剂和材料
均苯三甲酸、油胺、十八胺、十六胺、十四胺、月桂胺、壬胺、苯胺、己胺、环己胺、苯胺、苯丁胺、二乙烯三胺,分析纯,天津市科密欧化学试剂有限公司;甲苯、甲醇、异丙醇、亚磷酸二甲酯、油酸、乙醇、H2SO4、KOH,分析纯,天津市北方天医化学试剂厂。本实验中腐蚀介质配水水质:NaCl 209 g/L、CaCl2 52.286 g/L、BaCl2 12.286 g/L、MgCl2·6H2O 4.461 g/L、Na2SO4 0.300 2 g/L、NaHCO3 2.537 7 g/L;CO2压力为0.5~1.5 MPa;温度为60~95 ℃;挂片材质为A3碳钢,江苏省高邮市摩天电子仪器有限公司。
1.2 N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂
1.2.1 3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯的合成
向带有温度计、搅拌器、冷凝管和分水器的四口瓶中依次准确称量均苯三甲酸(10.0 g,0.048 mol)、30 mL甲醇做溶剂,再加入0.05 g浓H2SO4,回流9~12 h后,加0.2 g Na2CO3至中性,乙酸乙酯萃取(4×10 mL),5.0 g MgSO4干燥,过滤蒸除溶剂,制得均苯三甲酸三甲酯。将均苯三甲酸三甲酯(10.0 g,0.040 mol)溶于50 mL甲醇中,冰盐浴搅拌下分批加入KOH(4.4 g,0.079 mol),0 ℃搅拌反应2~3 h,自然升温到室温,蒸除溶剂甲醇,加入乙酸乙酯洗涤(3×20 mL),过滤得钾盐,用水溶解,浓HCl酸化至pH为3,氯仿萃取(4×10 mL),5.0 g MgSO4干燥,过滤蒸除氯仿,制得3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯。
1.2.2 3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺的合成
向带有温度计、搅拌器、冷凝管的四口瓶中依次加入3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯(10.0 g,0.045 mol)和不同烃基烷烃胺,其中3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯和烷烃胺物质的量比为1.0:0.95,搅拌下在50 mL甲苯中于120 ℃回流反应12 h,减压蒸除溶剂,制得3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺。
1.2.3 N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉的合成
在氮气保护下,向带有温度计、搅拌器、冷凝管和分水器的四口瓶中依次准确称量加入3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺10.0 g和二乙烯三胺,其中3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺与二乙烯三胺的物质的量比为1.0:2.4,同时向反应器中加入30 mL干燥的苯类溶剂,升温至140 ℃回流4 h,分离出酰胺化反应生成的水,再逐渐升温至140~210 ℃保温2 h,蒸除溶剂和未反应完的原料;然后逐渐升温至210~230 ℃保温2~4 h,蒸出环化反应生成的水;最后将反应物冷却,得到咪唑啉缓蚀剂。
1.3 油田常用缓蚀剂的合成
为了研究N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的吸附性能,合成了一种油田常用阳离子咪唑啉缓蚀剂阳离子咪唑啉2-(2-(十八-9-烯基)-4,5二氢咪唑啉-1甲基)乙二胺季铵盐,命名为缓蚀剂6做比对。向带有温度计、搅拌器、冷凝管的四口瓶中依次加入咪唑啉(20.0 g,0.057 mol)和20 mL异丙醇,打开机械搅拌,在90 ℃下,将亚磷酸二甲酯(4.7 g,0.043 mol)滴加到反应器中,继续搅拌反应2 h,冷却得到棕红色液体〔3〕,即得到缓蚀剂6。
1.4 缓蚀性能评价
参照中国石油天然气行业标准SY/T 5273—2000《油田采出水用缓蚀剂性能评价方法》,采用动态失重法对所合成产物的缓蚀效果进行评价。
向3 L的不锈钢压力评价装置中加入2.5 L腐蚀介质配水,将处理好的A3钢挂片固定在固定架上,尺寸为50 mm×25 mm×2 mm。分别加入质量浓度为30 mg/L的缓蚀剂,向评价装置中通N2 30 min,加一定压力的CO2和N2;在一定的条件下,放置24 h后,通过精确称量金属试样在浸入腐蚀介质前、后的质量差Δm来确定该条件下的腐蚀速率,腐蚀速率的计算公式见式(1)。
式中:X——腐蚀速率,mm/a;
87 600——计算常数;
D——挂片的密度,g/cm3;
A——挂片的表面积,m2;
T——试验时间,h;
Δm——金属试样在浸入腐蚀介质前、后的质量差,g。
缓蚀率的计算公式见式(2)。
X空白、X缓蚀剂——分别为试片在不加、加缓蚀剂的介质中的腐蚀速率,mm/a。
2 结果与讨论
2.1 3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯的合成
原料均苯三甲酸属于三官能团化合物,在和有机伯胺反应生成单酰胺化合物时,由于单酰胺化合物的生成,反应速率降低,会产生副产物双酰胺化合物,为了提高单酰胺化合物的产率,因此以均苯三甲酸为原料,先制备单酯化合物3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯,并研究了各物料的物质的量比、反应时间和反应温度对产品产率的影响。
2.1.1 均苯三甲酸三甲酯
制备均苯三甲酸三甲酯,该反应为酯化反应,随着反应的进行,会产生水,同时会发生水解反应,反应是可逆的,当催化剂浓H2SO4的投加质量分数低于一定程度,酯就会水解,影响均苯三甲酸三甲酯的产率,当硫酸浓度大于一定浓度时,酯和醇会脱水,因此重点考察了H2SO4投加质量分数对产物产率的影响,结果见表1。
由表1可知,当H2SO4投加质量分数为0.1%~0.3%时,均苯三甲酸三甲酯产率低;当H2SO4投加质量分数为0.5%~0.9%时,均苯三甲酸三甲酯产率增加,高达94%~97%;当H2SO4投加质量分数超过0.9%,均苯三甲酸三甲酯产率降低。
2.1.2 3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯
将均苯三甲酸三甲酯溶于甲醇中,加入KOH,考察KOH的投加量、反应温度、反应时间对3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯产率的影响,结果见表2。
表2 不同因素对3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯产率的影响
编号 | n(均苯三甲酸三甲酯):n(KOH) | 反应温度/℃ | 反应时间/h | 产率/% |
1 | 1:1.8 | 0 | 3 | 82 |
2 | 1:1.9 | 0 | 3 | 86 |
3 | 1:2.0 | 0 | 3 | 87 |
4 | 1:2.1 | 0 | 3 | 79 |
5 | 1:2.0 | -10 | 3 | 83 |
6 | 1:2.0 | 10 | 3 | 80 |
7 | 1:2.0 | 20 | 3 | 79 |
8 | 1:2.0 | 0 | 1 | 82 |
9 | 1:2.0 | 0 | 2 | 87 |
10 | 1:2.0 | 0 | 4 | 86 |
11 | 1:2.0 | 0 | 5 | 87 |
由表2可知,n(均苯三甲酸三甲酯):n(KOH)=1:2.0时,可以获得较高的3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯产率;KOH的投加量过低或过多,都会降低3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯的产率,最佳反应温度为0 ℃,最佳反应时间为2~3 h。
2.2 3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺的合成
在成功制备了3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯原料后,与伯胺进行酰胺化反应,选用甲苯作溶剂并回流,重点考察反应物质的量比、反应时间对产物产率的影响。
2.2.1 反应物质的量比和反应时间的影响
以3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯原料,甲苯做溶剂,与十八胺在120 ℃下进行回流反应,生成3,5-二甲酸-1-N-十八烷基苯甲酰胺,研究了n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)及反应时间对产品产率的影响,结果见表3。
表3 反应物质的量比和反应时间对产率的影响
编号 | n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺) | 反应时间/h | 产率/% |
1 | 1:0.90 | 12 | 85 |
2 | 1:0.95 | 12 | 92 |
3 | 1:1.00 | 12 | 90 |
4 | 1:1.05 | 12 | 84 |
5 | 1:1.10 | 12 | 80 |
6 | 1:0.95 | 6 | 83 |
7 | 1:0.95 | 24 | 93 |
由表3可知,最佳n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)为1:0.95,反应时间为12 h,生成3,5-二甲酸-1-N-十八烷基苯甲酰胺的产率最高。
2.2.2 不同取代基的影响
根据上述确定的最佳反应条件:n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)=1:0.95,以甲苯做溶剂进行回流,反应12 h,制备不同取代基的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺,结果见表4。
表4 不同取代基对3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺产率的影响
3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺 | R | 产率/% |
4a | CH3(CH2)16CH2— | 83 |
4b | CH3(CH2)7CH=CH(CH2)7CH2— | 93 |
4c | CH3(CH2)14CH2— | 94 |
4d | CH3(CH2)12CH2— | 95 |
4e | CH3(CH2)10CH2— | 94 |
4f | CH3(CH2)7CH2— | 95 |
4g | CH3(CH2)4CH2— | 96 |
4h | 97 | |
4i | 94 | |
4j | 94 |
2.3 N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成
表5 不同取代基的N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成
N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉 | R | 产率/% |
5a | CH3(CH2)16CH2— | 93 |
5b | CH3(CH2)7CH=CH(CH2)7CH2— | 94 |
5c | CH3(CH2)14CH2— | 96 |
5d | CH3(CH2)12CH2— | 95 |
5e | CH3(CH2)10CH2— | 89 |
5f | CH3(CH2)7CH2— | 95 |
5g | CH3(CH2)4CH2— | 93 |
5h | 92 | |
5i | 95 | |
5j | 96 |
由表5可知,不同取代基的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺与二乙烯三胺反应,均可取得N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂。
2.4 缓蚀剂性能评价
2.4.1 不同取代基的咪唑啉缓蚀剂的缓蚀性能
在制备不同取代基的N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂后,考察了不同取代基时,缓蚀剂的缓蚀性能,缓蚀剂投加量为30 mg/L,结果见表6。
表6 不同取代基对缓蚀剂性能的影响
缓蚀剂 | 腐蚀速率/(mm·a-1) | 缓蚀率/% |
空白 | 0.377 9 | — |
5a | 0.009 0 | 98 |
5b | 0.006 2 | 98 |
5c | 0.010 4 | 97 |
5d | 0.012 6 | 97 |
5e | 0.018 4 | 95 |
5f | 0.020 3 | 95 |
5g | 0.030 2 | 92 |
5h | 0.042 8 | 89 |
5i | 0.029 8 | 92 |
5j | 0.022 7 | 94 |
注:实验条件模拟地面工艺条件,在温度为60 ℃,水样为腐蚀介质配水,反应时间为24 h,A3碳钢试片,转速为150 r/min的条件下,采用动态挂片法,对水样预热,除氧至LDO2 < 1 mg/L,N2压力为2.0 MPa,CO2压力为0.5 MPa。
由表6可知,当取代基为长链烷烃或芳香基时,可控碳钢的腐蚀率低于0.03 mm/a,缓蚀率高达92%以上,取代基的碳链越长,缓蚀效果越好,其中R基为2-(十八-9-烯基)时(缓蚀剂5b),可控碳钢的腐蚀率为0.006 2 mm/a,缓蚀效果最好,当R取代基为环烷基时,缓蚀率有所降低。
2.4.2 不同腐蚀因素对缓蚀剂5b性能的影响
温度、压力和流速均会对碳钢造成腐蚀,选用缓蚀性能最佳的N-2-(2-(十八-9-烯基)苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂5b,考察其在不同温度、压力和流速下的缓蚀性能,并和油田常用的缓蚀剂6进行性能对比,缓蚀剂投加量为30 mg/L,结果见表7。
表7 不同腐蚀因素对缓蚀剂5b性能的影响
编号 | 缓蚀剂 | 温度/℃ | 压力/MPa | 流速/ (r·min-1) | 腐蚀速率/ (mm·a-1) | 缓蚀率/% |
1 | 空白 | 60 | 0.5 | 150 | 0.376 8 | — |
2 | 5b | 60 | 0.5 | 150 | 0.006 4 | 98 |
3 | 6 | 60 | 0.5 | 150 | 0.034 9 | 91 |
4 | 空白 | 80 | 0.5 | 150 | 0.453 2 | — |
5 | 5b | 80 | 0.5 | 150 | 0.009 8 | 97 |
6 | 6 | 80 | 0.5 | 150 | 0.052 3 | 88 |
7 | 空白 | 95 | 0.5 | 150 | 0.621 3 | — |
8 | 5b | 95 | 0.5 | 150 | 0.020 2 | 96 |
9 | 6 | 95 | 0.5 | 150 | 0.086 2 | 86 |
10 | 空白 | 95 | 1.0 | 150 | 0.786 7 | — |
11 | 5b | 95 | 1.0 | 150 | 0.035 6 | 95 |
12 | 6 | 95 | 1.0 | 150 | 0.096 2 | 88 |
13 | 空白 | 95 | 1.5 | 150 | 1.021 3 | — |
14 | 5b | 95 | 1.5 | 150 | 0.067 7 | 93 |
15 | 6 | 95 | 1.5 | 150 | 0.110 8 | 89 |
16 | 空白 | 95 | 1.5 | 300 | 1.045 3 | — |
17 | 5b | 95 | 1.5 | 300 | 0.069 1 | 93 |
18 | 6 | 95 | 1.5 | 300 | 0.117 3 | 89 |
由表7可知,常规咪唑啉在低温、低压下可保持较好的缓蚀性能,但在高温(95 ℃)、高CO2压力(2.0 MPa)和300 r/min的腐蚀介质中,缓蚀性能变差;而缓蚀剂5b不仅在低温、低压下具有较高的缓蚀率,还在高温(95 ℃)、高CO2压力(1.5 MPa)和300 r/min的腐蚀介质中,可控碳钢的腐蚀率为0.069 1 mm/a,缓蚀率高达93%。
3 结论
以均苯三甲酸、甲醇、烷烃胺和二乙烯三胺为原料,经过多步反应条件优化,合成N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂,并对不同取代基缓蚀剂性能进行了研究,结果表明,所研制N-2-(2-(十八-9-烯基)苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂(缓蚀剂5b)拥有多个吸附中心,缓蚀剂投加量为30 mg/L,不仅在低温、低压下具有较高的缓蚀性能,还在高温(95 ℃)、高CO2压力(1.5 MPa)和300 r/min流速的腐蚀介质中,可控碳钢的腐蚀率为0.069 1 mm/a,缓蚀率高达93%。
参考文献
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