工业水处理, 2020, 40(1): 87-90 doi: 10.11894/iwt.2018-1130

试验研究

N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成及性能研究

王欣,, 曾璐明, 徐超, 呼文财

Synthesis and performance evaluation of N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline corrosion inhibitor

Wang Xin,, Zeng Luming, Xu Chao, Hu Wencai

收稿日期: 2019-11-20  

Received: 2019-11-20  

作者简介 About authors

王欣(1982-),本科,工程师Email:wangxin21@cnooc.com.cn , E-mail:wangxin21@cnooc.com.cn

摘要

本研究以均苯三甲酸、甲醇、烷烃胺和二乙烯三胺为原料,合成N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂。研究表明,该缓蚀剂拥有多个吸附中心,加药质量浓度为30 mg/L,在温度为95℃、CO2压力为1.5 MPa、转速为300 r/min的腐蚀介质中,对A3碳钢的缓蚀率高达93%。

关键词: 双咪唑啉 ; 缓蚀剂 ; 吸附成膜

Abstract

N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline as a corrosion inhibitor was synthesized with trimesic acid, methanol, alkyl amine and diethylenetriamine as the raw materials. The evaluation results showed that N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline corrosion inhibitor had multi adsorption centers. Under the condition of 30 mg/L corrosion inhibitor, 95℃, 1.5 MPa CO2 and 300 r/min revolving speed, the corrosion inhibition rate was up to 93% for A3 steel slice.

Keywords: bis-imidazoline ; corrosion inhibitor ; adsorbed film

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本文引用格式

王欣, 曾璐明, 徐超, 呼文财. N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成及性能研究. 工业水处理[J], 2020, 40(1): 87-90 doi:10.11894/iwt.2018-1130

Wang Xin. Synthesis and performance evaluation of N-alkyl benzoylamino bis-imidazoline corrosion inhibitor. Industrial Water Treatment[J], 2020, 40(1): 87-90 doi:10.11894/iwt.2018-1130

现有咪唑啉缓蚀剂在高温、高含CO2、高流速这样苛刻的腐蚀环境中,会降低其在钢铁表面吸附成膜的效率1,同时,腐蚀介质流体流动而产生的切应力会对缓蚀剂膜产生冲击作用,使膜层破损脱落,缩短缓蚀剂膜寿命2。对于特定缓蚀剂,只能在低于某一流速时使用,否则缓蚀剂将迅速脱落,失去缓蚀作用,因此,油田开发生产迫切需要开发与应用吸附成膜性能更强的缓蚀剂。本研究先以均苯三甲酸和甲醇反应,经酯化水解制得3, 5二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺为原料,和二乙烯三胺经两步脱水,合成N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂,合成路线见图1

图1

图1   N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉合成路线

1—均苯三甲酸;2—均苯三甲酸三甲酯;3—3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯;4—3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺;5—N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉


1 实验部分

1.1 试剂和材料

均苯三甲酸、油胺、十八胺、十六胺、十四胺、月桂胺、壬胺、苯胺、己胺、环己胺、苯胺、苯丁胺、二乙烯三胺,分析纯,天津市科密欧化学试剂有限公司;甲苯、甲醇、异丙醇、亚磷酸二甲酯、油酸、乙醇、H2SO4、KOH,分析纯,天津市北方天医化学试剂厂。本实验中腐蚀介质配水水质:NaCl 209 g/L、CaCl2 52.286 g/L、BaCl2 12.286 g/L、MgCl2·6H2O 4.461 g/L、Na2SO4 0.300 2 g/L、NaHCO3 2.537 7 g/L;CO2压力为0.5~1.5 MPa;温度为60~95 ℃;挂片材质为A3碳钢,江苏省高邮市摩天电子仪器有限公司。

1.2 N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂

1.2.1 3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯的合成

向带有温度计、搅拌器、冷凝管和分水器的四口瓶中依次准确称量均苯三甲酸(10.0 g,0.048 mol)、30 mL甲醇做溶剂,再加入0.05 g浓H2SO4,回流9~12 h后,加0.2 g Na2CO3至中性,乙酸乙酯萃取(4×10 mL),5.0 g MgSO4干燥,过滤蒸除溶剂,制得均苯三甲酸三甲酯。将均苯三甲酸三甲酯(10.0 g,0.040 mol)溶于50 mL甲醇中,冰盐浴搅拌下分批加入KOH(4.4 g,0.079 mol),0 ℃搅拌反应2~3 h,自然升温到室温,蒸除溶剂甲醇,加入乙酸乙酯洗涤(3×20 mL),过滤得钾盐,用水溶解,浓HCl酸化至pH为3,氯仿萃取(4×10 mL),5.0 g MgSO4干燥,过滤蒸除氯仿,制得3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯。

1.2.2 3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺的合成

向带有温度计、搅拌器、冷凝管的四口瓶中依次加入3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯(10.0 g,0.045 mol)和不同烃基烷烃胺,其中3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯和烷烃胺物质的量比为1.0:0.95,搅拌下在50 mL甲苯中于120 ℃回流反应12 h,减压蒸除溶剂,制得3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺。

1.2.3 N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉的合成

在氮气保护下,向带有温度计、搅拌器、冷凝管和分水器的四口瓶中依次准确称量加入3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺10.0 g和二乙烯三胺,其中3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺与二乙烯三胺的物质的量比为1.0:2.4,同时向反应器中加入30 mL干燥的苯类溶剂,升温至140 ℃回流4 h,分离出酰胺化反应生成的水,再逐渐升温至140~210 ℃保温2 h,蒸除溶剂和未反应完的原料;然后逐渐升温至210~230 ℃保温2~4 h,蒸出环化反应生成的水;最后将反应物冷却,得到咪唑啉缓蚀剂。

1.3 油田常用缓蚀剂的合成

为了研究N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的吸附性能,合成了一种油田常用阳离子咪唑啉缓蚀剂阳离子咪唑啉2-(2-(十八-9-烯基)-4,5二氢咪唑啉-1甲基)乙二胺季铵盐,命名为缓蚀剂6做比对。向带有温度计、搅拌器、冷凝管的四口瓶中依次加入咪唑啉(20.0 g,0.057 mol)和20 mL异丙醇,打开机械搅拌,在90 ℃下,将亚磷酸二甲酯(4.7 g,0.043 mol)滴加到反应器中,继续搅拌反应2 h,冷却得到棕红色液体3,即得到缓蚀剂6。

1.4 缓蚀性能评价

参照中国石油天然气行业标准SY/T 5273—2000《油田采出水用缓蚀剂性能评价方法》,采用动态失重法对所合成产物的缓蚀效果进行评价。

向3 L的不锈钢压力评价装置中加入2.5 L腐蚀介质配水,将处理好的A3钢挂片固定在固定架上,尺寸为50 mm×25 mm×2 mm。分别加入质量浓度为30 mg/L的缓蚀剂,向评价装置中通N2 30 min,加一定压力的CO2和N2;在一定的条件下,放置24 h后,通过精确称量金属试样在浸入腐蚀介质前、后的质量差Δm来确定该条件下的腐蚀速率,腐蚀速率的计算公式见式(1)。

(1)

式中:X——腐蚀速率,mm/a;

87 600——计算常数;

D——挂片的密度,g/cm3

A——挂片的表面积,m2

T——试验时间,h;

Δm——金属试样在浸入腐蚀介质前、后的质量差,g。

缓蚀率的计算公式见式(2)。

(2)

X空白X缓蚀剂——分别为试片在不加、加缓蚀剂的介质中的腐蚀速率,mm/a。

2 结果与讨论

2.1 3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯的合成

原料均苯三甲酸属于三官能团化合物,在和有机伯胺反应生成单酰胺化合物时,由于单酰胺化合物的生成,反应速率降低,会产生副产物双酰胺化合物,为了提高单酰胺化合物的产率,因此以均苯三甲酸为原料,先制备单酯化合物3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯,并研究了各物料的物质的量比、反应时间和反应温度对产品产率的影响。

2.1.1 均苯三甲酸三甲酯

制备均苯三甲酸三甲酯,该反应为酯化反应,随着反应的进行,会产生水,同时会发生水解反应,反应是可逆的,当催化剂浓H2SO4的投加质量分数低于一定程度,酯就会水解,影响均苯三甲酸三甲酯的产率,当硫酸浓度大于一定浓度时,酯和醇会脱水,因此重点考察了H2SO4投加质量分数对产物产率的影响,结果见表1

表1   浓H2SO4投加质量分数对产物产率的影响

H2SO4投加质量分数/%0.10.30.50.70.91.11.31.5
产物产率/%8389949795919086

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表1可知,当H2SO4投加质量分数为0.1%~0.3%时,均苯三甲酸三甲酯产率低;当H2SO4投加质量分数为0.5%~0.9%时,均苯三甲酸三甲酯产率增加,高达94%~97%;当H2SO4投加质量分数超过0.9%,均苯三甲酸三甲酯产率降低。

2.1.2 3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯

将均苯三甲酸三甲酯溶于甲醇中,加入KOH,考察KOH的投加量、反应温度、反应时间对3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯产率的影响,结果见表2

表2   不同因素对3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯产率的影响

编号n(均苯三甲酸三甲酯):n(KOH)反应温度/℃反应时间/h产率/%
11:1.80382
21:1.90386
31:2.00387
41:2.10379
51:2.0-10383
61:2.010380
71:2.020379
81:2.00182
91:2.00287
101:2.00486
111:2.00587

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表2可知,n(均苯三甲酸三甲酯):n(KOH)=1:2.0时,可以获得较高的3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯产率;KOH的投加量过低或过多,都会降低3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯的产率,最佳反应温度为0 ℃,最佳反应时间为2~3 h。

2.2 3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺的合成

在成功制备了3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯原料后,与伯胺进行酰胺化反应,选用甲苯作溶剂并回流,重点考察反应物质的量比、反应时间对产物产率的影响。

2.2.1 反应物质的量比和反应时间的影响

以3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯原料,甲苯做溶剂,与十八胺在120 ℃下进行回流反应,生成3,5-二甲酸-1-N-十八烷基苯甲酰胺,研究了n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)及反应时间对产品产率的影响,结果见表3

表3   反应物质的量比和反应时间对产率的影响

编号n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)反应时间/h产率/%
11:0.901285
21:0.951292
31:1.001290
41:1.051284
51:1.101280
61:0.95683
71:0.952493

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表3可知,最佳n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)为1:0.95,反应时间为12 h,生成3,5-二甲酸-1-N-十八烷基苯甲酰胺的产率最高。

2.2.2 不同取代基的影响

根据上述确定的最佳反应条件:n(3,5-二甲酸-1-苯甲酸甲酯):n(十八胺)=1:0.95,以甲苯做溶剂进行回流,反应12 h,制备不同取代基的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺,结果见表4

表4   不同取代基对3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺产率的影响

3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺R产率/%
4aCH3(CH216CH283
4bCH3(CH27CH=CH(CH27CH293
4cCH3(CH214CH294
4dCH3(CH212CH295
4eCH3(CH2)10CH294
4fCH3(CH27CH295
4gCH3(CH24CH296
4h97
4i94
4j94

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表4可知,不同长短链的烃基会对咪唑啉缓蚀剂的缓蚀性能有着重要的影响4,取代基烃基链越短,反应活性越高,3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺产率越高,芳香、环烷烃以及不饱和烃基胺均可在该反应条件下制得相应的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺。

2.3 N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成

根据文献〔5-6〕,以不同取代基的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺分别与二乙烯三胺为反应原料,其物质的量比为1.0:2.4,制备N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂,研究了不同取代基的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺做为反应底物生成N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的产率,结果见表5

表5   不同取代基的N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂的合成

N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉R产率/%
5aCH3(CH216CH293
5bCH3(CH27CH=CH(CH27CH294
5cCH3(CH214CH296
5dCH3(CH212CH295
5eCH3(CH210CH289
5fCH3(CH27CH295
5gCH3(CH24CH293
5h92
5i95
5j96

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表5可知,不同取代基的3,5-二甲酸-1-N-烷基苯甲酰胺与二乙烯三胺反应,均可取得N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂。

2.4 缓蚀剂性能评价

2.4.1 不同取代基的咪唑啉缓蚀剂的缓蚀性能

在制备不同取代基的N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂后,考察了不同取代基时,缓蚀剂的缓蚀性能,缓蚀剂投加量为30 mg/L,结果见表6

表6   不同取代基对缓蚀剂性能的影响

缓蚀剂腐蚀速率/(mm·a-1缓蚀率/%
空白0.377 9
5a0.009 098
5b0.006 298
5c0.010 497
5d0.012 697
5e0.018 495
5f0.020 395
5g0.030 292
5h0.042 889
5i0.029 892
5j0.022 794

注:实验条件模拟地面工艺条件,在温度为60 ℃,水样为腐蚀介质配水,反应时间为24 h,A3碳钢试片,转速为150 r/min的条件下,采用动态挂片法,对水样预热,除氧至LDO2 < 1 mg/L,N2压力为2.0 MPa,CO2压力为0.5 MPa。

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表6可知,当取代基为长链烷烃或芳香基时,可控碳钢的腐蚀率低于0.03 mm/a,缓蚀率高达92%以上,取代基的碳链越长,缓蚀效果越好,其中R基为2-(十八-9-烯基)时(缓蚀剂5b),可控碳钢的腐蚀率为0.006 2 mm/a,缓蚀效果最好,当R取代基为环烷基时,缓蚀率有所降低。

2.4.2 不同腐蚀因素对缓蚀剂5b性能的影响

温度、压力和流速均会对碳钢造成腐蚀,选用缓蚀性能最佳的N-2-(2-(十八-9-烯基)苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂5b,考察其在不同温度、压力和流速下的缓蚀性能,并和油田常用的缓蚀剂6进行性能对比,缓蚀剂投加量为30 mg/L,结果见表7

表7   不同腐蚀因素对缓蚀剂5b性能的影响

编号缓蚀剂温度/℃压力/MPa流速/
(r·min-1
腐蚀速率/
(mm·a-1
缓蚀率/%
1空白600.51500.376 8
25b600.51500.006 498
36600.51500.034 991
4空白800.51500.453 2
55b800.51500.009 897
66800.51500.052 388
7空白950.51500.621 3
85b950.51500.020 296
96950.51500.086 286
10空白951.01500.786 7
115b951.01500.035 695
126951.01500.096 288
13空白951.51501.021 3
145b951.51500.067 793
156951.51500.110 889
16空白951.53001.045 3
175b951.53000.069 193
186951.53000.117 389

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表7可知,常规咪唑啉在低温、低压下可保持较好的缓蚀性能,但在高温(95 ℃)、高CO2压力(2.0 MPa)和300 r/min的腐蚀介质中,缓蚀性能变差;而缓蚀剂5b不仅在低温、低压下具有较高的缓蚀率,还在高温(95 ℃)、高CO2压力(1.5 MPa)和300 r/min的腐蚀介质中,可控碳钢的腐蚀率为0.069 1 mm/a,缓蚀率高达93%。

3 结论

以均苯三甲酸、甲醇、烷烃胺和二乙烯三胺为原料,经过多步反应条件优化,合成N-烷基苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂,并对不同取代基缓蚀剂性能进行了研究,结果表明,所研制N-2-(2-(十八-9-烯基)苯甲酰胺基双咪唑啉缓蚀剂(缓蚀剂5b)拥有多个吸附中心,缓蚀剂投加量为30 mg/L,不仅在低温、低压下具有较高的缓蚀性能,还在高温(95 ℃)、高CO2压力(1.5 MPa)和300 r/min流速的腐蚀介质中,可控碳钢的腐蚀率为0.069 1 mm/a,缓蚀率高达93%。

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