工业水处理, 2021, 41(6): 66-76 doi: 10.11894/iwt.2021-0255

• 工业污水处理及回用专题 •

联合活化过硫酸盐及其去除污水中污染物研究进展

李红州,, 沈国宸, 耿金菊,, 任洪强

Joint activation of persulfate and its removal of pollutants in wastewater: Progresses and perspective

Li Hongzhou,, Shen Guochen, Geng Jinju,, Ren Hongqiang

通讯作者: 耿金菊, 教授, 博士。E-mail: jjgeng@nju.edu.cn

收稿日期: 2021-04-24  

基金资助: 江苏省自然科学基金.  BK20180010
国家自然科学基金.  51978327
国家自然科学基金.  21677071
国家重点研发计划.  2018YF0214105
江苏省重点研发计划.  BE2020686

Received: 2021-04-24  

作者简介 About authors

李红州(1995-),硕士E-mail:15951925911@163.com , E-mail：15951925911@163.com

Abstract

Persulfate(PS) advanced oxidation process is an effective method to remove pollutants from wastewater. In this process, PS was used as oxidant to oxidize and degrade pollutants after activation. The different activation modes of PS have a synergistic effect on each other, which shows the better pollutant removal effect than simple addition of single activation. The activation methods of PS were reviewed, the activation mechanisms of different types of joint activation including the joint activation between transition metals, joint activation between non-metals and transition metals, and joint activation between non-metals were described. Furthermore, the application status about joint activation of PS in the removal of trace organic pollutants was discussed, and the development prospect of the joint technology to activate PS was prospected.

Keywords： persulfate ; joint activation ; trace organic pollutants ; wastewater

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本文引用格式

李红州, 沈国宸, 耿金菊, 任洪强. 联合活化过硫酸盐及其去除污水中污染物研究进展. 工业水处理[J], 2021, 41(6): 66-76 doi:10.11894/iwt.2021-0255

Li Hongzhou. Joint activation of persulfate and its removal of pollutants in wastewater: Progresses and perspective. Industrial Water Treatment[J], 2021, 41(6): 66-76 doi:10.11894/iwt.2021-0255

微量有机污染物由于其愈发严重的污染现状受到了广泛关注〔1-2〕。许多微量有机污染物如药物和个人护理用品等都具有持久性及低浓度下的生态毒性。在对微量有机污染物降解去除时，研究者们发现其生物降解效果欠佳〔1, 3〕，污染物去除不完全。基于自由基的高级氧化工艺（Advanced oxidation process，AOPs）能够将难以降解的微量有机污染物有效降解转化为各种中间产物，并最终转变为CO2、H2O等产物〔4〕。

常规高级氧化工艺主要依赖于HO·氧化降解污染物〔5〕。HO·是一种非选择性强氧化剂，可以破坏有机化合物的结构，使其转化为无机物。除了HO·外，研究人员注意到基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术也在降解微量有机污染物上表现出了突出优势〔6-7〕。基于SO4·-的高级氧化技术以过硫酸盐（Persulfate，PS）作为氧化剂，通过对氧化剂的活化产生具有高氧化性的SO4·-。与HO·相比，SO4·-具有高的氧化还原电位（2.5~3.1 V）〔8〕，在水中具有更长的维持时间〔9〕，能在更宽的pH范围内发挥作用，对环状结构的污染物去除更有针对性〔9-10〕，其氧化剂PS比产生HO·的氧化剂（如H2O2等）更易储存运输。在PS产生SO4·-时，往往会伴随产生HO·。SO4·-通过夺氢、双键加成和电子转移与有机分子发生反应〔11〕。SO4·-呈现亲电子性，与供电子基团的反应速率比与吸电子基团更快〔12〕。

PS分为过氧一硫酸盐（Peroxymonosulfate，PMS）和过氧二硫酸盐（Peroxydisulfate，PDS）。PMS为白色固体粉末，在pH为9时，PMS稳定性最差，其中HSO5-会有一半分解成SO52-，在实际应用中以白色三元盐（2KHSO5·KHSO4·K2SO4）的形式使用。PDS为无色或白色晶体，具有高稳定性，溶解度为730 g/L〔13〕。实验中常使用的PDS是Na2S2O8和K2S2O8。PDS和PMS都是强氧化剂，氧化还原电位分别为2.01 V和1.82 V，在基于SO4·-的高级氧化工艺降解去除新兴污染物中都有应用〔14-15〕。PS能与污染物直接反应，但是反应速率低。为了提高反应速率，需要对PDS和PMS进行活化，产生高氧化性的自由基。

活化PS产生自由基的部分途径见方程式（1）~（11）〔16-18〕。

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随着对PS活化方式的研究，已经发展出了如超声（Ultrasound，US）、紫外（Ultraviolet，UV）、热、过渡金属等多种活化方式。近年来，学者们研究发现，不同活化方式相互联合具有一定的协同作用，可表现出超越不同单一活化简单加和的污染物去除效果。笔者综述了近年来PS活化方式的选择、活化机制特别是联合活化的协同机制，以及联合活化PS在去除微量有机污染物中的应用现状。

1 过硫酸盐活化方式

PS的活化方式包括超声活化、紫外活化、热活化等传统方式，碳材料、过渡金属异质活化剂等新兴活化剂活化，以及联合活化。不同活化方式的活化机理和活化效果存在差异。

PDS和PMS中O—O的键能在140~213.3 kJ/mol的范围内。热活化、紫外活化、超声活化以及伽马射线活化等，主要是通过输入能量引起O—O键的裂变，从而生成SO4·-完成对PS的活化，其产生的优秀活化效果在部分综述中已经有所阐述〔9, 19-20〕。Kunchang Huang等〔21〕研究了59种挥发性有机化合物的热活化PDS降解，结果表明，反应温度是一个至关重要的因素，升高温度会有利于污染物的降解〔22-23〕。Shiying Yang等〔24〕的研究表明热活化对PDS有效，对PMS无效，其具体的机制还有待探究。紫外活化具有反应条件简单、无需调节pH、成本低等优点。L. C. Ferreira等〔25〕利用阳光照射活化PDS对水消毒，发现经照射后的水中大肠杆菌和粪肠球菌均被灭活，为水低成本回收提供了参考。超声波在水溶液中会引起剧烈的湍流，增强传质，也有利于污染物的去除。J. M. Monteagudo等〔26〕通过US/PDS去除双氯芬酸，240 min后去除率为98%，其机理是超声波产生了空化气泡以此促进了自由基产生。

热活化PS需要大量的能量，在实际大规模应用中并不适合。此外，随着温度的升高，SO4·-和潜在清除剂（例如氯离子和碳酸氢根离子）的反应速率也会增加，进而影响污染物的去除效率〔27〕。与热活化类似，超声活化的本质也是能量的输入，其经济成本压力是限制其应用的关键障碍。而UV的穿透能力弱，在大水体中应用时也会受到限制。

各种碳材料、过渡金属异质活化剂、过渡金属氧化物等对PS也有活化作用，这些材料在PS活化中类似于催化剂，能够促进自由基产生。碳材料活化PS有两种机制，一种机制是多壁碳纳米管缺陷边缘sp2共价碳网络和含氧官能团（污染物）进行氧化还原循环，使电子转移到PS上产生自由基〔28〕；另一种机制是电子从碳材料中抽出，然后转移给PS〔29〕。E. T. Yun等〔30〕研究了多壁碳纳米管在活化PS过程中的机理，发现在去除污染物过程中碳纳米管不与PS发生直接反应，而是将电子从污染物转移到PS。而Haoyu Luo等〔31〕在研究含有芳族结构的生物炭活化PS降解双酚A时发现，反应过程中生物炭和PS先形成反应性中间体，发生电子转移，再将双酚A降解。在均相的金属离子和氧化物中，银离子（Ag+）活化PDS最有效〔32〕，而钴离子（Co2+）活化PMS性能最好〔33〕。过渡金属异质活化剂通常以不同过渡金属氧化物结合的形式出现，利用不同过渡金属氧化还原电位的差异实现部分过渡金属还原，进而促进PS分解。与其他过渡金属相比，铁具有环境友好、相对无毒、成本低等优点，是研究最多的过渡金属〔34〕。过渡金属对PS的活化原理是通过过渡金属的电子传递实现的，即过渡金属自身氧化，将电子传递给PS产生自由基。

热活化、超声活化、紫外活化、过渡金属活化、碳材料活化等活化方式已经展现出与其他活化方式联合的趋势，比如热活化和超声活化联合〔35〕、热活化和碱活化联合〔36〕、紫外活化和过渡金属活化联合〔37〕、生物炭与超声联合〔38〕等。经过联合后，以体系内一种活化条件为主体，其他活化条件作为促进成分〔39-42〕使PS产生自由基的能力得到增强〔41, 43-44〕。联合活化在研究中被证实了协同效应的存在〔45-46〕，即联合活化可表现超越单一活化简单加和的污染物去除效果。

此外，经过文献调研，活化方式本身对污染物有一定去除作用，但是这种去除作用大小根据污染物和活化方式而变。例如，Yingying Fu等〔47〕通过UV/PDS降解人工甜味剂时发现，UV在安赛蜜的降解中有51%的贡献率，这表明活化方式UV本身对污染物就有相当的降解作用。M. Marjanovic等〔48〕用太阳光、加热等方式活化PS去除水中的病原菌（大肠杆菌），是由于适当的温度和紫外光对细菌具备一定的杀伤作用。而E. T. Yun等〔30〕在用纳米零价铁和单壁碳纳米管活化PDS去除双酚A等7种有机底物时，发现这两种活化方式本身也能去除污染物，但是去除率只有5%~10%。此外，对于一些具有特殊结构的污染物，针对污染物的结构特性选用活化方式会事半功倍。例如全氟烷基物质在超声波中会有效减少长度，变得更易降解，Yongjia Lei等〔49〕通过US/PDS降解全氟烷基物质，在6 h后脱氟率达到100%。再比如钴氰基络合物具有光敏性，活化方式选择UV会更易降解，S. F. Castilla-Acevedo等〔50〕通过UV/PDS降解钴氰基络合物，其降解率达到99%。

2 联合活化过硫酸盐机理

联合活化已受到越来越多的关注，由于组合方式的不同，联合活化的类型多样，相关机理也有所差异。

2.1 过渡金属之间联合活化机理

过渡金属包括Fe、Co、Mn、Cu、Ni、Zn等，其对PS的活化主要是通过电子传递实现的，机理如方程式（12）~（15）所示。其活化效果与金属的氧化还原电位呈正相关。

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不同过渡金属氧化物的有机组合，多是以异质催化剂的形式出现，这样可以克服均相情况下金属离子难以回收、金属离子易受污水pH影响等缺陷。过渡金属联合活化体现了过渡金属之间的协同作用，可实现PS比单纯物理混合更好的活化效果，提高对相应污染物的去除率和矿化率〔45, 51〕。这种协同作用，是通过不同金属间的电子转移，促进某种金属离子不断再生实现的，其原理如方程式（16）~（20）所示。

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方程式（16）~（20）中Ma通常是指能够表现出更好活化性能的金属，Mb指能够促进Ma还原的金属。联合后的活化过程中存在各过渡金属对过硫酸盐的活化〔方程式（16）~（19）〕，但是这并不能展示出协同效应。方程式（20）通常发生在合成的异质活化剂表面，反应能够促进Man的不断再生，更利于PS裂键产生SO4·-，这是过渡金属实现协同活化作用的关键。Lei Yang等〔52〕制备了磁性CuO-Fe3O4活化剂活化PDS对苯酚进行降解，活化剂表面的Fe2+持续将活化PDS过程中生成的Cu3+还原为Cu2+。Xinquan Zhou等〔45〕研究了双金属氧化物中加入外来金属时对PMS活化的协同作用，发现Co与Cu之间通过电子传递存在协同效应，相比Co与其它过渡金属如Fe、Mn等更显著。除了前述的Cu与Fe、Cu与Co之间的电子转移，还存在Mo与Fe〔53-54〕、Fe和Mn〔55〕、Cu和Mn〔56〕、Fe和Ti〔57〕等不同过渡金属对的搭配。这种搭配有赖于组合的两种过渡金属的反应性能，反应的难易程度取决于反应的两种过渡金属各自氧化还原电位的差异〔52, 58〕。除此之外，在过渡金属的组合中，Cheng Chen等〔59〕添加了非金属元素S用于辅助金属还原，取得了较好的效果，其机理在于S改善了原本活化剂的结构，并且通过自身氧化辅助了过渡金属还原。

总结而言，过渡金属联合活化的研究，可以从开发新的过渡金属对以及在过渡金属活化剂中添加利于电子传导的非金属元素实现。

2.2 非金属与过渡金属联合活化机理

过渡金属活化与非金属活化途径间也存在协同效应，按照非金属的类型不同可以分为超声联合过渡金属、紫外联合过渡金属、热联合过渡金属、碳材料联合过渡金属等。

2.2.1 超声联合过渡金属活化机理

超声与过渡金属联合活化，除了过渡金属和超声本身对PS的活化，还存在其他机理。超声活化由于空泡作用，会促进反应体系中的传质过程〔60〕，产生局部高温，存在部分热活化作用〔19〕。超声活化与过渡金属的协同作用主要是通过空泡作用实现的〔方程式（21）~（23），式中“）））”指超声处理〕。

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超声与零价金属（如零价铁、零价铜）联合活化PS时，会对零价金属的表面产生腐蚀作用，促进能够活化PS的金属离子产生〔方程式（21）〕〔61〕；超声与金属氧化物联合活化时，会腐蚀氧化物表面促进金属离子的释放，并且对金属离子活化PS的反应有促进作用〔方程式（22）、（23）〕〔62〕。此外，超声会清洁金属表面由于反应产生的惰性物质（高价氧化物等），促使金属表面不断更新，加快金属离子的产生〔42, 63〕，保证PS能够高效生成自由基。Yixiong Pang等〔63〕用超声辅助粉末零价铁活化PMS降解罗丹明B，超声促进了零价铁产生铁离子，将零价铁/PMS体系对罗丹明B的去除率从35%提高到近乎100%。

超声与过渡金属联合活化PS时，起决定作用的是过渡金属离子。超声作为辅助手段，改善了过渡金属活化PS过程中的如金属离子产生慢、活化剂表面钝化等缺点。

2.2.2 紫外联合过渡金属活化机理

过渡金属与UV联合时的协同活化机理有两种。一是UV促进金属离子的还原，许多过渡金属如Fe〔64〕、Mn〔55〕、Ti〔57〕等都会在与UV的联合过程中发生还原，促进活化PS〔方程式（24）〕〔48, 64〕。二是UV与半导体催化剂联合，产生光生电子活化PS。这主要是对于某些具备光催化剂作用的过渡金属化合物如TiO2、SeO2、ZnO等〔65〕，在与UV联合活化时，会吸收大于其带隙的UV辐射，进而产生电子-空穴对，产生的电子会利用过量能量来获得从价带到导带的激发从而活化PS，只留下正空穴〔66〕。G. P. Anipsitakis等〔67〕发现UV/Fe2+/PS在降解2，4-二氯苯酚时，Fe（Ⅲ）与有机酸络合后的产物会吸收UV反应再生Fe2+，促进活化PDS。C. Alexopoulou等〔68〕发现UV与Cu3P联合活化PS降解抗生素磺胺甲恶唑时具有协同效应，其原理是在UV辐射下，Cu3P充当了一种电子介体，通过促进形成SO4·-加速电子转移过程。

(24)

太阳光作为紫外光的来源，可以和过渡金属联合，减少费用的同时达到协同活化PS去除污染物的效果，是工程应用发展的方向。

2.2.3 热联合过渡金属活化机理

热与过渡金属的联合比单独的活化效果表现更好，但是这种效率改善是由于各自的单纯加和还是存在协同效应缺乏探究。Yangxian Liu等〔69〕在研究US/热/Fe2+/PDS体系处理烟道气中的SO2和NO时发现整个体系具备协同效应。A. Aher等〔70〕发现，在不存在和存在Fe2+的情况下，PDS热解的活化能分别为140.16和75.31 kJ/mol，说明过渡金属可能以通过降低活化能的形式与热协同活化PDS。而M. Marjanovic等〔48〕在研究低剂量铁、热和紫外联合活化PDS对细菌灭活时，通过对协同指数计算，发现在40 ℃时，Fe2+和热的联合活化只有单独活化方式的简单加和，没有表现出协同作用。因此说，热作为一种直接的能量输入，与过渡金属之间的协同效应尚不明确。

2.2.4 碳材料联合过渡金属活化机理

碳材料具有大比表面积、高孔体积等优点，在与过渡金属的联合活化中，协同效应主要是通过碳材料的良电子传导性能实现的。碳材料的良电子传导性，可以加快过渡金属与PS之间的电子传递，促进活化PS。此外，碳材料通常会掺杂N等元素改变材料性能，这些掺杂的元素与过渡金属可能也会产生相互作用增强对PS的活化。Zhifei Ma等〔71〕联合零价铁和活性炭活化PDS，发现活性炭对电子的传导促进了Fe2+的产生和PDS的活化。A. Takdastan等〔46〕将Fe3O4负载在活性炭上合成材料MNPs@C，发现材料表面存在快速电子转移，可促进PMS活化。Zhi Jiang等〔72〕合成了包裹有Co3O4的氮掺杂碳纳米管，发现合成材料中Co—N键具有强吸电子能力，且氮掺杂碳纳米管和Co3O4的异质表面利于电子转移，促进了PS的电子传递活化。

2.3 非金属之间联合活化

紫外、超声、热以及非金属催化剂之间的联合活化也有部分研究。其中，紫外和超声联合活化的研究较多。紫外和超声联合活化时表现出的协同效应，一方面来源于对PS中自由基产率的提高，如A. Sharfalddin等〔73〕联合超声、紫外活化PDS对染料罗丹明B进行降解，发现超声和紫外的协同提高了自由基的产率；另一方面紫外光的存在能够使一部分污染物光解，配合超声产生的气蚀气泡能够增强传质，提高污染物的矿化率〔74〕。但并非所有情况下，联合活化都能表现出协同效应，如S. Chakma等〔75〕在另一项研究中发现，超声和紫外在联合活化PDS降解染料偶氮红霉素时得到的染料降解和矿化几乎等于使用单独活化时的总和，表现出低程度的协同作用。

在其他非金属活化类型的联合中，通常热的参与可增强能量输入，促进自由基产生。M. Marjanovic等〔48〕研究了铁微粒/UV/热联合活化PDS对微污染物的降解效果及对细菌、病毒的灭杀效果，其中UV与热的协同作用较低，但是通过能量输入，处理效果较好。Zhihui Huang等〔36〕在热碱联合活化PDS去除废水中的2-甲氧基苯酚时发现，在pH=12时，联合系统产生大量自由基，导致自由基猝灭剂失效。Xiaoguang Duan〔76〕合成氮掺杂的碳纳米管（NSWCANT）作为非金属催化剂活化PDS，发现在55~75 ℃段，热/碳耦合系统的协同作用明显，可以显著降低PDS活化能，但是具体的协同原理尚未探明。

虽然多数非金属活化方式之间的联合研究表明非金属联合活化存在协同效应，但是也有部分文献发现其不存在或者只存在低程度的协同效应。目前关于非金属活化方式联合的研究较少，这种矛盾结论还需要对协同机理进行进一步探索。

2.4 联合活化的协同效应计算

联合活化涉及到不同活化方式的耦合，这种耦合是否具有协同效应，可用协同指数（Synergy index，S）进行衡量〔77〕。伪一级动力学模型被广泛应用于描述常规和新型污染物的去除，其动力学方程式如式（25）所示。

(25)

常用的协同指数S的计算公式如方程式（26）所示。

(26)

式中：k过程1——第一种活化方式的速率常数；

k过程2——第二种活化方式的速率常数；

k过程1/过程2——两种活化方式耦合后的速率常数。

其中，

联合活化中的协同指数S是否 > 1能够衡量联合活化是否具备协同效应，同时可以根据S的大小判断协同的程度，其数值越大代表协同效应越明显。除了在速率常数的基础上计算协同指数外，有些研究者会以方程式（27）计算协同效应。

(27)

式中：TOC去除率（联合活化）——联合活化系统中的TOC去除率；

∑TOC去除率（单独活化）——单独活化系统中TOC去除率之和。

计算结果，

Libin Zeng等〔78〕研究声光联合MoS2/C活化PMS对左氟沙星的降解时发现，用式（26）计算出的协同指数为2.6，表明相对于各单独过程，联合后的活化系统存在出色的协同效果。H. Baharmi等〔79〕通过声光联合活化PDS在20 min内降解了96.3%的三氯乙烯，用式（26）计算出其协同指数为1.62，该系统是通过形成更多自由基实现声光之间的协同效果。J. M. Monteagudo等〔80〕研究紫外、热、Fe2+联合活化PDS时，采用式（27）计算出不同联合活化组合的协同指数为20.09%~89.14%，即均存在协同作用。

3 联合活化过硫酸盐降解污水中微量有机污染物的应用

基于高级氧化的特性，目前应用联合活化PS去除的污染物对象主要是传统生化处理难以除尽的微量有机污染物，集中在药品及个人护理品方面，包括对羟基苯甲酸丙酯等抑菌剂〔81-83〕、布洛芬等非甾体抗炎药〔84-85〕、土霉素等抗生素〔37, 86〕、卡马西平等精神类药物〔87-88〕以及其他类微量有机污染物〔89-91〕。部分代表性污染物及其处理效果如表 1所示。

表1   联合活化过硫酸盐应用

污染物分类水样来源活化方式实验条件去除效果参考文献
对羟基苯甲酸丙酯抑菌剂模拟水磁性炭干凝胶（CX/Fe）PDS 500 mg/L，pH=3，超声强度36 W/L60 min降解99.6%〔92〕
对羟基苯甲酸丙酯抑菌剂模拟水&二级污水US/电化学PDS 0.1 mol/L，电流强度3.75 mA/cm2，超声强度36 W/L10 min降解89%〔81〕
对羟基苯甲酸甲酯防腐剂模拟水CuFe2O4-rGOPDS 5 mmol/L120 min降解96%〔82〕
甲硝唑、磺胺嘧啶抑菌剂松花江水微波辐射/Fe3O4PDS 300 mg/L，80 ℃，微波功率300 W30 min降解90%〔83〕
磺胺二甲嘧啶抑菌剂模拟水US/Cu0Cu0 64 mg/L，PDS 0.5 mmol/L，超声强度0.4 W/L60 min降解96.49%〔61〕
布洛芬非甾体抗炎药模拟水Ni-Co@NCNTsPMS 0.65 mmol/L，25 ℃，活化剂0.05 g/L100%去除〔84〕
布洛芬非甾体抗炎药模拟水UVA/TiO2PDS 0.5 mmol/L，活化剂20 mg/L，光照强度2 mW/cm220 min降解100%〔85〕
吡罗昔康非甾体抗炎药模拟水US/Fe0Fe0 2 mg/L，PDS 20 mg/L30 min降解100%〔93〕
四环素、土霉素等抗生素模拟水UV/Fe0Fe0 0.2 mmol/L，PDS 0.2 mmol/L60 min降解98.4%磺胺嘧啶〔37〕
氯霉素抗生素模拟水US/Fe0PDS 1 mmol/L，Fe0 0.5 g/L，超声强度0.36 W/L90 min降解98.1%〔86〕
磺胺甲恶唑抗生素模拟废水&生活污水BC/US和BC/solarPDS 250 mg/L，碳90 mg/L30 min降解83%〔38〕
若丹明B染料模拟水Fe2+/MoS2PMS 1 mmol/L，Fe2+ 54 mmol/L降解率94.7%〔54〕
酸性蓝7染料模拟水US/ZIF-8PDS 0.6 mmol/L，ZIF-8 0.6 g/L，pH=8.3，超声功率150 W90 min降解82%〔94〕
2-甲氧基苯酚食品添加剂真实废水热/碱pH=1220 min降解93.8%〔36〕
双酚A化工原材料模拟水Fe/N-CPMS 0.5 mmol/L，活化剂0.1 g/L，pH=6.76，25 ℃60 min降解97%〔89〕
双酚A化工原材料模拟水D35-TiO2/g-C3N4活化剂50 mg/L，PDS 2 mmol/L15 min降解100%〔90〕
双酚A化工原材料三级处理废水UV/rGO活化剂0.01 g/L，PDS 0.125 mmol/L30 min降解100%〔91〕
卡马西平精神类药物模拟水g-C3N4-IMA-FePcCl16PMS 0.3 mmol/L，活化剂0.1 g/L，pH=730 min降解95%〔87〕
卡马西平精神类药物模拟水电化学/CPDS 100 mmol/L，电极电位6 V，pH=3，25 ℃30 min降解98.78%〔88〕
二甲双胍降血糖药模拟水UV/FePMS 20 mg/L，Fe 0.05 mg/L，pH=6.360 min降解100%〔95〕
二硝基重氮酚工业废水炸药工业废水微波辐射/Fe2+PDS 8 g/L，微波功率600 W，Fe2+ 0.32 mg/L30 min去除71.42% COD〔96〕
NOM模拟水UV/Fe2+PDS 400 μmol/L，Fe2+ 100 μmol/L，pH=7.1，20 ℃将NOM降解为低分子质量物质〔97〕

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如表 1所示，采用联合活化PS去除微量有机污染物普遍显示出良好的去除效果（去除率 > 90%）。众多研究中，联合活化PS去除污染物都表现出远高于单独活化的效果，显示出其巨大的应用潜力。由于过渡金属相对廉价和受到广泛研究的特点，与过渡金属相关的联合活化是最多的，其中Fe是最突出的过渡金属元素。超声、紫外作为输入能量的主要辅助手段，也有很多应用。

由于微量有机物的种类繁多，以及联合活化PS去除污染物的研究还不够充分，不同联合活化方式同污染物之间并没有明显的对应关系。从表 1可以看出，类似的联合活化方式对不同类别的污染物都有良好的去除效果，同类别的污染物可以采用不同的联合活化方式去除。如超声和零价铁联合活化PDS对非甾体抗炎药吡罗昔康〔93〕和抗生素氯霉素〔86〕都能有效去除，而双酚A的去除用Fe/N-C〔89〕联合活化及UV/rGO〔91〕联合活化均有良好效果。这可能是由于所提及到的联合活化方式都是增强了自由基的产生效果，最终体现的是自由基对污染物的氧化。

此外，表 1中还列出了联合活化PS去除污染物研究的水样来源。可以看到，目前对微量有机污染物的联合活化去除研究中还是以实验室模拟水为主。在这些研究中，PS的用量在0.1~2 mol/L，对应的污染物浓度均为μmol/L级别，其中部分实际水中PS的用量更少，表明实验室模拟的污染物浓度普遍高于实际水体中污染物浓度。此外，部分研究会通过在实验室模拟水中添加Cl-等阴离子和部分有机物作为干扰物，以此进一步探讨水基质对污染物去除效果的影响。在研制复合活化PS材料的研究中通常会做这部分工作〔84, 90〕。由于实际废水中存在的基质效应，实验室模拟水得到的结果不能真实反映在实际水处理中的应用效果，联合活化PS去除污染物研究更应该开展以实际废水为实验水介质的污染物去除研究。F. Ghanbari等〔98〕合成了CeO2-Fe3O4纳米复合材料活化PMS，在经过模拟水去除直接红16和苯丙三唑等实验后，将该材料应用在了经过处理的实际纺织废水中，达到了良好的脱色效果（78%脱色率）。G. Ozyildiz等〔91〕自制了纳米级还原氧化石墨烯与UV联合活化PDS，可在30 min内完全去除污水处理厂三级废水中的双酚A。尽管在实际废水中联合活化PS去除微量有机污染物的研究已经开展，但是还是需要更多探索。

4 总结与展望

PS作为氧化剂直接与污染物反应时，反应速率较慢，需要对其进行活化。PS活化的本质是O—O键的断裂，产生SO4·-，活化方式包括超声、紫外、热、过渡金属、碳材料活化等单一方式及单一活化方式的联合。联合活化在活化PS方面显示出协同效应，可以提高对PS的活化效果。在过渡金属参与的联合中，协同作用通常是通过促进金属离子的还原实现的，例如过渡金属之间的联合以及紫外与过渡金属的联合。过渡金属自身电负性差异会引起电子转移，进而促进活化PS的过渡金属离子再生，不同离子对组合的效果有差异。此外，其他非金属与过渡金属的联合，如超声与过渡金属的联合，主要协同机制是超声促进对过渡金属表面的腐蚀和消除钝化。非金属之间联合活化的协同机制可能是由超声利于传质、紫外引发光解、热增强能量输入利于断键的特点造成的，但是还需要更多研究确定。联合活化PS主要用于去除传统生化处理难以除尽的微量有机污染物，主要集中在新兴污染物中的药品及个人护理品的处理。其组合多样，去除效果优异，具有巨大的应用潜力。目前联合活化PS去除污染的研究开展多是针对模拟废水，对于实际废水的应用研究相对匮乏，需进一步加强。

目前，联合活化才刚开始起步，在今后的研究中，热、超声、紫外等传统活化技术将会更多地以联合活化的形式应用于PS活化，而过渡金属的联合活化会更多地以过渡金属氧化物对的形式展开，通过制备异质金属活化剂，利用金属对的电位差异促进Fe等过渡金属离子再生，增强活化PS的效果。此外，碳材料拥有良好电子传导能力，利于过渡金属和PS之间的电子转移，可促进自由基的产生，碳材料和过渡金属的联合活化前景广阔。联合活化PS高级氧化技术，由于其活化过程中存在的协同作用，能够降解原本难以去除的微量污染物，在对微污染物的去除研究中，将发挥越来越重要的作用。

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