工业水处理, 2021, 41(8): 47-51 doi: 10.19965/j.cnki.iwt.2020-0727

• 专论与综述 •

微波技术在有机废水处理中的研究进展

郑贝贝,, 霍莹, 付连超, 李立峰, 秦微, 孙建阳, 王宏鑫, 王昊龙

Research progress of microwave technology in the treatment of organic wastewater

Zheng Beibei,, Huo Ying, Fu Lianchao, Li Lifeng, Qin Wei, Sun Jianyang, Wang Hongxin, Wang Haolong

收稿日期: 2021-06-15  

Received: 2021-06-15  

作者简介 About authors

郑贝贝(1984-),硕士研究生,高级工程师E-mail:826beibei@163.com , E-mail：826beibei@163.com

Abstract

With the sustainable development of economy, the amount of organic wastewater from various industries increases continuously, which brings great pressure to the sustainable development. The treatment technology of organic wastewater has made great progress, but there are still some problems such as low treatment efficiency, high investment, large area and so on. Low-cost, rapid and efficient organic wastewater treatment technology has been the focus of research. Microwave is an electromagnetic wave with wavelength of 1 mm-1 m and frequency of 300 MHz-300 GHz. It can interact with chemical medium and produce many application effects. Microwave wastewater treatment technology has the advantages of high degradation efficiency and short treatment time. It is favored by researchers at home and abroad and has a good application prospect in the field of water treatment. The reaction mechanisms of removing pollutants from water were analyzed. Recent research progress of microwave technology in the treatment of organic wastewater was summarized. The problems of microwave technology in wastewater treatment were pointed out, and the future research directions were prospected.

Keywords： microwave ; organic wastewater ; wastewater treatment ; thermal effect ; hot spot effect

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本文引用格式

郑贝贝, 霍莹, 付连超, 李立峰, 秦微, 孙建阳, 王宏鑫, 王昊龙. 微波技术在有机废水处理中的研究进展. 工业水处理[J], 2021, 41(8): 47-51 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2020-0727

Zheng Beibei. Research progress of microwave technology in the treatment of organic wastewater. Industrial Water Treatment[J], 2021, 41(8): 47-51 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2020-0727

经过多年探索与研究，有机废水的治理技术得到长足发展。目前有机废水的治理方法主要有物理法、化学法和生物法。物理法只是将废水中的污染物进行相间转移，未从根本上消除污染物；生物法只适于可生物降解的有机废水处理；化学法种类较多，包括空气湿式催化氧化、超临界氧化、臭氧催化氧化、电催化氧化等，但也存在投资及运行成本较高、操作条件苛刻等缺点。低成本、高效的有机废水治理技术一直是研究者的研究热点。

微波是波长为1 mm~1 m、频率为300 MHz~300 GMHz的电磁波，能够与化学介质相互作用并产生多种应用效果，近年来得到迅速发展。越来越多的研究者将微波技术应用到水处理技术中，取得很好的处理效果。笔者对近年来报道的不同类型微波废水处理技术进行综述，分析该技术存在的不足并提出改进方向，以期为该技术的进一步优化提供参考。

1 微波废水处理技术的降解机理

单独微波辐射的能量较低，不足以破坏有机分子的化学键，很难直接降解有机污染物。微波辐射结合其他技术可有效提高对污染物的处理能力。目前，关于微波辐射与其他技术结合去除有机物的原理主要有微波热效应、热点效应和自由基理论。

1.1 热效应

微波能量被介质材料吸收而转化为热能的现象称为热效应。在微波强化Fenton反应过程中，微波的热效应可降低分子的化学键强度，同时加快·OH生成，有利于促进氧化反应进行〔1〕，但反应过程中温度太高或升温太快也会影响H2O2的有效利用率〔2〕。

1.2 热点效应

具有强吸波性的物质(如活性炭、过渡金属及其氧化物等)经微波辐射后，其表面点位与微波能强烈相互作用，从而使表面点位有选择性地迅速升至很高的温度，形成活性中心即"热点"；废水中的有机物与"热点"接触后，或被加速吸附〔3〕，或高温热解〔4〕，或因催化氧化而被降解〔5〕。另一方面，"热点"能引起原子与分子的振动，降低反应所需活化能，有利于反应进行〔6〕。

1.3 自由基理论

一般认为，投加氧化剂会产生·OH、SO4·-等活性物质〔7〕，在降解有机污染物过程中起到氧化作用。氧或其他氧化剂在微波催化氧化体系中起到电子受体的作用，对污染物质的降解必不可少〔6〕。也有理论认为，在微波辐照下，催化剂负载的金属或金属氧化物也会产生·OH、O2·-、h+等活性物质〔8〕，不需要额外加入氧化剂〔23〕。

2 微波技术在有机废水处理领域中的应用

2.1 微波组合Fenton技术

Fenton技术是一种经典的高级氧化处理工艺，尤其对污水中难降解的有机污染物有很好的处理效果，但Fenton工艺也存在反应时间长、占地面积大、产生污泥较多等缺点。为寻求经济高效的水处理技术，研究者将微波技术与Fenton工艺进行组合强化氧化反应，处理效率高，具有良好的应用前景〔9〕。

袁飞宇〔10〕采用微波-Fenton技术进行抗生素废水处理实验。结果表明，微波-Fenton技术能够有效提高抗生素废水的可生化性，无论在COD去除率还是可生化性方面均优于单纯的Fenton技术，反应时间短、占地面积小、易于实现优化运行，具有较高的经济可行性。唐瑜钟等〔11〕采用微波辅助快速Fenton组合工艺，对深圳某废水处理厂的复杂废水进行预处理，可使废水COD从7 000 mg/L左右降至2 500 mg/L，COD去除率可达65%以上，同时废水的可生化性也得到提高。Shuting Liu等〔12〕采用微波强化Fenton法去除水溶液中的亚甲基蓝，微波辐照1 min，亚甲基蓝降解率高达93%，处理效率远远高于传统Fenton处理工艺。Nannan Wang等〔13〕采用微波强化Fenton技术处理水中的对硝基苯，微波强化7 min内产生的·OH比传统Fenton法高2.8倍，最佳条件下对硝基苯酚的降解率高达92.3%。

2.2 微波组合类Fenton技术

鉴于Fenton技术在实际应用中的缺点，研究者在常规Fenton法的基础上开发出多种类Fenton技术。将类Fenton技术与微波联用，对污水中的有机污染物有较高的处理效果。

2.2.1 H2O2为氧化剂

Shuo Li等〔14〕以纳米复合材料Pb-BiFeO3/rGO为催化剂，将微波与H2O2进行组合，研究其对水溶液中全氟辛酸(PFOA)的降解情况。结果表明，此组合工艺对PFOA有较高的去除效率，初始质量浓度为50 mg/L、反应时间为5 min时，去除率可达99.2%。Xinliang Liu等〔15〕制备了一种活性炭载铁催化剂，在微波-催化剂-H2O2的协同作用下，对苯酚和TOC的去除率分别为91%、48%。张洁〔16〕构建了微波辅助类Fenton体系处理对硝基酚(PNP)废水工艺，并探讨其反应机制。研究结果表明，对于初始质量浓度为50 mg/L的PNP溶液，在静态最佳工艺条件下反应6 min，PNP去除率为99.41%，TOC去除率为77.9%；在动态最佳工艺条件下反应20 min，PNP去除率保持在80%以上，TOC去除率为71.2%。微波和催化剂的引入可促进H2O2生成·OH，使PNP去除率明显上升。Nannan Wang等〔17〕以粉煤灰为催化剂，研究微波组合类Fenton工艺对罗丹明B的去除效果。结果表明，粉煤灰中的金属氧化物(Fe2O3、MnO2)可快速吸收微波形成活性中心，催化H2O2生成·OH，进而去除罗丹明B。在H2O2投加量为2 mmol/L、粉煤灰投加量为15 g/L、pH为3、微波功率为0.1 kW、微波辐照时间为20 min的条件下，罗丹明B的降解率高达91.6%。Y. Vieira等〔18〕以纳米Fe3O4作为催化剂，研究微波催化氧化对罗丹明B的降解效果。结果表明，在催化剂投加量为0.4 g/L、n(H2O2)∶n(罗丹明B)= 1∶1、pH为2.4的条件下，初始质量浓度为300 mg/L的罗丹明B在7 min内完全降解，TOC去除率为97.66%，催化剂可重复使用7次。罗丹明B降解过程中·OH起到主要作用。孙杰〔19〕用铜基碳化硅(Cu/SiC)作为催化剂，对苯酚进行微波催化氧化降解研究。结果表明，微波辅助Cu/SiC可实现H2O2或过硫酸盐对苯酚的高效降解，其中·OH和SO4·-是导致苯酚降解的主要活性组分。

2.2.2 硫酸盐为氧化剂

Limin Hu等〔20〕研究了4-硝基苯酚在Fe3O4/活化硫酸盐/微波体系中的降解情况。研究结果表明，Fe3O4/活化硫酸盐/微波体系可有效降解4-硝基苯酚，在Fe3O4投加量为0.1 g/L、m(活化硫酸盐)∶m(4-硝基苯酚)为15、微波温度为80 ℃、反应时间为28 min的条件下，4-硝基苯酚降解率高达98.2%。Zhepei Gu等〔21〕用微波组合过硫酸盐方法降解工业废水中的二硝基重氮酚，当初始pH为3、过硫酸盐投加量为8 g/L、微波功率为600 W时，COD去除率和脱色率分别为82.29%、77.89%。反应过程中的活性物质为·OH和SO4·-，其中SO4·-在氧化过程中起主要作用。Limin Hu等〔22〕研究了Fe3O4/活化硫酸盐/微波体系对PNP的降解情况，在PNP初始质量浓度为20 mg/L、Fe3O4投加量为2.5 g/L、n(活化硫酸盐)∶ n(PNP)=15∶1、反应温度为80 ℃、微波辐照时间为28 min的条件下，PNP去除率高达94.2%。

2.3 微波结合吸波材料

吸波材料可以强烈吸收微波能，形成"热点"。污水中的有机物与"热点"接触后，通过吸附、热解，或微波激发的电子-空穴对产生的活性物质的氧化作用(h+、·OH、O2·-)而被降解。

2.3.1 活性炭基催化剂

殷诚等〔23〕采用CuO/AC作为催化剂，对废水中的苯酚进行降解。结果表明，在CuO/AC加入量为30 g/L、微波功率为600 W、反应时间为18 min、苯酚初始质量浓度为500 mg/L的最佳实验条件下，苯酚去除率可达99.42%，相应的TOC去除率为90.4%。微波催化氧化过程中起氧化作用的是·OH，反应过程不需要额外添加氧化剂。吴慧英〔24〕采用微波辐射联用活性炭强化去除水中苯酚。研究表明，在不添加任何氧化剂的前提下，微波辐射可强化活性炭的吸附作用，苯酚去除率提高16.6%~29.5%。胡鹏飞等〔25〕采用微波/Fenton/活性炭体系对苯酚溶液进行降解，实验结果表明，微波处理后活性炭平均粒径明显变小，表面微孔增多，杂质减少，在强化吸附效果的同时增加了反应活性点位。

2.3.2 新型材料催化剂

Jia Gao等〔26〕用MgFe2O4-SiC作为催化剂，研究偶氮染料Direct Black BN的微波催化氧化降解效果，5 min内Direct Black BN的去除率高达96.5%，TOC去除率为65%。其降解机理为SiC因其介电性可强烈吸收微波，负载在SiC表面上的MgFe2O4形成很多热点，产生大量活性点位和空穴，电子-空穴对与O2或H2O反应产生如·OH的活性物质。Manli Shen等〔27〕以海泡石为载体、NiFe2O4为活性组分制备催化剂。在微波辐照下，废水中的水分子与热点接触后分解成·OH和·H，废水中的O2与·H反应形成·OH和O2·-。另外，NiFe2O4在微波辐照下形成电子和空穴，迁移的电子与O2反应产生O2-，h+将水氧化为·OH。·OH、O2·-、h+等活性组分是有机污染物降解的关键。Yin Wang等〔28〕用蒙脱石和钙钛矿制备了一系列催化剂。研究结果表明，LCCOM0.2对双酚A(BPA)的去除效果显著，对初始质量浓度为50 mg/L的BPA的降解率高达99.8%。其降解机制为微波激发催化剂的表面活性位点产生具有强氧化性的·OH。Wentao Xu等〔29〕制备了一种可磁分离的NiCo2O4-Bi2O2CO3催化剂，在不添加氧化剂的条件下，反应时间1 min，4-硝基苯酚的降解率可达94.7%，反应4 min时，4-硝基苯酚的降解率为97.27%。NiCo2O4-Bi2O2CO3重复使用5次后，对4-硝基苯酚的降解率仍可达97.31%。Yin Qiu等〔30〕针对硝基苯酚的降解研发了BiO2CO3基复合催化剂。研究发现BiO2CO3基复合材料产生的活性物质以O2·-为主，对邻、对位硝基苯的降解有非常好的催化活性，在最优条件下，硝基苯去除率高达98.96%。

2.4 微波辅助光催化氧化技术

光催化氧化是一种具有强氧化性的技术〔30〕。微波与光催化氧化技术的联合是光催化领域研究的热点之一。有研究指出，微波辐照可提高催化剂吸收光的能力，促进·OH产生，提高光催化处理效果〔32-33〕。

H. Lee等〔34〕用微波辅助光催化氧化体系对2，4-二氯苯氧乙酸进行降解，研究发现臭氧、微波和紫外光催化之间存在协同效应：相比于微波/UV光催化氧化体系，臭氧的加入极大提高了2，4-二氯苯氧乙酸的降解效果；微波辐射在臭氧辅助光催化水中有机污染物的过程中起到重要作用。Shiyu Zuo等〔35〕研究了微波组合紫外体系中自由基的产生速率和机制。其认为有机物的降解主要是氧化剂在微波/紫外灯的作用下产生大量自由基，从而显著提高对有机物的降解效率。S. J. Ki等〔36〕采用微波无极灯光催化氧化反应器对4-氯酚进行降解，分别考察了单工艺和组合工艺下4-氯酚的降解效果。研究结果表明，微波辐照/TiO2/H2O2条件下4-氯酚的降解率最高。Gong Cheng等〔37〕设计了微波无极紫外灯/O3污水杀菌系统，对比了单一O3、单一微波、微波无极紫外灯/O3 3种工艺对大肠杆菌和枯草芽孢杆菌的杀菌能力。结果表明，微波无极紫外灯/O3的效果最好，污水灭菌率可达99.99%，同时出水TOC和COD等指标有所降低。

3 结论与展望

微波废水处理技术具有降解效率高、处理时间短等优点，随着材料、结构等方面的不断优化，该技术具有极好的应用前景，但还需解决以下问题：

(1) 目前微波降解废水中有机物的机理主要有热点效应和自由基理论，但微波与吸波材料、氧化剂、有机物之间的反应是复杂过程，其降解机理还需进一步研究。

(2) 研究者对新型、高效催化剂载体和活性组分进行了选择和开发，但目前还局限于小试；关于催化剂的稳定性研究也局限于少量、有限次的重复实验，需要开展较大规模的稳定性验证实验。

(3) 大部分微波废水处理技术的研究均在静态条件下开展，需开展动态实验研究，为今后的工程应用提供理论基础和参考依据。

(4) 微波废水处理技术仍处于开发阶段，微波反应器的形式、催化剂布置方式、微波与其他氧化工艺的组合形式等需要进一步设计和优化。

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