以硫-铁为基质的自养反硝化深度脱氮性能研究
刘艳芳 , 1 , 刘晓帅 1 , 尹思婕 1 , 高玮 2 , 张妙雨 1 , 吕建伟 3 , 李再兴 , 1
1.河北科技大学环境科学与工程学院，河北 石家庄 050018
2.河北科技大学建筑工程学院，河北 石家庄 050018
3.河北华药环境保护研究所有限公司，河北 石家庄 052160
Study on deep denitrification of autotrophic denitrification with sulfur-iron base substrate
LIU Yanfang , 1 , LIU Xiaoshuai 1 , YIN Sijie 1 , GAO Wei 2 , ZHANG Miaoyu 1 , LÜ Jianwei 3 , LI Zaixing , 1
1.College of Environmental Sciences and Engineering，Hebei University of Science and Technology，Shijiazhuang 050018，China
2.School of Civil Engineering，Hebei University of Science and Technology，Shijiazhuang 050018，China
3.Hebei Huayao Environmental Protection Research Institute Co. ，Ltd. ，Shijiazhuang 052160，China
收稿日期: 2022-07-17
基金资助:
河北省重点研发计划项目 . 19273601D
摘要
通过静态批次实验，探讨了硫自养反硝化、铁自养反硝化和硫铁协同脱氮系统的脱氮性能。实验结果表明，单质硫自养反硝化过程中pH由8.46降至5.46，反应前期NO2 - -N发生积累，最高达7.14 mg/L。TN和NO3 - -N随反硝化的进行呈不断降低趋势。反应5 d时TN去除率可达100%。零价铁粉的加入可以有效起到缓冲pH的作用。在硫铁协同脱氮系统中，硫铁体积比为2∶1、1∶1时，反应体系的pH可维持在6.54~7.12之间。硫铁体积比为2∶1时脱氮效果最佳，反应72 h时TN去除率可达98.5%，NO3 - -N去除率可达100%。在铁自养反硝化过程中，pH呈缓慢升高后逐渐稳定的趋势，由8.46增至10.02。与硫自养反硝化系统和硫铁协同脱氮系统相比，铁自养反硝化系统的脱氮性能最差，反应9 d时TN和NO3 - -N的去除率分别为40.52%、48.96%，且在该体系中NH4 + -N有所积累。硫铁协同脱氮系统中以硫自养反硝化为主，当硫铁体积比分别为1∶1、2∶1、1∶2时，硫自养反硝化对NO3 - -N去除量所占比例分别为96%、95%、88%。
关键词：
硫自养反硝化 铁自养反硝化 协同 脱氮
Abstract
The nitrogen removal performance of sulfur autotrophic denitrification， iron autotrophic denitrification and sulfur-iron synergistic denitrification systems were investigated by static batch experiments. The experimental results showed that pH decreased from 8.46 to 5.46 during sulfur autotrophic denitrification， and NO2 - -N accumulated up to 7.14 mg/L in the early stage of the reaction. TN and NO3 - -N showed a decreasing trend with denitrification. The TN removal rate was up to 100% after 5 days of reaction. The addition of zero-valent iron powder can effectively play a role in buffering pH. In the sulfur-iron synergistic denitrification system， pH of the system could be maintained between 6.54 and 7.12 when the sulfur iron volume ratio was 2∶1 and 1∶1. The best denitrification effect was achieved when the sulfur iron volume ratio was 2∶1， and the TN removal rate could reach 98.5% and NO3 - -N removal rate could reach 100% after 72 hours of reaction. In the process of iron autotrophic denitrification， the pH showed a trend of slow increase and then gradual stabilization， from 8.46 to 10.02. Compared with the sulfur autotrophic denitrification system and the sulfur-iron synergistic denitrification system， the iron autotrophic denitrification system had the worst denitrification performance， and the removal rates of TN and NO3 - -N were 40.52% and 48.96%， respectively， after 9 days of reaction. NH4 + -N was accumulated in the reaction system. The sulfur autotrophic denitrification was dominant in the sulfur-iron synergistic denitrification system， and the proportions of NO3 - -N removal by sulfur autotrophic denitrification were 96%， 95%， and 88% when the sulfur iron volume ratios were 1∶1， 2∶1， and 1∶2， respectively.
Keywords：
sulfur autotrophic denitrification iron autotrophic denitrification synergism denitrification
本文引用格式
刘艳芳, 刘晓帅, 尹思婕, 高玮, 张妙雨, 吕建伟, 李再兴. 以硫-铁为基质的自养反硝化深度脱氮性能研究 . 工业水处理 [J], 2022, 42(8): 136-141 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-1116
LIU Yanfang. Study on deep denitrification of autotrophic denitrification with sulfur-iron base substrate . Industrial Water Treatment
硫自养反硝化是一种高效生物脱氮工艺，反应过程无需消耗有机碳，具有运行费用及污泥产率较低的优势〔1 〕 ，但存在本身产酸及产硫酸盐（SO4 2- ）的缺陷〔2 〕 。为控制水体酸化，L. H. LIU等〔3 〕 向硫自养反硝化系统中添加石灰石，在废水碱度不足时可起到缓冲作用，防止pH过度降低。Yaxian XU等〔4 〕 添加碱性固体鸡蛋壳缓冲反应体系的pH，使出水pH呈中性状态。添加碱性固体材料虽然能解决硫自养反硝化系统pH 降低的问题，但SO4 2- 大量积累仍对水质安全造成威胁，且添加石灰石易增加反硝化系统出水的硬度。寻找合适的缓冲材料及减少硫自养反硝化SO4 2- 的积累成为众多学者的关注焦点。
零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价。水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用。根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 。较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + 。也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成。但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 。笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考。
1 实验部分
1.1 实验材料与方法
实验所用污泥取自污水处理厂厌氧池，清洗2~3次，静置沉淀去除上清液，添加液体培养基〔10 〕 进行驯化培养，为期40 d。硫磺粉、零价铁粉研磨均匀后过0.150 mm（100目）筛。模拟废水由一定量的KNO3 （NO3 - -N质量浓度为50 mg/L）、KH2 PO4 及NaHCO3 配制而成。
实验使用反应器为500 mL厌氧瓶，瓶口塞有丁基橡胶塞加铝盖密封。每个厌氧瓶添加10 mL驯化菌泥、400 mL模拟废水，氮吹10 min至缺氧状态。共设硫自养反硝化脱氮（SAD）、铁自养反硝化脱氮（IAD）、硫铁协同脱氮（S-Fe）3个系统，其中SAD系统添加30 mL硫磺粉，IAD系统添加30 mL零价铁粉，S-Fe系统添加不同比例的硫磺粉和零价铁粉，比例如表1 所示，电子供体均过量。
将厌氧瓶置于恒温振荡培养箱，调节温度为30 ℃，转速120 r/min。为防止取样过程中氧气混入，实验过程中用一次性无菌注射器穿透丁基橡胶塞取出5 mL模拟废水，测定NO3 - -N、NO2 - -N、NH4 + -N、SO4 2- 、TFe、Fe2+ 、pH。
1.2 分析方法
分析方法参考《水和废水分析检测方法（第4版）》。NO3 - -N测定采用紫外分光光度法；NO2 - -N测定采用N -（1-萘基）-乙二胺分光光度法；NH4 + -N测定采用纳氏试剂分光光度法；TFe及Fe2+ 测定采用啡啰嗪分光光度法；SO4 2- 测定采用铬酸钡光度法；pH测定采用玻璃电极法。
2 结果与分析
2.1 SAD系统的脱氮效果
图1
图1
SAD系统中各参数随时间的变化曲线
Fig. 1
Change curve of various parameters with time under SAD system
由于进水未引入有机氮，因此将总氮（TN）视为总无机氮（NH4 + -N、NO2 - -N和NO3 - -N的总和）〔11 〕 。SAD系统全程未检测到NH4 + -N积累（一直在检出限下），因此该系统中TN为NO2 - -N和NO3 - -N之和。如图1 所示，TN和NO3 - -N随反硝化的进行呈不断降低趋势，整体相差不明显，反应5 d时TN去除率可达100%；NO2 - -N先升高后降至零，反应接近1 d时积累量达到峰值（7.14 mg/L），降至零说明NO2 - -N最终完全转换为N2 。
硫自养反硝化的副产物SO4 2- 随反硝化的进行不断积累，最终逐渐趋于平稳，反应结束后其积累量可达422.5 mg/L。由式（1）〔12 〕 可计算出硫磺为电子供体时，硫自养反硝化理论SO4 2- 产量为1.70 mg/mg（以单位质量NO3 - 计）。假设进水NO3 - -N为50 mg/L，均被硫自养反硝化消耗，SO4 2- 的理论生成量为376.5 mg/L。而SAD系统中SO4 2- 的产量较理论生成量偏高，原因可能是硫磺与瓶内残留的微量氧气发生氧化作用。
1.10S0 +NO3 - +0.76H2 O+0.40CO2 +0.08NH4 + → 5 H7 O2 N+0.50N2 +1.10SO4 2- +1.28H+ （1）
反应过程中SAD系统pH从8.46降至5.46，验证了单质硫自养反硝化是不断产生H+ 的过程。
pH是影响微生物生长存活的重要因素。作为生物驱动的脱氮工艺，自养反硝化的脱氮效率受pH的影响较大。牛建敏等〔13 〕 研究表明，硫自养反硝化菌适宜的pH为6.5~8.0。pH较低时，反硝化菌内部电解质平衡会受到影响，使生物反硝化过程受到抑制，前期NO2 - -N的积累是由pH降低引起。张晓晨等〔14 〕 调节硫自养反硝化反应器进水pH，进水pH为5时NO2 - -N积累要高于进水pH为6~7时。
2.2 IAD系统的脱氮效果
图2
图2
IAD系统中各参数随时间的变化曲线
Fig. 2
Change curve of various parameters with time under the IAD system
由图2 可以看出，TN和NO3 - -N随反应的进行不断降低，反应9 d时TN和NO3 - -N的去除率分别为40.52%、48.96%，TN去除率随时间的增加逐渐放缓；NO2 - -N呈先升高后缓慢降低的趋势，在第3天达到峰值（4.72 mg/L），反应9 d时仍有3.45 mg/L的积累。NH4 + -N随反应的进行呈不断升高的趋势，之后趋于平稳，反应9 d时积累量为1.83 mg/L。除零价铁与NO3 - 发生反应产生NH4 + ，还可能是碱性条件下三价铁产物对污泥的吸附包裹更严密〔15 〕 ，使得污泥活性下降，反硝化菌死亡，引起NH4 + -N升高。
与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低。原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素。（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02。而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0。张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）。IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- 。
2.3 S-Fe系统的脱氮效果
图3
图3
S-Fe系统中各氮素随时间的变化曲线
Fig. 3
Change curve of various nitrogen content with time in S-Fe system
由图3 （a）可见，硫铁体积比为2∶1时TN的去除效果最佳，反应3 d TN去除率为98.5%，硫铁体积比为1∶2时效果最差；与SAD系统相比，硫铁体积比为2∶1、1∶1时对TN的去除具有优势。
对比图1 （a）及图3 （b），硫铁体积比为2∶1、1∶1时，NO3 - -N初始去除速率与SAD系统的相差不大，反应2 d时S-Fe系统对NO3 - -N的去除速率均有所提高，分别提高22.66%、13.42%。在S-Fe系统中加入零价铁粉可起到缓冲pH作用，使脱氮阶段pH维持在6.54~7.12（见图4 ），为反硝化菌提供适宜的pH环境，形成硫-铁协同反硝化体系。硫铁体积比为1∶2时NO3 - -N去除效果不及SAD系统，原因为硫磺比例低，减少了与微生物的有效接触面积；pH升高也是影响NO3 - -N去除率的因素。
图4
图4
S-Fe系统中pH变化曲线
Fig. 4
Change curve of pH with time in S-Fe system
图3 （c）中，硫铁体积比为1∶1、2∶1、1∶2时，NO2 - -N积累量在接近1 d时达到峰值，分别为2.72、2.75、4.21 mg/L，均呈先升高后降低的趋势，直到降为零。硫铁协同脱氮系统中NH4 + -N呈先升高后降低的趋势，与IAD系统存在差异，原因可能在于NH4 + -N为硫自养反硝化所需营养物质而被消耗掉，与K. BAALSRUUD等〔18 〕 的结论类似。
图5
图5
S-Fe系统中SO4 2- 随时间变化曲线
Fig. 5
Change curve of SO4 2- mass concentration with time in S-Fe system
由图5 可见不同硫铁体积比下SO4 2- 均呈先升高后平稳的趋势。当硫铁体积比为1∶1、2∶1、1∶2时系统中的SO4 2- 分别为360.76、356.44、331.46 mg/L，与SAD系统（422.5 mg/L）相比有所降低。Lili ZHANG等〔19 〕 研究认为铁生化脱氮为硫自养反硝化分担部分NO3 - -N，是硫铁协同系统中SO4 2- 产量减少的原因。
图6 为S-Fe系统中Fe2+ 、TFe随时间的变化曲线。
图6
图6
S-Fe系统中Fe2+ 、TFe随时间的变化
Fig. 6
Change curves of Fe2+ and TFe mass concentrations with time in S-Fe system
为避免取样后Fe2+ 被空气氧化，取样后首先测量Fe2+ 和TFe。由图6 可见，反应7 h硫铁体积比为1∶1、2∶1的S-Fe系统中TFe分别为1.974、1.823 mg/L，Fe2+ 质量浓度分别为0.907、0.507 mg/L。分析认为，铁离子可与水中OH- 生成沉淀堆积在零价铁表面，减少内部零价铁与水的接触〔9 〕 ，从而降低铁离子的释放，因此Fe2+ 和TFe呈降低趋势。
硫铁体积比为1∶2的S-Fe系统和IAD系统中未检测出Fe2+ 、TFe，可能是由于这2个系统pH在8.5~10.2，铁离子几乎完全沉淀。
2.4 S-Fe系统中NO3 - -N去除情况
考察了S-Fe系统中铁粉和硫磺对NO3 - -N去除量的比例，见表2 。
与SAD系统相比，S-Fe系统添加了具有强还原性的零价铁〔20 〕 ，可消耗水中残留的溶解氧，显著降低水中的氧化还原电位。因此，S-Fe系统中因硫磺氧化产生的SO4 2- 忽略不计。李莹莹〔21 〕 以SO4 2- 生成量推算硫自养反硝化去除NO3 - -N在自养-异养协同脱氮中所占的比例，占比最高可达83.7%。本研究将S-Fe系统中SO4 2- 实际生成量记为与理论生成量一致，根据 SO4 2- 生成量计算硫自养反硝化去除的NO3 - -N 在NO3 - -N去除总量中所占比例，剩余部分即通过铁生化反应去除。
由表2 可见，硫铁体积比为1∶1、2∶1、1∶2时，硫自养反硝化对NO3 - -N的去除量占NO3 - -N去除总量的比例分别为96%、95%、88%，因此认为硫铁混合系统中仍以硫自养反硝化为主。
3 结论
（1）加入零价铁粉对硫自养反硝化pH可起到缓冲作用。铁自养反硝化的脱氮效果不佳，反应9 d时TN和NO3 - -N的去除率分别为40.52%、48.96%。
（2）硫铁体积比是影响脱氮效率的重要因素，硫铁体积比为2∶1时TN去除效果最佳，反应3 d TN去除率为98.5%。
（3）实验发现硫铁混合系统以硫自养反硝化为主，硫铁体积比为1∶1、2∶1、1∶2时，硫自养反硝化对NO3 - -N去除量所占比例分别为96%、95%、88%；铁粉的加入可减少硫自养反硝化时SO4 2- 的积累。
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1
2008
... 硫自养反硝化是一种高效生物脱氮工艺，反应过程无需消耗有机碳，具有运行费用及污泥产率较低的优势〔1 〕 ，但存在本身产酸及产硫酸盐（SO4 2- ）的缺陷〔2 〕 .为控制水体酸化，L. H. LIU等〔3 〕 向硫自养反硝化系统中添加石灰石，在废水碱度不足时可起到缓冲作用，防止pH过度降低.Yaxian XU等〔4 〕 添加碱性固体鸡蛋壳缓冲反应体系的pH，使出水pH呈中性状态.添加碱性固体材料虽然能解决硫自养反硝化系统pH 降低的问题，但SO4 2- 大量积累仍对水质安全造成威胁，且添加石灰石易增加反硝化系统出水的硬度.寻找合适的缓冲材料及减少硫自养反硝化SO4 2- 的积累成为众多学者的关注焦点. ...
Use of limestone for pH control in autotrophic denitrification： Batch experiments
1
2002
... 硫自养反硝化是一种高效生物脱氮工艺，反应过程无需消耗有机碳，具有运行费用及污泥产率较低的优势〔1 〕 ，但存在本身产酸及产硫酸盐（SO4 2- ）的缺陷〔2 〕 .为控制水体酸化，L. H. LIU等〔3 〕 向硫自养反硝化系统中添加石灰石，在废水碱度不足时可起到缓冲作用，防止pH过度降低.Yaxian XU等〔4 〕 添加碱性固体鸡蛋壳缓冲反应体系的pH，使出水pH呈中性状态.添加碱性固体材料虽然能解决硫自养反硝化系统pH 降低的问题，但SO4 2- 大量积累仍对水质安全造成威胁，且添加石灰石易增加反硝化系统出水的硬度.寻找合适的缓冲材料及减少硫自养反硝化SO4 2- 的积累成为众多学者的关注焦点. ...
Sulfur-based autotrophic denitrification with eggshell for nitrate-contaminated synthetic groundwater treatment
1
2016
... 硫自养反硝化是一种高效生物脱氮工艺，反应过程无需消耗有机碳，具有运行费用及污泥产率较低的优势〔1 〕 ，但存在本身产酸及产硫酸盐（SO4 2- ）的缺陷〔2 〕 .为控制水体酸化，L. H. LIU等〔3 〕 向硫自养反硝化系统中添加石灰石，在废水碱度不足时可起到缓冲作用，防止pH过度降低.Yaxian XU等〔4 〕 添加碱性固体鸡蛋壳缓冲反应体系的pH，使出水pH呈中性状态.添加碱性固体材料虽然能解决硫自养反硝化系统pH 降低的问题，但SO4 2- 大量积累仍对水质安全造成威胁，且添加石灰石易增加反硝化系统出水的硬度.寻找合适的缓冲材料及减少硫自养反硝化SO4 2- 的积累成为众多学者的关注焦点. ...
化学法处理低浓度硝酸盐氮废水的试验研究
1
2018
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
化学法处理低浓度硝酸盐氮废水的试验研究
1
2018
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
Novel characteristics on micro-electrolysis mediated Fe（0）-oxidizing autotrophic denitrification with aeration： Efficiency， iron-compounds transformation， N2 O and NO2 - accumulation， and microbial characteristics
1
2020
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
零价铁还原水中硝酸盐的机理及影响因素
1
2008
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
零价铁还原水中硝酸盐的机理及影响因素
1
2008
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
Chemolithotrophic denitrification by nitrate-dependent anaerobic iron oxidizing （NAIO） process： Insights into the evaluation of seeding sludge
1
2018
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
ANAMMOX菌铁自养反硝化工艺的稳定性
2
2019
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
... 为避免取样后Fe2+ 被空气氧化，取样后首先测量Fe2+ 和TFe.由图6 可见，反应7 h硫铁体积比为1∶1、2∶1的S-Fe系统中TFe分别为1.974、1.823 mg/L，Fe2+ 质量浓度分别为0.907、0.507 mg/L.分析认为，铁离子可与水中OH- 生成沉淀堆积在零价铁表面，减少内部零价铁与水的接触〔9 〕 ，从而降低铁离子的释放，因此Fe2+ 和TFe呈降低趋势. ...
ANAMMOX菌铁自养反硝化工艺的稳定性
2
2019
... 零价铁（Fe0 ）是一种化学性质活泼的金属，易得、廉价.水中的硝酸盐（NO3 - ）可与Fe0 发生反应，是析氢产碱的过程〔5 -6 〕 ，对硫自养反硝化产酸能起到缓冲作用.根据反应条件不同，其还原产物有所区别，主要为NH4 + 、NO2 - 、N2 等，可降低水中的NO3 - 浓度〔7 〕 .较多研究者认为NO3 - 与Fe0 发生反应的主要产物为NH4 + .也有研究认为在Fe0 体系中加入自养微生物会发生铁基自养反硝化反应〔8 〕 ，极大程度地减少Fe0 与NO3 - 的化学反应，使NO3 - 主要转换为N2 ，减少NH4 + 的生成.但当水溶液pH为中性或偏碱性时，Fe0 表面极易形成铁的氧化层（如Fe3 O4 、Fe2 O3 ），阻碍Fe0 与水溶液之间的电子传递，不利于反应体系的长期运行〔9 〕 .笔者分别探讨了硫磺和零价铁为电子供体的自养反硝化脱氮性能，分析硫磺与零价铁不同配比下的脱氮效果，寻找适宜脱氮的硫铁体积比，为硫铁自养反硝化脱氮提供一定数据参考. ...
... 为避免取样后Fe2+ 被空气氧化，取样后首先测量Fe2+ 和TFe.由图6 可见，反应7 h硫铁体积比为1∶1、2∶1的S-Fe系统中TFe分别为1.974、1.823 mg/L，Fe2+ 质量浓度分别为0.907、0.507 mg/L.分析认为，铁离子可与水中OH- 生成沉淀堆积在零价铁表面，减少内部零价铁与水的接触〔9 〕 ，从而降低铁离子的释放，因此Fe2+ 和TFe呈降低趋势. ...
Anaerobic， nitrate-dependent oxidation of U（Ⅳ） oxide minerals by the chemolithoautotrophic bacterium Thiobacillus denitrificans
1
2005
... 实验所用污泥取自污水处理厂厌氧池，清洗2~3次，静置沉淀去除上清液，添加液体培养基〔10 〕 进行驯化培养，为期40 d.硫磺粉、零价铁粉研磨均匀后过0.150 mm（100目）筛.模拟废水由一定量的KNO3 （NO3 - -N质量浓度为50 mg/L）、KH2 PO4 及NaHCO3 配制而成. ...
Sulphur-based autotrophic denitrification of wastewater obtained following graphite production： Long-term performance， microbial communities involved， and functional gene analysis
1
2020
... 由于进水未引入有机氮，因此将总氮（TN）视为总无机氮（NH4 + -N、NO2 - -N和NO3 - -N的总和）〔11 〕 .SAD系统全程未检测到NH4 + -N积累（一直在检出限下），因此该系统中TN为NO2 - -N和NO3 - -N之和.如图1 所示，TN和NO3 - -N随反硝化的进行呈不断降低趋势，整体相差不明显，反应5 d时TN去除率可达100%；NO2 - -N先升高后降至零，反应接近1 d时积累量达到峰值（7.14 mg/L），降至零说明NO2 - -N最终完全转换为N2 . ...
生物沸石反应器去除水中硝酸盐的研究
1
2008
... 硫自养反硝化的副产物SO4 2- 随反硝化的进行不断积累，最终逐渐趋于平稳，反应结束后其积累量可达422.5 mg/L.由式（1） 〔12 〕 可计算出硫磺为电子供体时，硫自养反硝化理论SO4 2- 产量为1.70 mg/mg（以单位质量NO3 - 计）.假设进水NO3 - -N为50 mg/L，均被硫自养反硝化消耗，SO4 2- 的理论生成量为376.5 mg/L.而SAD系统中SO4 2- 的产量较理论生成量偏高，原因可能是硫磺与瓶内残留的微量氧气发生氧化作用. ...
生物沸石反应器去除水中硝酸盐的研究
1
2008
... 硫自养反硝化的副产物SO4 2- 随反硝化的进行不断积累，最终逐渐趋于平稳，反应结束后其积累量可达422.5 mg/L.由式（1） 〔12 〕 可计算出硫磺为电子供体时，硫自养反硝化理论SO4 2- 产量为1.70 mg/mg（以单位质量NO3 - 计）.假设进水NO3 - -N为50 mg/L，均被硫自养反硝化消耗，SO4 2- 的理论生成量为376.5 mg/L.而SAD系统中SO4 2- 的产量较理论生成量偏高，原因可能是硫磺与瓶内残留的微量氧气发生氧化作用. ...
理化因素对脱氮硫杆菌自养反硝化的影响
1
2010
... pH是影响微生物生长存活的重要因素.作为生物驱动的脱氮工艺，自养反硝化的脱氮效率受pH的影响较大.牛建敏等〔13 〕 研究表明，硫自养反硝化菌适宜的pH为6.5~8.0.pH较低时，反硝化菌内部电解质平衡会受到影响，使生物反硝化过程受到抑制，前期NO2 - -N的积累是由pH降低引起.张晓晨等〔14 〕 调节硫自养反硝化反应器进水pH，进水pH为5时NO2 - -N积累要高于进水pH为6~7时. ...
理化因素对脱氮硫杆菌自养反硝化的影响
1
2010
... pH是影响微生物生长存活的重要因素.作为生物驱动的脱氮工艺，自养反硝化的脱氮效率受pH的影响较大.牛建敏等〔13 〕 研究表明，硫自养反硝化菌适宜的pH为6.5~8.0.pH较低时，反硝化菌内部电解质平衡会受到影响，使生物反硝化过程受到抑制，前期NO2 - -N的积累是由pH降低引起.张晓晨等〔14 〕 调节硫自养反硝化反应器进水pH，进水pH为5时NO2 - -N积累要高于进水pH为6~7时. ...
硫自养反硝化反应器脱氮特性研究
1
2016
... pH是影响微生物生长存活的重要因素.作为生物驱动的脱氮工艺，自养反硝化的脱氮效率受pH的影响较大.牛建敏等〔13 〕 研究表明，硫自养反硝化菌适宜的pH为6.5~8.0.pH较低时，反硝化菌内部电解质平衡会受到影响，使生物反硝化过程受到抑制，前期NO2 - -N的积累是由pH降低引起.张晓晨等〔14 〕 调节硫自养反硝化反应器进水pH，进水pH为5时NO2 - -N积累要高于进水pH为6~7时. ...
硫自养反硝化反应器脱氮特性研究
1
2016
... pH是影响微生物生长存活的重要因素.作为生物驱动的脱氮工艺，自养反硝化的脱氮效率受pH的影响较大.牛建敏等〔13 〕 研究表明，硫自养反硝化菌适宜的pH为6.5~8.0.pH较低时，反硝化菌内部电解质平衡会受到影响，使生物反硝化过程受到抑制，前期NO2 - -N的积累是由pH降低引起.张晓晨等〔14 〕 调节硫自养反硝化反应器进水pH，进水pH为5时NO2 - -N积累要高于进水pH为6~7时. ...
pH值对零价铁自养反硝化过程的影响
2
2017
... 由图2 可以看出，TN和NO3 - -N随反应的进行不断降低，反应9 d时TN和NO3 - -N的去除率分别为40.52%、48.96%，TN去除率随时间的增加逐渐放缓；NO2 - -N呈先升高后缓慢降低的趋势，在第3天达到峰值（4.72 mg/L），反应9 d时仍有3.45 mg/L的积累.NH4 + -N随反应的进行呈不断升高的趋势，之后趋于平稳，反应9 d时积累量为1.83 mg/L.除零价铁与NO3 - 发生反应产生NH4 + ，还可能是碱性条件下三价铁产物对污泥的吸附包裹更严密〔15 〕 ，使得污泥活性下降，反硝化菌死亡，引起NH4 + -N升高. ...
... 与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低.原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素.（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02.而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0.张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）.IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- . ...
pH值对零价铁自养反硝化过程的影响
2
2017
... 由图2 可以看出，TN和NO3 - -N随反应的进行不断降低，反应9 d时TN和NO3 - -N的去除率分别为40.52%、48.96%，TN去除率随时间的增加逐渐放缓；NO2 - -N呈先升高后缓慢降低的趋势，在第3天达到峰值（4.72 mg/L），反应9 d时仍有3.45 mg/L的积累.NH4 + -N随反应的进行呈不断升高的趋势，之后趋于平稳，反应9 d时积累量为1.83 mg/L.除零价铁与NO3 - 发生反应产生NH4 + ，还可能是碱性条件下三价铁产物对污泥的吸附包裹更严密〔15 〕 ，使得污泥活性下降，反硝化菌死亡，引起NH4 + -N升高. ...
... 与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低.原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素.（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02.而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0.张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）.IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- . ...
硫铁矿自养反硝化性能及条件优化研究
1
2018
... 与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低.原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素.（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02.而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0.张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）.IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- . ...
硫铁矿自养反硝化性能及条件优化研究
1
2018
... 与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低.原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素.（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02.而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0.张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）.IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- . ...
Fe0 /Fe2+ 自养反硝化脱氮效果及氮的归趋研究
1
2020
... 与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低.原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素.（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02.而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0.张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）.IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- . ...
Fe0 /Fe2+ 自养反硝化脱氮效果及氮的归趋研究
1
2020
... 与SAD系统相比，IAD系统的脱氮效率低.原因可能在于：（1）零价铁作电子供体时利用率不如硫磺，反应过程中硫磺相对质软较轻，部分漂浮于溶液上，可与微生物更好地接触〔16 〕 ，利用率高，这也是IAD系统NO2 - -N积累的因素.（2）IAD系统的pH较高，反应过程中维持在8.46~10.02.而燕倩〔17 〕 研究认为零价铁自养反硝化的最适pH为6.0.张宁博等〔15 〕 的研究表明碱性条件下铁的氢氧化物会影响微生物活性，pH从 6.5升至8.0，反硝化速率由1.35 mg/（L·h）降为0.47 mg/（L·h）.IAD系统pH升高是由于零价铁在弱碱性水中可作为还原剂，产生OH- . ...
Studies on thiobacillus denitrificans
1
1954
... 图3 （c）中，硫铁体积比为1∶1、2∶1、1∶2时，NO2 - -N积累量在接近1 d时达到峰值，分别为2.72、2.75、4.21 mg/L，均呈先升高后降低的趋势，直到降为零.硫铁协同脱氮系统中NH4 + -N呈先升高后降低的趋势，与IAD系统存在差异，原因可能在于NH4 + -N为硫自养反硝化所需营养物质而被消耗掉，与K. BAALSRUUD等〔18 〕 的结论类似. ...
Integrated sulfur- and iron-based autotrophic denitrification process and microbial profiling in an anoxic fluidized-bed membrane bioreactor
1
2019
... 由图5 可见不同硫铁体积比下SO4 2- 均呈先升高后平稳的趋势.当硫铁体积比为1∶1、2∶1、1∶2时系统中的SO4 2- 分别为360.76、356.44、331.46 mg/L，与SAD系统（422.5 mg/L）相比有所降低.Lili ZHANG等〔19 〕 研究认为铁生化脱氮为硫自养反硝化分担部分NO3 - -N，是硫铁协同系统中SO4 2- 产量减少的原因. ...
添加零价铁的反硝化系统中发生的主要反应
1
2021
... 与SAD系统相比，S-Fe系统添加了具有强还原性的零价铁〔20 〕 ，可消耗水中残留的溶解氧，显著降低水中的氧化还原电位.因此，S-Fe系统中因硫磺氧化产生的SO4 2- 忽略不计.李莹莹〔21 〕 以SO4 2- 生成量推算硫自养反硝化去除NO3 - -N在自养-异养协同脱氮中所占的比例，占比最高可达83.7%.本研究将S-Fe系统中SO4 2- 实际生成量记为与理论生成量一致，根据 SO4 2- 生成量计算硫自养反硝化去除的NO3 - -N 在NO3 - -N去除总量中所占比例，剩余部分即通过铁生化反应去除. ...
添加零价铁的反硝化系统中发生的主要反应
1
2021
... 与SAD系统相比，S-Fe系统添加了具有强还原性的零价铁〔20 〕 ，可消耗水中残留的溶解氧，显著降低水中的氧化还原电位.因此，S-Fe系统中因硫磺氧化产生的SO4 2- 忽略不计.李莹莹〔21 〕 以SO4 2- 生成量推算硫自养反硝化去除NO3 - -N在自养-异养协同脱氮中所占的比例，占比最高可达83.7%.本研究将S-Fe系统中SO4 2- 实际生成量记为与理论生成量一致，根据 SO4 2- 生成量计算硫自养反硝化去除的NO3 - -N 在NO3 - -N去除总量中所占比例，剩余部分即通过铁生化反应去除. ...
硫自养反硝化生物滤池脱氮效能与微生物群落特征研究
1
2020
... 与SAD系统相比，S-Fe系统添加了具有强还原性的零价铁〔20 〕 ，可消耗水中残留的溶解氧，显著降低水中的氧化还原电位.因此，S-Fe系统中因硫磺氧化产生的SO4 2- 忽略不计.李莹莹〔21 〕 以SO4 2- 生成量推算硫自养反硝化去除NO3 - -N在自养-异养协同脱氮中所占的比例，占比最高可达83.7%.本研究将S-Fe系统中SO4 2- 实际生成量记为与理论生成量一致，根据 SO4 2- 生成量计算硫自养反硝化去除的NO3 - -N 在NO3 - -N去除总量中所占比例，剩余部分即通过铁生化反应去除. ...
硫自养反硝化生物滤池脱氮效能与微生物群落特征研究
1
2020
... 与SAD系统相比，S-Fe系统添加了具有强还原性的零价铁〔20 〕 ，可消耗水中残留的溶解氧，显著降低水中的氧化还原电位.因此，S-Fe系统中因硫磺氧化产生的SO4 2- 忽略不计.李莹莹〔21 〕 以SO4 2- 生成量推算硫自养反硝化去除NO3 - -N在自养-异养协同脱氮中所占的比例，占比最高可达83.7%.本研究将S-Fe系统中SO4 2- 实际生成量记为与理论生成量一致，根据 SO4 2- 生成量计算硫自养反硝化去除的NO3 - -N 在NO3 - -N去除总量中所占比例，剩余部分即通过铁生化反应去除. ...
津公网安备 12010602120337号
