工业水处理, 2019, 39(7): 4-9 doi: 10.11894/iwt.2018-0785

• 专论与综述 •

微生物燃料电池反应器结构与功能特性综述

郑金阁,, 牛莎莎, 王鹏鹏, 聂铮, 刘玉香,

Summary of structure and functional characteristics of microbial fuel cell reactor

Zheng Jin'ge,, Niu Shasha, Wang Pengpeng, Nie Zheng, Liu Yuxiang,

通讯作者: 刘玉香,教授。E-mail:yuxiangliu2002@126.com

收稿日期: 2019-03-30  

Received: 2019-03-30  

作者简介 About authors

郑金阁(1996-),大学本科电话:15235360815,E-mail:2856046038@qq.com , E-mail：2856046038@qq.com

摘要

微生物燃料电池（MFC）依阴阳极室是否直接连通，分为单室与双室型，依电极室（区）相对位置，分为水平、竖直及内外布设式。不同MFC结构影响电池内溶氧量、微生物选用、产电水平、底物降解能力等。对不同分隔材料在MFC中应用、不同MFC构型、各构型工作原理及功能特性进行了总结，在此基础上探究MFC技术的发展趋势和研究方向。

关键词： 微生物燃料电池 ; 分隔材料 ; 构型 ; 功能特性

Abstract

Microbial fuel cells(MFC) can be divided into single-chamber and double-chamber type according to whether the cathode and the anode chamber are directly connected. According to the relative position of the electrode chamber(or zone), it can also be divided into horizontal, vertical and internal and external layout. The amount of dissolved oxygen in the battery, microbial selection, electricity production level and substrate degradation ability were affected by different MFC structures. The application of different partition materials in MFC, the different configurations of MFC, the working principle and functional characteristics of each configuration are summarized. On this basis, the development trend and research direction of MFC technology are explored.

Keywords： microbial fuel cell ; separation material ; configuration ; functional characteristics

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本文引用格式

郑金阁, 牛莎莎, 王鹏鹏, 聂铮, 刘玉香. 微生物燃料电池反应器结构与功能特性综述. 工业水处理[J], 2019, 39(7): 4-9 doi:10.11894/iwt.2018-0785

Zheng Jin'ge. Summary of structure and functional characteristics of microbial fuel cell reactor. Industrial Water Treatment[J], 2019, 39(7): 4-9 doi:10.11894/iwt.2018-0785

将废弃资源中蕴含的剩余能量加以利用，是解决环境污染及资源枯竭的必由之路。污水的生物处理技术应用日趋广泛〔1-2〕，但处理过程将对底物剩余能量造成一定程度的浪费〔3〕。

MFC的研究最早由英国Potter教授于1910年进行〔4〕，其与原电池具有相近工作原理，不同之处在于：MFC以微生物作催化剂进行催化氧化还原反应，将底物的化学能转化为电能〔5〕。

MFC技术具有反应条件温和、底物来源广泛、产物基本无污染等优点〔6-7〕。微生物催化也具有良好的生物相容性、更高的转化效率〔8〕。将MFC技术与水处理工艺相结合，在产出电能的同时降解去除水体中污染物，是实现污水剩余能量利用的重要且可行的方法。构建低成本、结构简易的MFC反应器，提高其产电能力及污染物降解能力，方能使其具有工程化应用的可能〔8〕。

MFC构型主要分为单室和双室型，不同MFC构型、不同分隔材料应用，均会导致电池在内部溶氧分布、底物组分及浓度、微生物生长状况等方面的差异，较大程度影响MFC产电水平和底物降解能力。笔者对不同分隔材料在MFC中的应用、不同MFC构型、各构型工作原理及功能特性进行了总结，并在此基础上对各构型MFC的应用前景进行展望。

1 分隔材料

MFC中的分隔材料将阴阳极室进行物理分隔，在一定程度上阻断底物、微生物、氧气等物质在阴阳极室间流通。分隔材料的有无是区分双室与单室型MFC的主要依据。分隔材料不应阻断质子迁移，且可满足阴阳极室对底物成分、溶氧浓度、微生物类别的不同要求〔9〕。

MFC中广泛应用的分隔材料主要为各种类型的膜材料与盐桥。

1.1 膜材料

用于物理化学分离的膜材料均可用于分隔MFC阴阳极室，如质子交换膜、离子交换膜、微滤膜、多孔滤料等。各种膜材料在理化性质上存在较大差异，也具有相异的选择透过性。

质子交换膜（PEM）理论上只允许质子通过。Nafion膜是最早应用于MFC的质子膜，其质子迁移阻力小，氧传递系数较低（1.3×10-4 cm/s）〔10〕。S. Zina- dini等〔11〕将新型磺化聚醚砜（SPES）与聚醚砜（PES）混合质子膜用于MFC，进一步降低氧传递系数，电池功率密度为同条件下Nafion膜MFC的1.3倍，产电能力显著提高。但质子膜成本较高，不利于MFC技术大规模应用。

阳离子交换膜（CEM）允许包括质子在内的各种阳离子通过。相较于质子膜，其价格较低，机械强度更大，但质子传递阻力较大。Shijia Wu等〔12〕利用CEM分隔阴阳极室，使用活性炭填料电极，并将多组MFC模块并联堆叠，污水处理量扩大至72 L，但CEM的使用将造成阳极pH降低，阴极pH升高，进而影响微生物活性，这是其最主要的缺陷。

阴离子交换膜（AEM）允许负电荷离子通过。采用AEM时，阴阳极室OH-浓度变化程度小于CEM，系统运行更加稳定〔13〕，但AEM底物阻隔作用较弱，且长时间运行易变形。

微滤膜与超滤膜主要用作过滤，其价格相对低廉，近年在MFC中也有应用。微超滤膜与质子膜的最大不同在于通透性，Zejie Wang等〔14〕用混合纤维素酯微孔滤膜构建MFC，最大功率密度（780.7±18.7）mW/m2，与Nafion膜MFC相当，产电稳定。但其难以有效地阻隔底物和溶氧扩散，阴极室的溶氧进入阳极室，将降低库仑效率，影响阳极微生物活性。

一些多孔滤料，如玻璃纤维膜，也可用作分隔材料。其质子迁移阻力小，可避免pH的波动，但对底物和溶氧扩散阻隔效果更差。谢珊等〔15〕指出，用作MFC的膜材料，需利于质子迁移，且具一定的溶氧、底物、微生物迁移阻断能力，还需价格低廉、有较长生命周期。

1.2 盐桥

盐桥可加工性好，以盐桥分隔MFC，可阻断底物及微生物扩散，使溶氧浓度更易控制，亦可有效地避免氧化剂和还原剂之间的直接接触反应，使电池产生较持续稳定的电流〔16〕，将更多的化学能转化为电能。表1比较了不同分隔材料应用于MFC的特性。

表1   不同分隔材料应用于MFC的特性比较

分隔材料质子导通性离子迁移阻力对阴阳极pH影响氧气透过性底物与微生物穿透性抗生物降解性成本
质子膜好较小较小差差较好高
阳离子交换膜校好小大差差好较高
阴离子交换膜较好小较大较差较差好较高
微滤膜、超滤膜好较大无较好较好好适中
多孔滤料好较小无好好较差低
盐桥较好较大较大差差好较低

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2 含分隔材料的MFC

MFC普遍采用双室构型，由阳极室、阴极室、分隔材料及液态基质组成。先经发酵将复杂大分子有机物转化为简单小分子有机物〔17〕，产电微生物在阳极附着成膜，进行厌氧催化氧化。反应释放出电子直接或经介体传递给阳极〔18〕，经导线转移至外电路，质子则由溶液向阴极迁移。其他厌氧条件下的氧化反应如厌氧硫氧化、厌氧氨氧化等也可作为阳极反应。

阴极因氧含量差异可发生不同反应：富氧条件，氧气作电子受体还原为水（空气阴极），此过程常需贵金属催化剂〔8〕；缺氧环境，阴极可发生反硝化反应（反硝化阴极），最终将硝酸盐还原为氮气，从底物去除〔19〕。MFC也常以催化还原产氢气、甲烷等反应作阴极反应〔20〕。

MFC阳极均为厌氧条件下的氧化反应，但阴极可由氧气、硝酸盐或其他氧化性物质作电子受体〔20-21〕。空气阴极原料易得，反硝化阴极可去除水体氮素，此两种应用较广。在产电方面，空气阴极输出电压高于反硝化阴极，在水处理方面，反硝化阴极则更具应用价值〔22〕。

2.1 双室具膜MFC

双室具膜MFC以膜材料作分隔，依电极室位置分为并排立方体式与内外套筒式MFC。

并排立方体MFC阴阳极室水平布设，剖面矩形，主体由阴、阳极室及膜材料组成。产电微生物分别催化阳极氧化和阴极还原反应。并排立方体MFC功能特性主要取决于膜材料的种类，膜材料选用质子膜、阳离子膜、阴离子膜时，对微生物、底物、溶氧的阻隔作用较好，将阳极室和阴极室分别控制于厌氧、好氧或厌氧、缺氧状态，可进行纯菌环境下的产电。

阳极进行有机质的厌氧氧化。A. Callegari等〔23〕串联两个相同的双室MFC，持续处理乳制品废水并探究了其长期应用的可能性，运行65 d有机质去除率82%，在有机负荷率为3.7 kg COD/（m3·d）时，获得最高库仑效率24%。阴极以氧气为电子受体（空气阴极），通常需曝气以保持好氧状态，且需使用Pt催化。S. Mateo等〔24〕使用质子交换膜构建空气阴极MFC，将0.5 mgPt/cm2的催化层沉积于阴极材料表面，在10 d的实验周期内，进水COD 10 g/L，电池电流密度0.153 A/m2，库仑效率为17.8%，其库仑效率较高，但电池所需能量输入较大。

除空气阴极外，也可以其他氧化性物质作电子受体。M. Sharma等〔25〕以硫酸盐还原菌催化阴极反应，纯菌环境下实现阴极硫酸盐还原，1 000 Ω外阻时输出电压0.45 V。

缺氧条件时阴极以硝酸盐作电子受体，经反硝化菌作用还原为氮气或低价态氮氧化物，好的反硝化阴极可直接将硝酸盐还原至氮气从底物中去除〔22, 26〕，在污水处理领域有着良好应用前景。

选用微、超滤膜及多孔滤料时，膜对微生物、溶氧等具有通透性，产电微生物选用纯菌或混菌，反应器整体控制为厌氧或缺氧，不宜用空气阴极，其避免了质子膜等昂贵材料的使用，成本降低。

套筒式MFC为减少阳极与空气接触，一般将阳极设于内筒，阴极置于内外筒之间，带孔内筒壁与膜材料贴合以传递质子。膜材料可选用前述的质子膜、阳离子膜、阴离子膜、微滤膜与超滤膜、多孔滤料。各种膜材料对于电池功能特性的影响与并排立方体MFC接近。

相较并排立方体MFC，同容积下，套筒式MFC的电极材料可具有更大的表面积〔27〕，较大的膜面积也可大幅度增加阴阳极室传质面积，减小阴阳电极间距，从而减小电池内阻。

Siyuan Zhai等〔28〕对比研究了盐度和COD/N对套筒式MFC的影响，采用反硝化阴极，低盐条件（0.1%~0.25%），阴极几乎实现了完全反硝化，出水硝酸盐质量浓度低于1.0 mg/L。可见，套筒式MFC具有高效的硝酸盐去除能力，应用前景较好。万金保等〔29〕直接以阳离子膜作内筒壁，以碳毡和碳纤维丝分别作阳极和阴极材料，构建双筒MFC。外阻100 Ω条件下，MFC开路电压0.705 V，内阻为31.91 Ω，套筒式MFC构型极大地减小了电池内阻。

2.2 双室盐桥MFC

替换并排立方体MFC中的膜材料为盐桥，即构成双室盐桥MFC，阴阳极室在空间上可完全分离。使用盐桥作分隔材料，可以起到阴阳离子交换的作用，利于维持阴阳极电位差，且原料价格低廉，使用周期长。周玲〔30〕构建了盐桥MFC，以碳纸作阳极，内阻为6.367 kΩ，以碳布作阳极，电池内阻3.184 4 kΩ，以碳毡为阳极，电池内阻3.749 9 kΩ。总体而言，离子在盐桥中迁移阻力过大，造成电池内阻较大，实际工程应用的可能性较小。

2.3 单室具膜MFC

MFC亦可将膜材料与阴极以导电介质黏结，维持其良好导电性，制为单室型具膜MFC。因省去阴极室，MFC电极间距减小，构型简化，其膜材料应选用质子膜或阳离子膜。阳极仍为液态，厌氧环境下，利用产电微生物催化氧化底物，释放电子和质子。阴极置于空气，无液态基质，以氧气作电子受体，无微生物附着生长，故需贵金属催化剂催化氧气还原。

Y. Jeon等〔31〕将17.7 mg的Pt/C粉末（Pt质量分数20%）与117.9 μL的5%Nafion在乙醇溶液中混合，所得糊状物与碳布黏附制成单室具膜MFC复合阴极，2 kΩ外阻运行6 d，电压近0.5 V。相较双室具膜MFC，此系统无需曝气，内阻减小，但复合阴极加工难度较高。

Lijiao Ren等〔32〕将单室具膜MFC与厌氧流化床膜生物反应器组合以处理家庭生活污水，系统在室温（约25 ℃）下连续操作50 d，生活污水的总COD由（210±11）mg/L降至（16±3）mg/L，去除率为92.5%，并且几乎完全去除了悬浮固体，具有较好的应用前景。

Wulin Yang等〔33〕以疏水性聚偏二氟乙烯膜热压黏附于活性炭阴极的空气侧上，并添加催化剂层以改善其产电性能，其功率密度为（1 850±90）mW/m2，较未添加黏合层和催化层的空气阴极MFC提高了16%，该系统可实现MFC技术更具成本效益的生产应用。

3 无分隔材料MFC

无分隔材料的MFC即为单室型。单室MFC将阴阳极置于同一反应器内，利用不同种微生物在阴阳极分别附着成膜，将基质分出阳极区与阴极区。要求微生物尽可能多且牢固附着于电极材料，以实现最大程度的阳极氧化阴极还原。在相同容积下，单室无膜MFC的电极材料可有更大表面积，供更多产电微生物附着，需控制电池主体处于缺氧或厌氧条件。根据电极区相对位置及电极排布方式，将单室MFC分为电极水平布设式与竖直布设式。

3.1 水平电极单室MFC

水平电极单室MFC的阴阳电极需预先分别进行挂膜培养，选用微生物附着牢固的电极材料浸没于溶液中作为电池电极，整体加盖密封。水平电极单室MFC运行状况类似于多孔滤料双室MFC，阴极为厌氧或缺氧环境，不可采用空气阴极。

冉春秋等〔34〕构建了单室型无膜MFC，探究其协同去除COD和含氮污染物能力。运行14 d后，电压由0.024 V增加到0.182 V，并保持相对稳定。出水COD去除率96.5%，NH4+-N、NO3--N去除率分别达到93.5%、96.7%。H. Hiegemann等〔35〕将四个单室无膜MFC组合为处理量45 L的水处理模块，并整合入污水处理厂初沉池与活性污泥池之间，在22 h的水力停留时间下，COD、TSS、氮去除率分别达到24%、40%、28%，库仑效率达到24.8%。在不同流速下连续运行9个月，系统在COD低于130 mg/L时仍能保持稳定的功率输出。

水平电极单室MFC运行时易出现电压反转，这可能是因水流冲击导致微生物菌群脱落，又附着于异性电极的缘故。有效解决微生物菌群脱落弊端，是提高此系统产电能力的关键。

3.2 竖直电极单室MFC

竖直电极单室MFC可利用溶液液面处与底部的溶氧浓度差，将阴极区控制为有氧或缺氧环境，阳极区为厌氧环境。此结构的MFC反应器需具有较大的长径比。

Rui Liu等〔36〕将竖直电极单室MFC构型整合入污水处理A2/O工艺，缺氧区作MFC阴极进行反硝化，厌氧区作阳极，升流式连续进水，自然条件连续运行1 a以上。系统COD、NH4+-N、NO3--N的出水质量浓度分别维持在25~35、5~10、13~17 mg/L，电流维持在6 mA，此MFC-A2/O耦合系统实现了较理想的污水处理效率和连续发电，但低温运行效果欠佳。

W. Thung等〔37〕构建单室上流式无膜MFC，分批处理和半连续流模式下，采用立方型碳毡电极的单室MFC，最高输出电压分别为0.283 V与0.311 V，研究指出操作模式是提高输出电压和降低COD的重要影响因素。

将阴极置于空气溶液界面处，则可利用氧气作为电子受体，实现空气阴极。B. Wlodarczyk等〔38〕使用了Ni-Co合金作为单室MFC阴极催化剂，利用氧气作为电子受体，在系统运行最初的5 d时间内使废水中COD降低约83%，最终出水COD低于180 mg/L，系统具有良好的有机物降解能力。研究结果表明，竖直电极单室MFC可利用氧浓度的差异，实现较好的产电效率，且不易发生电压反转，具有一定的应用价值。

单室无膜MFC构造简单，材料成本低，可耦合阳极氧化和阴极反硝化过程，实现有机物和含氮污染物的协同去除，但一般电压及库仑效率较低。表2总结并对比了不同MFC构型的功能特性。

表2   不同MFC构型功能特性

MFC构型分隔材料电极室相对位置阴极反应原理可否纯菌
单室具膜MFC质子膜、阳离子膜水平布设氧气还原可
双室具膜MFCPEM、CEM、AEM、微滤膜超滤膜、多孔滤料水平布设氧气还原、反硝化、其他还原反应PEM、CEM、AEM可；微滤膜、超滤膜、多孔滤料否
双室具膜MFCPEM、CEM、AEM、微滤膜超滤膜、多孔滤料内外布设氧气还原、反硝化、其他还原反应PEM、CEM、AEM可；微滤膜、超滤膜、多孔滤料否
双室盐桥MFC盐桥水平布设氧气还原、反硝化、其他还原反应可
水平电极无膜MFC无水平布设反硝化、其他还原反应否
竖直电极无膜MFC无竖直布设氧气还原、反硝化、其他还原反应否

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4 MFC发展趋势和研究方向

将MFC技术应用于工程实践，提高其产电能力及污染物去除能力，进一步降低装置成本，是主要的研究方向〔39〕。双室及单室型MFC均难以兼顾较高的产电水平和较好的污染物去除能力〔40-41〕。未来可从以下方面对该技术进行发展与完善。

（1）改进膜材料理化性质，降低处理成本。以质子膜、阳离子膜或阴离子膜分隔的双室MFC具有较好的产电能力，进一步提升膜材料的稳定性、抗生物降解性，延长膜材料生命周期，将赋予膜材料高效、优质、价廉的特质，满足工程应用的要求。

（2）将固定化微生物技术应用于微生物电极制备。微生物附着问题限制着单室无膜MFC的产电能力，固定化微生物技术可提高微生物在电极材料上的生长密度、延长酶促反应时间，增强生物对pH变化的适应性，更大程度上保证阳极氧化和阴极还原反应，提高电池库仑效率和产电能力。

（3）筛选新型微生物，实现缺氧条件下稳定运行。空气阴极MFC一般需进行曝气，增加运行成本。目前已发现，存在有氧情况下的反硝化反应、低氧情况下的异养硝化反应〔42〕，硝化及反硝化可发生于同一缺氧反应室内，无需对氧含量严格控制。进一步对该种微生物进行驯化培养，将其用于MFC技术，可有望降低MFC技术对氧浓度的控制要求。

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