垃圾渗滤液膜截留浓缩液处理工艺研究进展

doi:10.11894/iwt.2018-0876

垃圾渗滤液膜截留浓缩液处理工艺研究进展

张亚通^,¹, 朱鹏毅¹, 朱建华^,², 刘锦源¹, 王美陵¹

Evolution of the treatment for membrane filtration concentrate of landfill leachate

Zhang Yatong^,¹, Zhu Pengyi¹, Zhu Jianhua^,², Liu Jinyuan¹, Wang Meiling¹

通讯作者: 朱建华。E-mail:zjhua6912@163.com

收稿日期: 2019-07-7

Received: 2019-07-7

作者简介 About authors

张亚通(1968-),副教授电话:18630125483,E-mail:zhangyatong68@126.com , E-mail：zhangyatong68@126.com

摘要

膜生物反应器（MBR）、纳滤（NF）、反渗透（RO）组合膜法对垃圾渗滤液进行浓缩处理是目前垃圾渗滤液的主流处理工艺，文章主要对膜截留浓缩液的处理进行论述，总结了国内外相关的膜截留浓缩液处理工艺，根据现有工艺的优缺点、可操作性和实际生产中的应用状况对不同工艺进行了比较，指出高级氧化与生物处理组合工艺是浓缩液处理领域中一个重要的发展方向。

关键词： 垃圾渗滤液 ; 膜截留浓缩液 ; 组合工艺

Abstract

The mainstream treatment technologies of landfill leachate include membrane bioreactor, nanofiltration and reverse osmosis membrane method. This paper mainly discusses and summarizes the related treatment processes of membrane filtration concentrate. Moreover, various existing processes are compared according to their advantages and disadvantages, operability and application conditions in practice. It is concluded that the combined process of advanced oxidation and biochemical treatment is an important development direction in the field of membrane filtration concentrate.

Keywords： landfill leachate ; membrane filtration concentrate ; combined process

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张亚通, 朱鹏毅, 朱建华, 刘锦源, 王美陵. 垃圾渗滤液膜截留浓缩液处理工艺研究进展. 工业水处理[J], 2019, 39(9): 18-23 doi:10.11894/iwt.2018-0876

Zhang Yatong. Evolution of the treatment for membrane filtration concentrate of landfill leachate. Industrial Water Treatment[J], 2019, 39(9): 18-23 doi:10.11894/iwt.2018-0876

随着城市规模的扩大和工业化程度的提高，城市垃圾和工业垃圾产生总量的增大导致环境污染日趋严重。至今，我国依旧是采用卫生填埋的方式处理垃圾，其弊端是在垃圾的填埋与堆放过程中由于降水、地下水渗入等原因产生高浓度的危险废物——垃圾渗滤液，严重危害了人们的身体健康^〔1〕。CJJ 150—2010《生活渗沥液处理技术规范》于2011年确立了垃圾渗滤液的处理工艺路线，采用了预处理+生物处理+膜处理的组合路线^〔2〕。MBR膜生物反应器与RO膜、NF膜的联用工艺操作简单、截留效率高、出水效果理想，是目前我国垃圾渗滤液的主流处理工艺之一^〔3〕。膜处理法实质是一种纯物理过程，垃圾渗滤液中的有机污染物通过膜被转移富集在膜截留浓缩液中，体积约占垃圾渗滤液的15%~30%。膜截留浓缩液污染严重，极难处理，为了合理应用有成效的处理工艺，针对膜截留浓缩液处理工艺进行了探讨分析^〔4-5〕。本研究中垃圾渗滤液膜截留浓缩液简称为浓缩液。

1 浓缩液的特点

浓缩液具有以下特点^〔6-7〕：（1）成分复杂，有机污染物含量高；（2）色度和硬度高，呈棕黑色；（3）总氮和氨氮含量高，含有重金属离子；（4）无机盐含量高；（5）有毒性，可生化性差。截留效果越好的膜，产生的浓缩液浓度越高，也越难处理。膜处理技术的趋势是朝着更高的浓缩倍数与更高的出水量发展，所以垃圾渗滤液零排放的关键在浓缩液的处理上^〔8〕。

2 浓缩液的处理方法

目前浓缩液的处理方法分为转移处理、减量化处理、资源化利用、无害化处理。转移处理包括外运法、回灌法；减量化处理包括膜减量法、膜蒸馏法、蒸发法、焚烧法等；资源化利用包括腐殖酸（HA）和无机盐的回收；无害化处理包括电絮凝法、高级氧化法等^〔9〕。

2.1 转移处理

2.1.1 外运法

外运法是指附近存在污水处理厂或焚烧发电厂的垃圾填埋场，在满足达标排放的条件下，将垃圾渗滤液运输至污水处理厂或焚烧发电厂处理。若运输路程过长，成本的提高和转运过程中的安全问题使外运法不具备经济性和持久性^〔10〕。

2.1.2 回灌法

回灌法于1986年在德国被广泛应用于垃圾渗滤液的处理^〔11〕。浓缩液回灌法源自于垃圾渗滤液回灌法，原理是将浓缩液回运到填埋场喷灌在垃圾堆体上，将整个填埋场作为一个以垃圾为填料的多孔生物反应滤床，利用垃圾中的微生物降解、矿化浓缩液中的有机污染物^〔7〕。回灌法操作简单、成本低，是我国目前处理浓缩液的主流工艺之一，但回灌法无法从根源上解决浓缩液的污染问题。浓缩液的回灌次数、水力负荷有上限，过度的使用会导致填埋场有机物浓度与盐分的富集，降低微生物的活性，影响后续的膜处理系统稳定性，严重时会发生系统的失稳事故^〔12〕。

I. A. Talalaj等^〔12〕监测并分析了波兰某城市垃圾填埋场一年内RO膜截留浓缩液回灌的相关数据发现，回灌法会使浓缩液中的COD、氨氮含量和电导率增加，说明回灌法不宜长时间使用。

2.2 减量化处理

2.2.1 膜减量法

膜减量法是通过膜分离工艺对无机盐离子和有机污染物的选择性去除来达到对浓缩液减量目的^〔13〕。膜分离工艺根据离子通透性的不同分为两类，一类是以有机物分离为主的超滤膜等；另一类是以无机盐分离为主的NF膜、RO膜等^〔14〕。该工艺成熟稳定，NF膜或RO膜可与MBR联合对接使用，但只能达到减量的目的而不能完全去除污染物，浓缩液的高硬度所导致的膜污染以及浓缩液减量不完全是该工艺发展应用亟需解决的主要问题^〔15〕。

陈新芳^〔16〕针对某市垃圾焚烧厂的浓缩液进行了DTRO系统减量化中试，结果表明，水回收率提高至65%，CODCr、TN去除率和脱盐率分别达到了99.3%、97.3%和97%。并且膜通量恢复程度高，经过清洗能恢复至95%。周俊等^〔17〕针对NF膜截留浓缩液采用二级物料分离膜工艺进行减量化中试实验，结果表明，浓缩液减量达73.1%，出水满足国家排放标准。

2.2.2 膜蒸馏法

膜蒸馏法是结合膜工艺与蒸馏工艺的分离技术。其原理是将微孔疏水膜两侧较高温度的处理液与较低温度的水溶液之间的温度差作为传质驱动力，使处理液中的可挥发组分气化通过膜进入水溶液中，不能挥发的组分则被阻隔在膜外，从而完成分离^〔18〕。

膜蒸馏法作为新兴的浓缩液减量化技术，具有以下优势：（1）在常压即可运行，操作方便、设备简单；（2）因为只有挥发性组分可透过膜，所以蒸馏液十分纯净；（3）在处理如浓缩液这种浓度极高的水溶液时，可以将溶液浓缩至过饱和状态出现膜蒸馏结晶现象，是目前唯一可以从溶液中直接分离出结晶的膜分离技术；（4）不需加热至沸点，只需维持膜两侧适当的温差即可，可使用廉价的低品质能源，如太阳能、地热、温泉、工厂的余热和温热的工业废水等，大大降低运行成本；（5）膜蒸馏组件很容易设计成潜热回收形式，提高热效率。

但是膜蒸馏法仍然存在许多尚未解决的问题：（1）制作疏水膜和微孔膜的材料还不够完善，常用的膜材料主要为PTFE、PVDF、PP等，且膜与膜组件的制备成本高；（2）膜蒸馏过程中有相变产生，热传导的形式使热量传递效率低，所以需改进膜组件，设计成潜热回收形式，尽可能降低热量的损耗；（3）膜通量依旧不高^〔6〕。

李玖明等^〔19〕针对RO膜截留浓缩液进行了真空膜蒸馏实验，结果发现，增大曝气量能提高出水通量，而浓缩倍数的提高会导致出水通量降低。结果表明出水COD、BOD₅、氨氮和色度均满足国家排放标准，出水率达到了99.8%，减量效果明显。

2.2.3 蒸发法

蒸发法对浓缩液的减量率可达到90%以上，甚至可以使其结晶固化^〔20〕。目前国内外主流的蒸发工艺为浸没燃烧蒸发法（SCE）、机械再压缩蒸发法（MVC/MVR）和负压蒸发法。

SCE是将填埋沼气等燃气与空气燃烧产生的高温烟气直接喷入浓缩液中接触，所以又称为液中燃烧法。优点是传热面上不存在结晶结垢问题，热效率高^〔21〕。岳东北等^〔22〕针对某垃圾填埋场的RO膜截留浓缩液采用了SCE工艺进行处理，结果表明，出水水质达到了国家二级排放标准。浓缩液中的大量氯离子在70 ℃以上会产生极强的腐蚀作用，导致设备的维护成本过大，氨氮的去除效果不理想。

MVC/MVR是一种将机械能转化为热能的技术。通过机械压缩增加蒸汽压力，进而提高二次蒸汽热能。MVC/MVR在海水淡化、制盐制碱等领域被广泛应用，是一种充分利用能源的节能技术^〔23〕。徐丽丽等^〔24〕针对NF膜截留浓缩液采用MVC蒸发联合DI离子交换工艺进行处理，结果表明，COD、氨氮去除率分别达到了99%、100%，出水水质稳定。陈刚等^〔25〕针对沈阳市RO膜截留浓缩液采用MVR蒸发进行处理，出水水质达标，减量化达到了91%。

负压蒸发法是利用水在负压条件下沸点降低的特点解决了在高温下浓缩液中氯离子的腐蚀问题，提高了蒸发速率。pH对负压蒸发法的影响较大，因为pH会影响溶液中有机酸与氨的挥发性能，调节pH能防止氨氮的逸出^〔26〕。关键^〔27〕研究了负压真空蒸发工艺处理RO膜截留浓缩液的分离情况，完成了有机污染物与水分的分离，为实际应用提供了参考。李夔宁等^〔28〕的实验结果表明，负压蒸发法有利于COD的去除，降低pH对氨氮的去除有明显的效果。

2.2.4 焚烧法

浓缩液的焚烧工艺是使用高压泵将浓缩液通过雾化喷头回喷至焚烧炉进料口进行焚烧，在高温烟气中，浓缩液中的污染物被氧化，以此达到去除污染物的目的。焚烧法具有以下优点：（1）处理效率高，能将浓缩液中有害成分彻底分解；（2）在一定程度上能控制焚烧炉炉膛温度，降低高温烟气对炉膛的损害，防止发生结焦；（3）该工艺在焚烧浓缩液时不会影响炉膛内的烟气成分致使处理负荷增大；（4）雾化喷头能够使浓缩液在炉膛内的分布均匀，利于蒸发。焚烧法的核心在于合适的浓缩液回喷量，为保证焚烧炉正常工作，浓缩液的回喷需充分雾化，回喷量越大，其雾化越不充分，从而导致浓缩液中盐类等物质对炉膛壁造成腐蚀。浓缩液回喷量应根据炉膛温度来调节，一般不大于浓缩液的10%，若炉膛温度没达到要求，还应投入辅助燃烧系统。焚烧过程中除了会产生有害物质对大气造成污染，还会产生一种危险废物——飞灰，浓缩液可作为固化飞灰所需要的水介质，对飞灰进行增湿和固化，同时处理浓缩液和飞灰的污染问题。但是，焚烧法操作过程复杂，有害物质的排放、炉膛的腐蚀和结焦结渣是焚烧法亟待解决的问题。在垃圾焚烧之前，需要在贮坑中堆放垃圾，使其发酵数日以提高热值，产生新鲜的渗滤液，这将对周围环境造成二次污染，采用焚烧法需要有配套的设施，运行成本较高^〔29-30〕。

管锡珺等^〔31〕针对山东省某RO膜截留浓缩液进行了焚烧无害化处理。结合焚烧炉的性能参数与浓缩液的水质，探究了浓缩液回喷量以及产生废气对大气的污染影响。根据浓缩液的热值与焚烧炉正常运行的低位热值进行计算，将回喷比调至3.96%，既能实现浓缩液的处理又不影响焚烧厂的运行，烟气排放符合国家标准。

2.3 资源化利用

2.3.1 HA的回收

目前，浓缩液可被视为一种资源而非废物，因为其含有HA和富里酸（FA）等有机物质。HA是腐殖质（HS）的主要成分，是一种大分子有机物，可作为有机肥料使用。但是由于浓缩液高浓度的无机盐含量和不足的HS浓度，直接用来作为肥料的使用效果并不理想。因此提高浓缩液的浓缩倍数和脱盐率是该工艺亟待解决的问题。垃圾渗滤液中的重金属主要包括铬、汞、铅、镉、铜、钼、钴、锡、锌等，不同地区的垃圾渗滤液其所含重金属种类不同，生活垃圾渗滤液的重金属含量一般较低，且在垃圾的填埋过程中，大部分重金属会通过吸附、络合以及沉淀等作用使其浓度降低。垃圾渗滤液中的重金属离子会与HA络合形成络合物，导致经过MBR膜处理后截留所得的浓缩液其重金属离子有所富集，但由于MBR膜中生物处理对重金属的吸附作用，浓缩液中的重金属离子浓度仍旧处于较低水平，大部分情况无需处理就已达到排放标准^〔32〕。

林智华^〔33〕针对高浓度的NF膜截留浓缩液采用了两级UF膜提取HA，结果表明，增大压力有利于截留有机物，却不利于截留无机盐，而温度与pH对截留效果无影响。富里酸会透过膜而流失，而HA则几乎被完全截留，其回收率可达70%。该工艺缺点是一级UF透过液会流失大量有机物，造成HA回收率下降，增大浓缩倍数会使膜污染速度加快。Y.Xu等^〔34〕针对NF膜截留浓缩液采用了二级UF联合蒸发工艺回收HA，在二级UF膜截留液中测得HA的回收率达到了91%，然后将截留液进行蒸发浓缩，结果符合《含腐殖酸水溶肥料》的标准。

2.3.2 无机盐的回收

X. Li等^〔35〕针对NF膜截留浓缩液采用了一种新型资源化工艺。首先通过阳离子交换膜电解浓缩液降解其有机物和氨氮，然后用磷酸盐回收浓缩液中的营养物。结果表明，有机物、氨氮的去除率分别达到了82%、99%，产生的磷酸盐沉淀可作为肥料使用，但该工艺目前还处于实验阶段。A. Siciliano等^〔36〕针对垃圾渗滤液采用了按照一定比例混合的卤水和骨粉沉淀氨氮和镁离子，结果表明，对磷、镁的回收率分别达到了99%和95%，氨氮的去除率达到了98%。

浓缩液的资源化利用具有广阔的前景，解决了浓缩液污染物的累积问题，减轻了垃圾处理行业的负担，具有可观的经济效益，但目前国内工业实际应用较少，需要进一步研究发展。

2.4 无害化处理

2.4.1 电絮凝

电絮凝技术是利用可溶性阳极通过外加电场的作用在溶液中水解、聚合成一系列具有凝聚、吸附作用的氢氧化物和多核羟基络合物来处理污水的技术。这类微絮体的絮凝效果比混凝药剂要好，且电极表面在电解过程中会不断产生氧气和氢气以及其他气体的微小气泡，这类气泡具有较好的黏附性，能起到气浮的作用^〔37〕。

E. Bazrafshan等^〔38〕实验发现，电絮凝对自然水体中富里酸的去除率为69%。与混凝法相比，电絮凝产泥量少，且无需添加化学药剂，操作快捷。但电絮凝处理效果一般，不能彻底去除水体中的有机污染物，一般作为浓缩液的预处理。在电絮凝过程中，浓缩液中的氯离子可能会与HS反应产生有害物质^〔39〕。

2.4.2 高级氧化法

高级氧化法的原理是利用具有强氧化性的羟基自由基降解浓缩液中的有机污染物。羟基自由基一般通过化学氧化剂与光、电、声、磁等发生物理化学反应产生。优点是氧化效率高、无选择性，适合高浓度难降解污水的处理，因此高级氧化法是处理浓缩液的优良选择之一。目前常用的高级氧化法有电催化法、Fenton法、类Fenton法、超临界水氧化法（SCWO）^〔40〕。

Y. Hu等^〔41〕针对NF膜截留浓缩液采用堆叠式电Fenton反应器进行实验处理。结果表明，较小的电极间距与较多的电极数目能够有效提高COD的去除率，通过三维荧光光谱与气相色谱质谱分析发现，HA、芳香烃等物质被有效降解。

SCWO是一种新兴的废水处理技术，当水温为374.4 ℃，压力为22.064 MPa，此时的水称为超临界水，具有气体和液体高扩散性、高溶解力和低表面张力等特点，能有效将污染物氧化。SCWO具有以下优势：（1）对有机污染物的处理效果彻底，适用范围广；（2）处理速度快，十几秒内就可将污染物矿化为CO₂和H₂O，恢复常温常压后，水与一般流体无异，不会产生二次污染；（3）高效节能，且处理过程是放热反应，只需在开始输入启动所需的能量。SCWO目前存在的问题有：（1）初期投资大，成本较高；（2）设备的腐蚀严重，选材困难；（3）无机物的溶解度小，易堵塞^〔42〕。

公彦猛等^〔43〕在盐浴间歇式反应器上采用了超临界水氧化法处理浓缩液，结果表明，浓缩液COD、氨氮的去除率分别达到了95.2%、80.8%。温度、氧化系数、反应时间对实验效果有显著影响，而压力影响甚微，实验结束后设备上发生了不同程度的腐蚀。

2.5 各工艺的主要特点和存在问题

对各工艺的主要特点和存在问题进行了总结，结果见表1。

表1 各工艺的特点与存在问题

处理方法	技术工艺	特点	存在问题	研究状态
转移处理	外运法	操作简单	远距离运输成本高、运输过程存在安全隐患	工程应用
转移处理	回灌法	短期内处理效果好、操作简单、运行成本低	长期运行会导致盐分的富集、系统失稳	工程应用
减量化处理	膜减量法	减量化明显	成本较高、运行要求高	工程应用
	膜蒸馏法	设备简单、产水纯净、无需加热至沸点，利用廉价能源即可	膜的制作成本高、膜通量较小、热效率低、运行状态不稳定	小试阶段
	SCE	设备简单、不存在结垢问题、热效率高	对氨氮的处理效果差	中试阶段
	MVC/MVR	条件温和、能耗低、操作成本低	存在结垢、堵塞的问题、有残渣残液产生	中试阶段
	负压蒸发法	无腐蚀现象、设备寿命长、能耗低、无大气污染	投资成本高、国内研究少	实验室研究
	焚烧法	处理效果彻底	炉膛易腐蚀、投资和运行成本高、存在二次污染	工程应用
资源化利用	HA的回收	回收率较高、减量化明显	膜污染严重、透过液需后续处理	实验室研究
资源化利用	无机盐的回收	回收率较高、有一定的经济效益	膜的使用寿命较低、运行成本较高	实验室研究
无害化处理	电絮凝法	处理效果一般、操作方便、设备简单	电极板易钝化、水样本身的理化性质影响处理效果	小试阶段
	电Fenton法	处理效果好、无需添加药剂、无二次污染	能耗较高、电流效率较低	中试阶段
	超临界水氧化法	处理效果彻底、处理速度快、能耗低	初期投资大、设备腐蚀快、易堵塞	小试阶段

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3 高级氧化与生物处理组合工艺

近年来大量的研究报道表明，高级氧化法是处理浓缩液的有效工艺，但是由于高级氧化法运行成本较高，诸如浓缩液等高浓度污水都含有难降解的大分子有机物，一般都采用低成本的生物处理法进行处理，但目前单一的生物处理法无法满足浓缩液的排放标准。为了解决高级氧化法高运行成本和生物处理法处理效果受限的矛盾，高级氧化与生物处理组合工艺已成为浓缩液处理领域中一个重要发展方向^〔44〕。

在浓缩液的处理中，高级氧化法有2条路线：（1）将浓缩液中的污染物彻底矿化成CO₂和H₂O；（2）将浓缩液中的污染物部分氧化，使浓缩液中的氨氮、HS和芳香烃等难降解的大分子有机物得到降解，提高浓缩液的可生化性。第一条路线由于成本过高，且化学氧化剂很难进一步氧化在氧化过程中生成的高氧化态物质，需要苛刻的氧化条件。因此，利用高级氧化法将浓缩液中的难降解大分子有机物转化成易被生物降解的中间产物，再用生物处理法将其矿化是一条合理的工艺路线。该领域的研究者大部分都采用高级氧化预处理和生物处理这种依次串联型组合工艺，该组合工艺的核心在于高级氧化法的预处理阶段着重于不同高级氧化工艺的选择，以达到提高浓缩液可生化性的目的^〔45〕。

国内外目前已发展出许多组合工艺，大多取得了良好的效果。S. Cortez等^〔46〕针对老龄垃圾渗滤液分别采用了Fenton法和臭氧法进行预处理，结果表明，最优条件下，Fenton法的COD去除率为46%，B/C提高至0.15；臭氧法的COD去除率为72%，B/C提高至0.24，证实了高级氧化法对垃圾渗滤液可生化性的提高具有显著作用。R. Chemlal等^〔47〕针对垃圾渗滤液采用了紫外光催化和生化反应器组合工艺进行处理，结果表明，紫外光催化使垃圾渗滤液B/C提高至0.18，再经过后续的生物反应器处理，COD的去除率达到了87%。何丽等^〔48〕针对西安市某垃圾填埋场渗滤液采用了Fenton氧化与SBR组合工艺进行处理。使用Fenton法去除渗滤液中有机物，降低后续生物处理的负荷和成本，在生物处理阶段研究了A/O型SBR工艺、活性炭-SBR工艺和硅藻土-SBR工艺。其中活性炭-SBR工艺与Fenton法组合效果最好，渗滤液COD和氨氮的去除率分别达到了80.05%和91.36%。黄志聪等^〔49〕针对广东省某垃圾焚烧厂渗滤液采用了Fenton-BAF组合工艺进行处理，根据实验效果和成本确定了最佳Fenton药剂配比，提高了垃圾渗滤液的可生化性，再通过低成本的BAF进一步去除COD和氨氮。研究了氨氮负荷、温度和曝气量对BAF脱氮效果的影响，实验结果表明，COD和氨氮的去除率稳定在90%以上。

大部分浓缩液经过高级氧化处理后，其可生化性能得到显著提升，但也有一些浓缩液可生化性提升不明显甚至出现下降的情况，这是因为垃圾渗滤液不同于其他废水，即便是同一垃圾填埋场产生的渗滤液，其水质特征也会随着填埋时间等其他因素而变化，波动性大^〔50〕。

4 总结与展望

回灌法经济方便，但会造成土壤和地下水的污染；生物处理法成本较低，但出水很难满足浓缩液的排放标准，且浓缩液中NH₃-N的浓度高导致C/N过低，缺乏磷元素；物理法只是将污染物转移，本质上并没有解决污染问题，且操作复杂、处理成本昂贵；化学法中的高级氧化法是处理难降解污染物的有效手段，但是由于其运行成本较高导致其工程应用得并不多。

高级氧化+生物处理为核心的组合工艺是浓缩液处理发展的一个重要方向，在该组合工艺的基础上结合项目的实际情况合理组合其他工艺进行预处理或尾水处理，为浓缩液处理领域提供全新的思路。但该组合工艺仍存在一些问题：（1）浓缩液水质不稳定，工艺难以控制导致处理成本增加；（2）生物处理中前期投资较大且较难管理，缺乏高效的污泥菌；（3）高级氧化与生物处理组合工艺大部分处于实验研究阶段，距离工程应用还有一段距离。针对目前浓缩液的处理现状，其未来的研究方向趋势为：（1）研究开发新型高效低成本的高级氧化法；（2）培养并构建对垃圾渗滤液水质波动性有良好适应性的生物降解菌群；（3）整合目前的生物处理工艺，开发出易运行管理的新型生物处理组合工艺。

参考文献

原文顺序

文献年度倒序

文中引用次数倒序

被引期刊影响因子

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