磁性生物炭催化过一硫酸盐降解橙黄Ⅱ
吴丹丹 , 1 , 2 , 沈晓彬 1 , 饶艳英 1 , 2 , 黄晓丹 , 1 , 2
1.莆田学院环境与生物工程学院, 福建 莆田 351100
2.福建省新型污染物生态毒理效应与控制重点实验室, 福建 莆田 351100
Degradation of OrangeⅡby PMS activated with magnetic biochar
WU Dandan , 1 , 2 , SHEN Xiaobin 1 , RAO Yanying 1 , 2 , HUANG Xiaodan , 1 , 2
1.College of Environmental and Biological Engineering,Putian University,Putian 351100,China
2.Fujian Provincial Key Laboratory of Ecology-toxicological Effects & Control for Emerging Contaminants,Putian 351100,China
收稿日期: 2021-11-28
基金资助:
福建省自然科学基金项目 . 2020J01914 . 2020J05210 莆田学院大学生创新创业训练项目 . 201911498076 . X202011498015
摘要
利用沉淀法制备了磁性生物炭(MBC),采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FTIR)和比表面积分析仪(BET)对制备的MBC进行了表征,并用其催化过一硫酸盐(PMS)降解水中橙黄Ⅱ,考察了初始橙黄Ⅱ浓度、PMS浓度、MBC投加量、溶液初始pH和温度对降解效果的影响。结果表明,当初始橙黄Ⅱ质量浓度为20 mg/L,溶液初始pH为7,温度为25 ℃,MBC投加量为0.3 g/L,PMS质量浓度为0.4 g/L时,反应90 min后橙黄Ⅱ降解率可达98.4%。橙黄Ⅱ的降解率随MBC投加量、溶液初始pH和温度的升高而提高。Cl- 、HA、HCO3 - 和NO3 - 对降解效果有一定的抑制。自由基猝灭实验结果表明,MBC/PMS体系中的主要氧化物种为1 O2 和‧OH。MBC经过4次循环使用后,橙黄Ⅱ降解率仍可达到39.1%。
关键词:
磁性生物炭
;
过一硫酸盐
;
橙黄Ⅱ
Abstract
Magnetic biochar was prepared by precipitation method and characterized by SEM,XRD,FTIR and BET. The degradation of OrangeⅡby PMS activated by MBC was studied. The effects of OrangeⅡ concentration,PMS concentration,MBC dosage,initial solution pH and temperature on degradation effect were investigated. Results showed that under conditions such as initial solution pH 7,0.3 g/L MBC,0.4 g/L PMS,the degradation efficiency of 20 g/L OrangeⅡcould reach 98.4% within 90 min at 25 ℃. The degradation efficiency increased with MBC dosage,initial solution pH and temperature. Cl- ,HCO3 - ,NO3 - and HA had negative effect on the degradation. Quenching experiments revealed that the main oxidant species in the MBC/PMS system were 1 O2 and ‧OH. After 4 runs,the degradation efficiency of OrangeⅡ could reach 39.1%.
Keywords:
magnetic biochar
;
peroxymonosulfate
;
OrangeⅡ
本文引用格式
吴丹丹, 沈晓彬, 饶艳英, 黄晓丹. 磁性生物炭催化过一硫酸盐降解橙黄Ⅱ . 工业水处理 [J], 2022, 42(3): 54-61 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-0622
WU Dandan. Degradation of OrangeⅡby PMS activated with magnetic biochar . Industrial Water Treatment [J], 2022, 42(3): 54-61 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-0622
染料在纺织、皮革、印刷、塑料和食品等行业中使用广泛,其中偶氮染料因具有合成工艺简单、成本低廉、染色性能突出等优点,是使用数量最大的一类工业染料〔1 〕 。偶氮染料一般具有生物毒性和致癌性,普通的活性污泥法难以有效处理含偶氮染料的废水〔2 〕 。因此,探索开发能有效降解水中偶氮染料的技术尤为重要。
基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力。过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题。生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究。生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题。Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低。生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用。本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考。
1 实验部分
1.1 主要试剂与仪器
主要试剂:稻壳炭,日本赤玉产业株式会社;橙黄Ⅱ,上海源叶生物科技有限公司;过一硫酸氢钾复合盐,萨恩化学技术(上海)有限公司;氢氧化钠、硫酸,中国医药集团有限公司;硫酸亚铁,上海阿拉丁生化科技股份有限公司。以上试剂除稻壳炭外均为分析纯。实验用水为超纯水。
主要仪器:UV-1750紫外可见分光光度计、XER-6100 X射线衍射仪,日本岛津株式会社;ST3100 pH计,奥豪斯仪器上海有限公司;VO-6300N真空干燥箱,上海森信实验仪器有限公司;GZY-P10-W超纯水器,湖南科尔顿水务有限公司;RH basic恒温磁力搅拌器,德国IKA公司;SHA-B水浴恒温振荡器,常州国华电器有限公司;TENSOR 27傅立叶变换红外光谱仪,德国BRUKER;SU8010场发射扫描电子显微镜,日本HITACHI;ASAP2460比表面积分析仪,美国麦克仪器。
1.2 实验方法
1.2.1 催化剂制备
取稻壳炭(BC)进行研磨,过100目筛(筛孔尺寸为0.15 mm),然后放入烘箱内烘干,备用。称取0.2 g经预处理的稻壳炭于100 mL超纯水中,向其中加入1 g FeSO4 ·7H2 O,然后在70 ℃下振荡12 h。期间滴加NaOH溶液直到溶液pH达到12,并继续振荡2 h。离心并清洗,然后在60 ℃下真空干燥24 h,得到MBC。用玛瑙研钵研磨成细粉状,密封储备。
1.2.2 降解实验
配制100 mL 20 mg/L的橙黄Ⅱ溶液于锥形瓶中,向其中加入0.03 g MBC和0.04 g PMS,在水浴摇床内(在25 ℃,150 r/min)进行振荡反应。按照时间点取样3 mL,加入0.5 mL无水乙醇猝灭自由基,然后用0.45 μm针式过滤头过滤,取滤液进行分析测定。控制单一变量如PMS浓度、初始橙黄Ⅱ浓度、MBC投加量、温度、溶液初始pH等进行系列降解实验,所有实验设置2组平行样。
1.2.3 数据处理
橙黄Ⅱ的浓度采用紫外可见光分光光度计测定,测定波长484 nm。通过测得的吸光度计算其对应时间的C/C 0 ,计算公式如下:
C C 0 = A A 0
为探究降解体系的催化反应动力学,使用如下公式计算反应速率常数K obs 。
l n C C 0 = - K o b s t
1.3 材料表征方法
采用X射线衍射仪检测材料晶体结构,采用傅立叶变换红外光谱仪检测材料的表面官能团,利用场发射扫描电子显微镜观察材料的形貌结构,用比表面积分析仪测定材料比表面积及孔隙信息。
2 结果与分析
2.1 材料表征分析
图1
图1
BC(右上小图)和MBC的SEM表征结果
Fig. 1
SEM characterization results of BC (upper right small figure) and MBC
图2
图2
BC和MBC的XRD表征结果
Fig. 2
XRD characterization results of BC and MBC
图3
图3
BC和MBC的FTIR表征结果
Fig. 3
FTIR characterization results of BC and MBC
图4
图4
MBC的N2 吸附解吸等温线和孔径分布
Fig. 4
N2 sorption isotherm and pore distribution of MBC
从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面。由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 。由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 。表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上。MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料。
2.2 实验条件考察
2.2.1 不同体系处理效果
图5
图5
不同体系的处理效果
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,PMS质量浓度0.4 g/L,MBC投加量0.3 g/L,BC投加量0.3 g/L,Fe3 O4 投加量0.3 g/L)
Fig. 5
Treatment effects of different systems
由图5 可以看出,单纯PMS对橙黄Ⅱ几乎无降解,橙黄Ⅱ去除率只有2.5%;单纯MBC对橙黄Ⅱ的吸附去除率为13.8%。BC/PMS体系和Fe3 O4 /PMS体系对橙黄Ⅱ的去除率分别可达32.3%和54.9%,说明BC、Fe3 O4 都具有一定的催化降解能力。MBC/PMS体系对橙黄Ⅱ的去除率则可达98.4%。从实验结果可知,MBC结合了生物炭和Fe3 O4 的优势,具有更优异的催化降解能力。
2.2.2 MBC投加量的影响
MBC投加量对MBC/PMS体系处理效果的影响如图6 所示。
图6
图6
MBC投加量的影响
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,PMS质量浓度0.4 g/L)
Fig. 6
Effect of MBC dosage
由图6 可以看出,当MBC投加量从0.1 g/L增大到0.5 g/L时,反应90 min,橙黄Ⅱ降解率从60%提高到99.2%,K obs 从0.01 min-1 提高到0.051 min-1 。进一步提高MBC投加量到0.7 g/L,橙黄Ⅱ降解率下降为97.3%,K obs 下降为0.037 min-1 。这是因为虽然MBC投加量越多,越能够提供更充足的催化活性位点,但体系中PMS浓度是固定的,催化剂投加量过大,会导致短时间内自由基大量生成,自由基之间相互消耗,因此降解效果反而有所下降。
2.2.3 PMS浓度的影响
PMS浓度对MBC/PMS体系处理效果的影响如图7 所示。
图7
图7
PMS浓度的影响
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L)
Fig. 7
Effect of PMS concentration
从图7 可以看出,当PMS质量浓度从0.1 g/L增大到0.4 g/L时,降解效果随之提高,K obs 从0.012 min-1 提高到0.045 min-1 ;当PMS质量浓度从0.4 g/L增大到0.6 g/L时,降解效果反而降低,K obs 从0.045 min-1 下降为0.035 min-1 ;PMS质量浓度进一步提高到0.8 g/L时,K obs 下降为0.031 min-1 。可见,对本体系而言,PMS浓度存在最佳值。这是因为当PMS浓度过高时,PMS会与体系的自由基反应生成氧化能力较弱的S O 5 ∙ - ,从而导致体系降解效果变差。
2.2.4 初始橙黄Ⅱ浓度的影响
初始橙黄Ⅱ浓度对MBC/PMS体系处理效果的影响如图8 所示。
图8
图8
橙黄Ⅱ浓度的影响
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L)
Fig. 8
Effect of the concentration of orangeⅡ
由图8 可以看出,当橙黄Ⅱ质量浓度为5、10、20 mg/L时,反应90 min橙黄Ⅱ降解率都在98%以上,反应速率常数K obs 也基本相近,分别为0.041、0.042、0.045 min-1 。当橙黄Ⅱ质量浓度为80 mg/L时,橙黄Ⅱ降解率仅为16.2%,K obs 为0.001 min-1 。究其原因有二,一是橙黄Ⅱ浓度过大,MBC的活性位点都会被橙黄Ⅱ占据,导致催化能力下降;二是体系中的PMS浓度固定,氧化物种浓度有限,因此橙黄Ⅱ浓度过大,降解效率会出现下降。
2.2.5 溶液初始pH的影响
溶液pH会影响催化剂MBC与PMS之间的相互作用,也会影响PMS活化。溶液初始pH对MBC/PMS体系处理效果的影响如图9 所示。
图9
图9
溶液初始pH的影响
(温度25 ℃,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L)
Fig. 9
Effect of the initial solution pH
从图9 可以看出,当溶液初始pH为3和5时,橙黄Ⅱ降解率分别为74.3%和85%,反应速率常数K obs 仅分别为0.013、0.018 min-1 。进一步增大溶液pH,降解效率逐渐提高,当溶液pH为11时,K obs 达到最大,为0.11 min-1 。酸性条件下,H+ 会与PMS中的O—O键形成氢键〔14 〕 ,阻碍PMS在MBC表面上的活化,从而降低了体系的氧化能力。而碱性条件下,可促进PMS水解生成SO4 2- 和H2 O2 〔15 〕 ,H2 O2 可自分解为‧OH,再经过系列自由基反应〔如反应式(1)~式(8)〕生成1 O2 和‧OH,提高了体系的氧化能力〔16 -17 〕 。
H S O 5 - → H + + S O 5 2 - (1)
H S O 5 - + H 2 O → H S O 4 - + H 2 O 2 (2)
S O 5 2 - + H 2 O → S O 4 2 - + H 2 O 2 (3)
H 2 O 2 → 2 ⋅ O H (4)
H 2 O 2 + ⋅ O H → H O 2 ⋅ + H 2 O (5)
H O 2 ⋅ + ⋅ O H → H + + O 2 ∙ - (6)
⋅ O H + O 2 ∙ - → O 1 O 2 + O H - (7)
H 2 O 2 + H 2 O 2 → O 1 O 2 + 2 H 2 O (8)
2.2.6 温度的影响
温度对MBC/PMS体系处理效果的影响如图10 所示。
图10
图10
温度的影响
(溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L)
Fig. 10
Effect of temperature
从图10 可以看出,随着温度的升高,降解效果也随之提高。当温度为15 ℃时,反应速率常数K obs 为0.007 min-1 ,当温度升高到55 ℃时,K obs 提高为0.10 min-1 ,说明温度的增加有利于本体系对橙黄Ⅱ的降解。通过Arrhenius公式计算,可以得到反应活化能为46.2 kJ/mol。
2.2.7 水体成分的影响
水体中很多成分会干扰S O 4 ∙ - 等自由基对有机污染物的降解,因此考察了Cl- 、H2 PO4 - 、HCO3 - 、NO3 - 和腐殖酸(HA)等水中常见成分对降解过程的影响,结果如图11 所示。
图11
图11
水体成分的影响
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L,Cl- 、H2 PO4 - 、HCO3 - 、NO3 - 均为5 mmol/L,HA为10 mg/L)
Fig. 11
Effect of water composition
从图11 可以看出,Cl- 、HA、HCO3 - 和NO3 - 对本体系的降解过程有一定的抑制,反应速率常数Kobs 分别从对照组的0.045 min-1 下降到0.019、0.015、0.013、0.016 min-1 。Cl- 抑制降解反应,可能是Cl- 与S O 4 ∙ - 反应生成了氧化能力稍低的Cl‧和C l 2 ∙ - 〔18 〕 。HA分子结构中含有大量的官能团,很容易吸附到MBC上,从而影响了MBC对PMS的活化,使自由基的产生受到抑制;另一方面,HA也是自由基的捕获剂,可以猝灭体系中的自由基〔19 〕 。HCO3 - 也容易吸附在催化剂表面,占据活化位点,同时也能与S O 4 ∙ - 反应生成氧化能力较低的HCO3 ‧〔20 〕 。NO3 - 则会消耗自由基。H2 PO4 - 对本体系的氧化能力没有显著影响。
2.3 机制探讨
2.3.1 主要氧化物种探讨
为了探究MBC/PMS体系中的主要氧化物种,采用乙醇(EtOH)、叔丁醇(TBA)、组氨酸(HD)、对苯醌(BQ)和碘化钾(KI)进行猝灭实验。EtOH可以猝灭水体中的‧OH和S O 4 ∙ - ,HD可以猝灭1 O2 ,BQ可以猝灭O 2 ∙ - ,TBA是典型的‧OH的猝灭剂,而KI可以猝灭催化剂界面的‧OH和S O 4 ∙ - 〔21 〕 。实验结果如图12 所示。
图12
图12
自由基猝灭实验结果
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L,EtOH、TBA为500 mmol/L,HD、BQ、KI为1 mmol/L)
Fig. 12
Experimental results of free radical quenching
由图12 可知,反应90 min,对照组的橙黄Ⅱ降解率为98.4%;当体系中加入不同的猝灭剂后,橙黄Ⅱ的降解率都有所下降,其中添加HD后橙黄Ⅱ降解率下降最多,为55.4%,添加TBA后橙黄Ⅱ降解率下降为66.0%,添加EtOH和KI后橙黄Ⅱ降解率分别为78.8%和78.9%,添加BQ对体系的抑制效果不明显,橙黄Ⅱ降解率为96.1%。从实验结果可以推断,MBC/PMS体系中水体中的1 O2 和‧OH是主要氧化物种,而水体中的S O 4 ∙ - 和催化剂界面的‧OH和S O 4 ∙ - 也贡献了部分氧化能力。
2.3.2 UV‒Vis光谱分析
橙黄Ⅱ溶液降解过程中的紫外可见光谱变化如图13 所示。
图13
图13
橙黄Ⅱ溶液降解过程中的UV-Vis光谱变化
Fig. 13
Changes of UV-Vis spectra during degradation of orangeⅡsolution
橙黄Ⅱ的主要吸收波长为354 nm和484 nm,分别对应橙黄Ⅱ分子结构中的萘环和偶氮键—N̿ N—。从图13 可以看出,随着时间的延长,橙黄Ⅱ分子中的发色基团偶氮键—N̿ N—逐渐被打开,溶液从橙黄色褪为无色,484 nm处的吸光值逐渐下降,但354 nm处的吸光值只是略有下降,表明萘环没有被完全破坏。COD的最终去除率为35.3%,与光谱结果吻合。实验结果显示,在MBC/PMS体系中,橙黄Ⅱ主要经由3个途径去除:(1)由Fe3 O4 活化PMS产生的自由基氧化降解去除;(2)由生物炭上的含氧官能团活化PMS产生的自由基氧化降解去除;(3)MBC吸附去除。
2.4 MBC稳定性考察
为了考察MBC的稳定性,进行了重复利用实验,实验结果如图14 所示。
图14
图14
重复利用实验结果
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,初始橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L)
Fig. 14
Result of recycle experiments
实验结果表明,MBC经过4次循环使用后,橙黄Ⅱ降解率从最初的98.4%下降到39.1%。由于在反应过程中,催化剂上的活性位点逐渐被橙黄Ⅱ以及降解中间产物所占据,导致催化活性位点数量下降,从而导致体系的降解性能下降。
2.5 MBC/PMS体系对不同染料的降解效果
为了考察MBC/PMS体系的氧化性能,选取常见染料如罗丹明B、亚甲基蓝、结晶紫、刚果红和孔雀石绿进行降解实验,实验结果如图15 所示。
图15
图15
MBC/PMS体系对不同染料的降解效果
(温度25 ℃,溶液初始pH=7,所有染料初始质量浓度均为20 mg/L,MBC投加量0.3 g/L,PMS质量浓度0.4 g/L)
Fig. 15
Degradation effect of MBC/PMS system on different dyes
实验结果表明,反应90 min后,罗丹明B、刚果红、亚甲基蓝、结晶紫和孔雀石绿的降解率分别为69.15%、81.9%、85.6%、97.5%和99.6%。这说明本体系具有较广阔的应用范围。
3 结论
(1)以稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备了MBC。表征结果表明,MBC得到成功制备,制备的MBC为介孔材料。
(2)MBC/PMS体系中PMS投加量存在最佳值;溶液pH越偏碱性,橙黄Ⅱ降解率越高;反应温度越高,降解效果越好;Cl- 、HA、HCO3 - 和NO3 - 对本体系的降解过程有一定的抑制,H2 PO4 - 则没有显著影响。
(3)自由基猝灭实验结果表明,MBC/PMS体系中的主要氧化物种为1 O2 和‧OH。UV-Vis光谱分析表明,降解过程中橙黄Ⅱ偶氮键被打开,但矿化不彻底,COD去除率为35.3%。MBC/PMS体系中主要由Fe3 O4 和生物炭协同活化PMS产生自由基降解橙黄Ⅱ。
(4)循环实验表明,MBC经过4次循环使用后,橙黄Ⅱ降解率仍可达到39.1%。MBC/PMS体系对水中常见染料如罗丹明B、亚甲基蓝、结晶紫、刚果红和孔雀石绿都能有效降解。
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[J]. Journal of Hazardous Materials ,2017 ,334 :150 -159 . doi:10.1016/j.jhazmat.2017.04.008
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GE Yongjian , CAI Xianwei , LIN Han ,et al . Base activation of peroxymonosulfate for the degradation of ciprofloxacin in water
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[本文引用: 1]
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BARZEGAR G , JORFI S , ZAREZADE V ,et al . 4-Chlorophenol degradation using ultrasound/peroxymonosulfate/nanoscale zero valent iron:Reusability,identification of degradation intermediates and potential application for real wastewater
[J]. Chemosphere ,2018 ,201 :370 -379 . doi:10.1016/j.chemosphere.2018.02.143
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[J]. Water Research ,2020 ,185 :116244 . doi:10.1016/j.watres.2020.116244
[本文引用: 1]
Biogenic sulfide for azo dye decolorization from textile dyeing wastewater
1
2021
... 染料在纺织、皮革、印刷、塑料和食品等行业中使用广泛,其中偶氮染料因具有合成工艺简单、成本低廉、染色性能突出等优点,是使用数量最大的一类工业染料〔1 〕 .偶氮染料一般具有生物毒性和致癌性,普通的活性污泥法难以有效处理含偶氮染料的废水〔2 〕 .因此,探索开发能有效降解水中偶氮染料的技术尤为重要. ...
Degradation of reactive dyes I. A comparative study of ozonation,enzymatic and photochemical processes
1
1999
... 染料在纺织、皮革、印刷、塑料和食品等行业中使用广泛,其中偶氮染料因具有合成工艺简单、成本低廉、染色性能突出等优点,是使用数量最大的一类工业染料〔1 〕 .偶氮染料一般具有生物毒性和致癌性,普通的活性污泥法难以有效处理含偶氮染料的废水〔2 〕 .因此,探索开发能有效降解水中偶氮染料的技术尤为重要. ...
UV/PMS体系硝基氯酚降解动力学及机理研究
1
2016
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
UV/PMS体系硝基氯酚降解动力学及机理研究
1
2016
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
Heat-activated persulfate oxidation of atrazine:Implications for remediation of groundwater contaminated by herbicides
1
2015
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
Degradation of atrazine and structurally related s -triazine herbicides in soils by ferrous-activated persulfate:Kinetics,mechanisms and soil-types effects
1
2018
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
Different mechanisms between biochar and activated carbon for the persulfate catalytic degradation of sulfamethoxazole:Roles of radicals in solution or solid phase
1
2019
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
Activation of persulfate by biochars from valorized olive stones for the degradation of sulfamethoxazole
1
2019
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
Enhanced degradation of sulfadiazine by novel β -alaninediacetic acid-modified Fe3 O4 nanocomposite coupled with peroxymonosulfate
1
2019
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
Peroxymonosulfate activation for efficient sulfamethoxazole degradation by Fe3 O4 /β -FeOOH nanocomposites:Coexistence of radical and non-radical reactions
1
2019
... 基于过硫酸盐的高级氧化技术因能产生具有强氧化性的硫酸根自由基(S O 4 ∙ - ,E 0 =2.5~3.1 V)和羟基自由基(‧OH,E 0 =1.9~2.7 V),对难降解有机物具有较强的降解能力.过硫酸盐可通过UV光照〔3 〕 、加热〔4 〕 以及过渡金属离子〔5 〕 活化产生自由基,但其分别存在着能量耗费大、金属离子难以回收等问题.生物炭利用生物性废料制备而成,具有原料来源广泛、成本低廉、物化性质稳定、结构富含官能团等优点,近年来得到广泛研究.生物炭表面的含氧官能团如羰基、羟基和羧基等能活化过硫酸盐产生SO4 ‧- 等系列自由基,已有学者〔6 -7 〕 利用不同来源的生物炭活化过硫酸盐进行了有机污染物的降解研究,但由于制备的生物炭质地轻、颗粒小,存在难以回收的问题.Fe3 O4 可以通过Fe2+ 的电子转移有效活化过硫酸盐降解有机污染物〔8 -9 〕 ,然而其颗粒容易团聚,使催化性能降低.生物炭作为载体有利于提高负载物的分散性,由此构建磁性生物炭,既能强化两者的催化优势,又有利于催化剂的回收再利用.本研究以方便易得的稻壳生物炭为载体,利用简单的沉淀法引入Fe3 O4 制备出磁性生物炭(MBC),并以偶氮染料橙黄Ⅱ为目标污染物构建MBC/PMS进行降解实验,考察了制备的MBC催化PMS降解橙黄Ⅱ的效果,以期为含偶氮染料废水的处理提供技术参考. ...
不同温度下小麦秸秆生物炭的制备及表征
2
2017
... 从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面.由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 .由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
... 〔10 〕,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
不同温度下小麦秸秆生物炭的制备及表征
2
2017
... 从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面.由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 .由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
... 〔10 〕,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
Preparation of activated carbon from cattail and its application for dyes removal
1
2010
... 从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面.由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 .由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
不同物料和炭化方式制备生物炭结构性质的FTIR研究
1
2014
... 从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面.由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 .由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
不同物料和炭化方式制备生物炭结构性质的FTIR研究
1
2014
... 从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面.由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 .由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
Degradation of sulfamethazine antibiotics using Fe3 O4 -Mn3 O4 nanocomposite as a Fenton-like catalyst
1
2017
... 从图1 可以看到,BC呈现不规则形状,表面比较光滑,而MBC呈现大量的片状物质堆叠在一起,这些片状物应是Fe3 O4 ,其均匀地覆盖在BC表面.由图2 可以看出,在2θ 为35.5°、53.6°、62.7°、71.1°处的峰分别属于Fe3 O4 (PDF#088-0315)的311、422、440、620晶面;而21.9°、28.3°、31.3°、36.1°、46.8°、48.5°处的峰分别属于SiO2 (PDF#076-0936)的101、111、102、200、113和212晶面,表明BC中存在SiO2 .由图3 可知, 3 400 cm-1 附近的峰属于—OH的伸缩振动〔10 〕 ,1 600 cm-1 附近的峰为C̿ O的伸缩振动〔11 〕 ,1 100 cm-1 附近的峰为C—O键的伸缩振动〔10 〕 ,776 cm-1 处的峰则是芳香族化合物中C—H键的变形振动〔12 〕 ,700~500 cm-1 处的峰属于金属氧峰〔13 〕 .表征结果表明,Fe3 O4 成功负载到BC上.MBC的比表面积为76.8 m2 /g,孔容为0.140 m3 /g,根据国际纯粹与应用化学联合会的分类,MBC的N2 吸附解吸曲线应属于第Ⅳ类曲线,从图4 的孔径分布曲线可以看出,MBC是介孔结构材料. ...
Production of sulfate radical from peroxymonosulfate induced by a magnetically separable CuFe2 O4 spinel in water:Efficiency,stability,and mechanism
1
2013
... 从图9 可以看出,当溶液初始pH为3和5时,橙黄Ⅱ降解率分别为74.3%和85%,反应速率常数K obs 仅分别为0.013、0.018 min-1 .进一步增大溶液pH,降解效率逐渐提高,当溶液pH为11时,K obs 达到最大,为0.11 min-1 .酸性条件下,H+ 会与PMS中的O—O键形成氢键〔14 〕 ,阻碍PMS在MBC表面上的活化,从而降低了体系的氧化能力.而碱性条件下,可促进PMS水解生成SO4 2- 和H2 O2 〔15 〕 ,H2 O2 可自分解为‧OH,再经过系列自由基反应〔如反应式(1)~式(8) 〕生成1 O2 和‧OH,提高了体系的氧化能力〔16 -17 〕 . ...
Activation of peroxymonosulfate by base:Implications for the degradation of organic pollutants
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2016
... 从图9 可以看出,当溶液初始pH为3和5时,橙黄Ⅱ降解率分别为74.3%和85%,反应速率常数K obs 仅分别为0.013、0.018 min-1 .进一步增大溶液pH,降解效率逐渐提高,当溶液pH为11时,K obs 达到最大,为0.11 min-1 .酸性条件下,H+ 会与PMS中的O—O键形成氢键〔14 〕 ,阻碍PMS在MBC表面上的活化,从而降低了体系的氧化能力.而碱性条件下,可促进PMS水解生成SO4 2- 和H2 O2 〔15 〕 ,H2 O2 可自分解为‧OH,再经过系列自由基反应〔如反应式(1)~式(8) 〕生成1 O2 和‧OH,提高了体系的氧化能力〔16 -17 〕 . ...
Diclofenac degradation in water by FeCeOx catalyzed H2 O2 :Influencing factors,mechanism and pathways
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2017
... 从图9 可以看出,当溶液初始pH为3和5时,橙黄Ⅱ降解率分别为74.3%和85%,反应速率常数K obs 仅分别为0.013、0.018 min-1 .进一步增大溶液pH,降解效率逐渐提高,当溶液pH为11时,K obs 达到最大,为0.11 min-1 .酸性条件下,H+ 会与PMS中的O—O键形成氢键〔14 〕 ,阻碍PMS在MBC表面上的活化,从而降低了体系的氧化能力.而碱性条件下,可促进PMS水解生成SO4 2- 和H2 O2 〔15 〕 ,H2 O2 可自分解为‧OH,再经过系列自由基反应〔如反应式(1)~式(8) 〕生成1 O2 和‧OH,提高了体系的氧化能力〔16 -17 〕 . ...
碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星
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2017
... 从图9 可以看出,当溶液初始pH为3和5时,橙黄Ⅱ降解率分别为74.3%和85%,反应速率常数K obs 仅分别为0.013、0.018 min-1 .进一步增大溶液pH,降解效率逐渐提高,当溶液pH为11时,K obs 达到最大,为0.11 min-1 .酸性条件下,H+ 会与PMS中的O—O键形成氢键〔14 〕 ,阻碍PMS在MBC表面上的活化,从而降低了体系的氧化能力.而碱性条件下,可促进PMS水解生成SO4 2- 和H2 O2 〔15 〕 ,H2 O2 可自分解为‧OH,再经过系列自由基反应〔如反应式(1)~式(8) 〕生成1 O2 和‧OH,提高了体系的氧化能力〔16 -17 〕 . ...
碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星
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2017
... 从图9 可以看出,当溶液初始pH为3和5时,橙黄Ⅱ降解率分别为74.3%和85%,反应速率常数K obs 仅分别为0.013、0.018 min-1 .进一步增大溶液pH,降解效率逐渐提高,当溶液pH为11时,K obs 达到最大,为0.11 min-1 .酸性条件下,H+ 会与PMS中的O—O键形成氢键〔14 〕 ,阻碍PMS在MBC表面上的活化,从而降低了体系的氧化能力.而碱性条件下,可促进PMS水解生成SO4 2- 和H2 O2 〔15 〕 ,H2 O2 可自分解为‧OH,再经过系列自由基反应〔如反应式(1)~式(8) 〕生成1 O2 和‧OH,提高了体系的氧化能力〔16 -17 〕 . ...
4-Chlorophenol degradation using ultrasound/peroxymonosulfate/nanoscale zero valent iron:Reusability,identification of degradation intermediates and potential application for real wastewater
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2018
... 从图11 可以看出,Cl- 、HA、HCO3 - 和NO3 - 对本体系的降解过程有一定的抑制,反应速率常数Kobs 分别从对照组的0.045 min-1 下降到0.019、0.015、0.013、0.016 min-1 .Cl- 抑制降解反应,可能是Cl- 与S O 4 ∙ - 反应生成了氧化能力稍低的Cl‧和C l 2 ∙ - 〔18 〕 .HA分子结构中含有大量的官能团,很容易吸附到MBC上,从而影响了MBC对PMS的活化,使自由基的产生受到抑制;另一方面,HA也是自由基的捕获剂,可以猝灭体系中的自由基〔19 〕 .HCO3 - 也容易吸附在催化剂表面,占据活化位点,同时也能与S O 4 ∙ - 反应生成氧化能力较低的HCO3 ‧〔20 〕 .NO3 - 则会消耗自由基.H2 PO4 - 对本体系的氧化能力没有显著影响. ...
Degradation of chlorotriazine pesticides by sulfate radicals and the influence of organic matter
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2015
... 从图11 可以看出,Cl- 、HA、HCO3 - 和NO3 - 对本体系的降解过程有一定的抑制,反应速率常数Kobs 分别从对照组的0.045 min-1 下降到0.019、0.015、0.013、0.016 min-1 .Cl- 抑制降解反应,可能是Cl- 与S O 4 ∙ - 反应生成了氧化能力稍低的Cl‧和C l 2 ∙ - 〔18 〕 .HA分子结构中含有大量的官能团,很容易吸附到MBC上,从而影响了MBC对PMS的活化,使自由基的产生受到抑制;另一方面,HA也是自由基的捕获剂,可以猝灭体系中的自由基〔19 〕 .HCO3 - 也容易吸附在催化剂表面,占据活化位点,同时也能与S O 4 ∙ - 反应生成氧化能力较低的HCO3 ‧〔20 〕 .NO3 - 则会消耗自由基.H2 PO4 - 对本体系的氧化能力没有显著影响. ...
Influences of carbonate and chloride ions on persulfate oxidation of trichloroethylene at 20 ℃
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2006
... 从图11 可以看出,Cl- 、HA、HCO3 - 和NO3 - 对本体系的降解过程有一定的抑制,反应速率常数Kobs 分别从对照组的0.045 min-1 下降到0.019、0.015、0.013、0.016 min-1 .Cl- 抑制降解反应,可能是Cl- 与S O 4 ∙ - 反应生成了氧化能力稍低的Cl‧和C l 2 ∙ - 〔18 〕 .HA分子结构中含有大量的官能团,很容易吸附到MBC上,从而影响了MBC对PMS的活化,使自由基的产生受到抑制;另一方面,HA也是自由基的捕获剂,可以猝灭体系中的自由基〔19 〕 .HCO3 - 也容易吸附在催化剂表面,占据活化位点,同时也能与S O 4 ∙ - 反应生成氧化能力较低的HCO3 ‧〔20 〕 .NO3 - 则会消耗自由基.H2 PO4 - 对本体系的氧化能力没有显著影响. ...
Roles of structure defect,oxygen groups and heteroatom doping on carbon in nonradical oxidation of water contaminants
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2020
... 为了探究MBC/PMS体系中的主要氧化物种,采用乙醇(EtOH)、叔丁醇(TBA)、组氨酸(HD)、对苯醌(BQ)和碘化钾(KI)进行猝灭实验.EtOH可以猝灭水体中的‧OH和S O 4 ∙ - ,HD可以猝灭1 O2 ,BQ可以猝灭O 2 ∙ - ,TBA是典型的‧OH的猝灭剂,而KI可以猝灭催化剂界面的‧OH和S O 4 ∙ - 〔21 〕 .实验结果如图12 所示. ...