工业水处理, 2021, 41(8): 20-24, 91 doi: 10.19965/j.cnki.iwt.2020-0737

• 专论与综述 •

强化脱氮工艺在污水处理中的研究与应用进展

李航,1,2, 董立春,1, 吕利平3

Research and application progress of strengthening nitrogen removal process for wastewater treatment

Li Hang,1,2, Dong Lichun,1, Lü Liping3

通讯作者: 董立春, 博士, 教授。E-mail: lcdong72@cqu.edu.cn

收稿日期: 2021-07-14  

基金资助: 重庆市教委科学技术研究计划青年项目.  KJQN201901429

Received: 2021-07-14  

作者简介 About authors

李航(1986-),博士,工程师E-mail:lihang0213@163.com , E-mail：lihang0213@163.com

Abstract

Eutrophication has become a global water pollution problem. Nitrogen enrichment in water is the main factor of eutrophication. As a resource-saving and environment-friendly denitrification process, enhancing nitrogen removal process has the advantages of low energy consumption, low cost, and high efficiency. However, the problems of long start-up time, difficult stable operation, slow proliferation of bacteria and high degree of environmental attachment of enhancing nitrogen removal processes seriously hinder the large-scale application of enhancing nitrogen removal processes. The application research status of enhancing nitrogen removal processes in wastewater treatment were reviewed. The theory, advantages, influencing factors and applicable conditions of the enhanced processes were introduced, and the successful engineering cases were analyzed and explained. On the basis of above, the next research emphasis of enhancing processes were proposed, including development of short-cut nitrification and denitrification wastewater treatment process with wide adaptability, rapid proliferation and stable retention of anaerobic ammonium oxidation bacteria, and study on the formation mechanism of aerobic granular sludge from the molecular biology level and the optimization of control conditions for stable operation.

Keywords： nitrogen removal ; short-cut nitrification and denitrification ; anaerobic ammonium oxidation ; aerobic granular sludge

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本文引用格式

李航, 董立春, 吕利平. 强化脱氮工艺在污水处理中的研究与应用进展. 工业水处理[J], 2021, 41(8): 20-24, 91 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2020-0737

Li Hang. Research and application progress of strengthening nitrogen removal process for wastewater treatment. Industrial Water Treatment[J], 2021, 41(8): 20-24, 91 doi:10.19965/j.cnki.iwt.2020-0737

进入环境水体的氮素是水体富营养化的主要诱因之一。2007年太湖蓝藻事件爆发，拉开全国范围内污水处理厂提标改造的帷幕。但受运行条件及工艺局限的制约，提标改造后的污水处理厂出水氮素可控性一直不太理想，污水处理厂排放的尾水对受纳水体而言仍是不可忽视的污染源，给整体水环境质量改善带来较大的不利影响。

我国目前普遍采用的污水处理工艺有氧化沟、SBR、A2/O及在此基础上演变而来的改良型A2/O工艺。这些工艺虽然能实现氮素的去除，但受原水水质、环境条件的极端变化以及高昂运行成本的制约，实现持续、高效、稳定脱氮仍存在相当大的困难。因此，短程硝化反硝化、厌氧氨氧化、好氧颗粒污泥等强化脱氮工艺应运而生。笔者对上述3种强化工艺的应用研究现状进行综述，介绍了工艺原理、优势、影响因素及适用条件，并对运行较成功的工程案例进行分析，以期为强化工艺的规模化应用提供参数及案例支撑。

1 短程硝化反硝化

短程硝化反硝化(SCND)是在好氧阶段对沿程溶解氧(DO)进行优化，控制硝化反应产物停留在亚硝酸盐阶段，随后进入低DO环境进行反硝化脱氮，其反应为NH4+-N→NO2--N→N2。相比全程硝化反硝化，SCND的硝化阶段省去了NO2--N向NO3--N的转化，可节约25%左右深度硝化需氧量〔1〕，反硝化阶段省去NO3--N向NO2--N的还原，可节约40%左右的反硝化碳源〔2〕。考虑到整个硝化、反硝化路径的缩短，反应速率提升，SCND可大大缩小污水处理厂的占地面积〔3〕。

SCND成功启动的关键在于优化过程运行参数，达到富集氨氧化细菌(AOB)、抑制亚硝态氮氧化细菌(NOB)的目的，使AOB在整个反应阶段成为优势菌种，逐步将NOB淘洗出系统，达到积累NO2--N的目的〔4〕。

影响SCND的主要因素有DO、pH、温度等。DO对SCND的成功启动及长期稳定运行有显著影响，DO过低或过高均会对NO2--N积累产生抑制作用。胡君杰等〔5〕控制DO在0.7~0.9 mg/L，成功启动SCND，NO2--N平均积累率达到95.6%；DO＜0.7 mg/L或＞0.9 mg/L后，AOB的生长受到抑制，直接表现为NO2--N积累率下降。同样地，龙北生等〔6〕通过控制硝化段DO在0.7~1.0 mg/L，成功将NO2--N积累率稳定在98%以上，并保持长期稳定运行。综上，SCND稳定运行的适宜DO为0.5~1.0 mg/L。

研究发现，pH为7.4~8.3时AOB活性最强，增殖速率最快，而NOB在pH为7左右时活性最高。可通过调节系统pH激发AOB的活性，使其成长为优势菌种，从而达到积累NO2--N的目的〔7〕。Chaosheng Zhang等〔8〕研究发现，当pH从8±0.1降至7.5±0.2时，氨氧化和NO2--N积累速率均减缓；当pH进一步降至6.5时，AOB与NOB的活性均受到严重抑制。张攀等〔9〕研究发现，系统pH为7.5~8.0时出现明显的AOB富集现象，NO2--N积累率达到91%左右。SCND成功启动并稳定运行的适宜pH为7.8~8.3。

目前关于SCND的研究大多集中在高温条件。J. H. Kim等〔10〕研究发现，当温度由10 ℃升至30 ℃，氨氧化速率明显加快。温婧玉等〔11〕在30~35 ℃下成功实现低碳氮比废水的短程硝化反硝化。但就实际污水处理而言，在低温环境下维持较高的系统温度是不经济的，且操作难度较大，研究中低温条件下的SCND具有更现实的意义。顾升波等〔12〕采取"在线实时控制策略"开展中低温环境下SCND的研究，在11~16 ℃下有效抑制了NOB的生长繁殖并成功启动SCND，且维持长期稳定运行，NO2--N积累率从19.8%升至90%，大大促进了SCND进程。在线实时控制策略的成功运用将有助于SCND的进一步研究推广。

2 厌氧氨氧化

厌氧氨氧化(ANAMMOX)由荷兰Delft工业大学A. Mulder等〔13〕于1995年首次实验证实。随后，M. Strous等〔14〕对厌氧氨氧化菌(AnAOB)的生理特性与分子结构进行系统研究。众多学者在此基础上进行了大量研究，并于2002年建成全球首座ANAM-MOX工程〔15〕。截至目前，全世界已有200余座ANAMMOX工程投产运行〔16〕。

ANAMMOX的脱氮原理是AnAOB在缺氧或厌氧环境下，以CO2或H2CO3为碳源，以NH4+-N为电子供体、NO2--N为电子受体，生成NO3--N与N2〔17〕。与传统脱氮工艺相比，该工艺能节省曝气环节，无需另行投加碳源，且能实现污泥减量，具有广阔的应用前景。影响ANAMMOX成功启动及稳定运行的主要因素有基质浓度、DO及有机碳源等。

AnAOB代谢基质主要包括NH4+-N与NO2--N。当NH4+-N与NO2--N浓度较低时，可通过适当提高其浓度的方式促进ANAMMOX反应进程，从而实现深度脱氮；但NH4+-N与NO2--N浓度过高，尤其是高浓度的NO2--N会对AnAOB产生毒性作用，从而对ANAMMOX产生抑制〔18〕。此外，HCO3-(IC)也是ANAMMOX的重要基质之一。当IC浓度过低时会导致ANAMMOX反应碳源不足，但IC浓度过高时会升高原水pH，从而对AnAOB的正常代谢产生抑制作用〔19〕。李亚峰等〔20〕将进水IC由0.5 g/L升至1.5 g/L，AnAOB活性呈稳步上升趋势；当IC继续增至2.0 g/L时，脱氮性能开始下降，但幅度不大；IC进一步增至2.5 g/L时，AnAOB活性出现大幅下降。类似地，丁敏等〔21〕将原水IC由0.8 g/L提升至1.2 g/L，发现AnAOB活性呈逐渐增强趋势；但IC浓度进一步提升至2.0 g/L左右时，AnAOB活性受到抑制。综上所述，ANAMMOX稳定运行的适宜IC质量浓度为1.0~1.5 g/L。

AnAOB属于严格厌氧菌，DO对ANAMMOX的影响主要表现为高浓度DO对厌氧过程的抑制作用。J. M. Carvajal-Arroyo等〔22〕发现，将DO由1 mg/L提升至3.8 mg/L时，AnAOB活性下降近50%。但M.Strous等〔14〕也发现，将DO由0.5%的空气饱和度提升至2.0%空气饱和度时，AnAOB活性逐渐被抑制，但将DO由高浓度逐渐降至完全厌氧状态后，AnAOB又逐渐恢复活性，说明高浓度DO对AnAOB活性的影响是可逆的。此外有研究表明，采取"缺氧扰动+DO限制策略"可以强化NO2--N的积累，有助于ANAMMOX反应进程。张杰等〔23〕采用曝气4 min+停曝2 min的循环运行模式辅以DO限制策略，成功将NO2--N积累率稳定在95%以上，大大促进了ANAMMOX反应进程。缺氧扰动+DO限制策略的成功运用为ANAMMOX工艺的发展找到新的突破点。

ANAMMOX无需外加有机碳源，但有机碳源的存在会触发异养反硝化菌(HDB)生长，而AnAOB的生长速率明显低于HDB，使得AnAOB在与HDB的竞争过程中处于劣势，导致AnAOB生长受限。朱泽沅等〔24〕研究发现，当碳氮比＜0.33时，体系中的ANAMMOX反应占据主导地位；但碳氮比＞1.33时，反硝化反应逐渐占据优势，碳氮比增至2.96时，ANAMMOX反应受到明显抑制，反硝化反应成为主导反应。类似地，Weiqiang Zhu等〔25〕发现，进水COD由480 mg/L增至720 mg/L时，体系中的主导菌群由AnAOB转变为HDB。可以看出，ANAMMOX对于低碳氮比的城市污水及无机工业废水处理具有天然优势。

3 好氧颗粒污泥

好氧颗粒污泥(AGS)被国际水协会定义为一种在较高水力剪切力下凝聚密实，且沉降性能显著优于絮状活性污泥的微生物集合体。与传统絮状活性污泥相比，AGS具有外形规则、结构密实、生物量高、沉降性能优越及耐冲击负荷等特点。AGS的形成主要包括以下步骤：(1)微生物间相互碰撞、接触形成原始颗粒晶核；(2)在物理作用力(如范德华力、热力学力、异种电荷间的吸引力等)、化学作用力(如颗粒间桥联作用、离子配对引力等)、生物作用力(如细胞膜间的黏连力、离子键、氢键等)下颗粒晶核发生碰撞，形成稳定的微生物聚集体；(3)微生物在聚集体内持续生长繁殖，逐渐形成初级颗粒污泥；(4)在水力剪切力作用下，初级颗粒污泥逐渐形成三维空间结构更稳定、机械强度更高的AGS。影响AGS形成的主要因素有水力剪切力、有机负荷、温度及沉淀时间等。

水力剪切力是AGS形成的主要影响因素之一，由机械扰动，上升气流、水流等引起的空气流，液体流与固体颗粒间的摩擦而产生。在较低水力剪切力下形成的AGS虽然粒径较大，但结构松散、强度较差、颗粒脆弱；而在较高水力剪切力下形成的AGS结构密实、强度较高，表面光滑稳定。Yao Chen等〔26〕分别在0.8、1.6、2.4、3.2 cm/s的表观上升气流下研究剪切力对AGS结构稳定性的影响，发现在2.4、3.2 cm/s的剪切力下形成的颗粒结构更加坚固，在0.8、1.6 cm/s低剪切力下形成的颗粒结构松散、稳定性差。Hailei Wang等〔27〕也研究了不同上升流速对AGS形成的影响，发现上升流速为1.2 cm/s时AGS才逐渐形成，当上升流速＞2.0 cm/s时，形成的AGS结构及密实度更优。适宜AGS形成的最佳水力剪切力应＞2.0 cm/s。

有机负荷对AGS微生物聚集体结构形成及生长状况的影响主要表现为：低有机负荷导致微生物生长缓慢，不利于好氧污泥的颗粒化；高有机负荷导致丝状菌膨胀，影响污泥的沉降性能。J. H. Tay等〔28〕研究了有机负荷对好氧污泥颗粒化的影响，发现有机负荷为1、2 kg/(m3·d)时无法形成AGS；当有机负荷提升至4 kg/(m3·d)时，系统中形成稳定性较强的AGS；当有机负荷进一步提升至8 kg/(m3·d)时，AGS逐渐失稳并最终从系统中流失。Zhiming Zhang等〔29〕也发现，有机负荷为5.5 kg/(m3·d)时实验第35天即可形成AGS，且颗粒污泥强度更高，平均粒径高达550 mm；当有机负荷降至3.5 kg/(m3·d)时，污泥颗粒化速率较慢、强度较低、粒径较小。综上，适宜AGS形成并稳定运行的有机负荷为4~8 kg/(m3·d)。

温度也是影响AGS形成及稳定的重要因素之一。低温或中温条件下均可培养出AGS，但低温条件下微生物的代谢活性较弱，生长繁殖受到抑制，培养出的AGS结构松散、稳定性差，容易解体。M. K. H. Winkler等〔30〕研究了温度对好氧污泥颗粒化的影响，发现随着温度从40 ℃降至5 ℃，好氧污泥的颗粒化程度大大降低，颗粒污泥逐渐转变为絮状污泥，且沉降性能下降66%。但也有研究发现，将启动温度设定为中温并在形成良好AGS后降至低温，AGS的稳定性不受影响〔31〕。此种变温调节的运行方式进一步拓宽了AGS的应用前景，可大大强化冬季低温下的水质可控性。

一般而言，AGS的密实度较高，传质阻力较大，而絮状污泥的密实度相对较低，传质效果较好，因此絮状污泥对基质的竞争能力要强于AGS，使得AGS的生长受限。由于AGS的沉降性能明显优于絮状污泥，使得絮状污泥相对AGS而言更易被排出系统。为使AGS在整个系统占据优势地位，需通过改变沉淀时间筛选保留AGS，使AGS逐渐成长为优势生物体。龙焙等〔32〕发现，沉淀时间＞10 min时系统中虽同时存在AGS与絮状污泥，但絮状污泥占据绝对优势；当沉淀时间＜5 min时，絮状污泥被排出系统，AGS逐渐成长为优势生物体。S. F. Corsino等〔33〕将沉淀时间设置为5 min以培养AGS，实验30 d后粒径在2 mm左右的AGS占据主导地位。有研究表明，采取逐步缩短沉淀时间策略更有利于AGS的形成与培养。Chunli Wan等〔34〕将沉淀时间从20 min逐渐缩短至2 min，成功培养出粒径较大的AGS。综上所述，适宜AGS形成并占据优势地位的最佳沉淀时间应＜5 min。

4 工程应用

目前强化脱氮工艺的研究报道普遍停留在实验室或中试规模阶段，在实际工程方面的应用相对较少。从已实现工程应用的项目来看，广州兴丰渗滤液处理厂、新加坡樟宜再生水处理厂以及荷兰Garmerwolde污水处理厂的运行较为成功，为强化工艺后期技术推广及规模化应用提供了很好的案例示范作用。

广州兴丰渗滤液处理厂设计处理规模为706 m3/d，采用UASB+SBR+CMF+RO工艺。运行初期(2006年5月~2007年4月)，NO2--N积累率在4%以下，此阶段为全程硝化反硝化；从2007年4月开始，利用AOB与NOB比增长速率的差异，以及氧亲和力和耗氧速率的差异，经过近9个月的调试驯化，使NO2--N积累率从不足4%迅速提升至90%以上，成功实现短程硝化；稳定运行期间(2008年1月~ 2015年4月)，由于SBR反应器为敞开式，受气温变化影响，NO2--N积累率出现小范围波动，但整体积累率始终维持在80%以上，成功实现了SCND的长期稳定运行。分析发现，与全程硝化反硝化工艺相比，平均电耗、碳氮比、产泥量分别下降38%、43%、34%，节约运行成本47.42%。

新加坡樟宜再生水处理厂是全球首座于主流工艺中实现ANAMMOX稳定运行的工程。该工程设计规模为8×105 m3/d，采用SFAS工艺。稳定运行期间系统水温为28~32 ℃，水力停留时间为5.8 h，总泥龄为5 d，污泥回流比为50%。通过分析发现，好氧池中亚硝酸盐平均积累率达76.0%，对菌群进一步分析，发现缺氧区存在大量AnAOB。该工程曝气能耗为120 kW·h/km3，与传统再生水处理厂相比，能耗下降近30%。

荷兰Garmerwolde污水处理厂原设计采用AB法工艺，设计处理规模为7.4×104 m3/d，但随着城市经济的发展，现有处理规模已不能满足出水总氮达标排放要求，故新建2.86×104 m3/d的AGS系统。该系统主要由2组SBR反应器(单组容积为9 600 m3)和1组进水调节池(容积为4 000 m3)组成，旱季与雨季的水力停留时间分别为6.5、3 h。运行期间，进水上升流速为3.0~3.3 m/h，曝气阶段DO为1.9 mg/L，SVI5与SVI30分别为45、35 mL/g，污泥质量浓度达8 g/L，粒径＞1 mm的颗粒污泥占整个污泥系统的60%以上，出水总氮平均仅为6.9 mg/L。与该厂原AB法工艺相比，能耗下降约49%，运行费用下降约50%。

5 总结与展望

针对强化脱氮工艺的研究虽然取得一些实质性进展，但在实际运用中仍存在启动时间长、稳定运行难、菌种增殖慢、环境依附度高等问题，严重制约了强化工艺的工业化推广。鉴于此，笔者在前期研究基础上提出强化工艺的下一步研究重点：

(1) 目前对SCND工艺的研究与应用报道较多，但大多是通过优化控制过程工艺参数来实现，工艺可复制性并不理想。后续工作应结合现有研究成果，将开发具有广泛适应性的SCND污水处理工艺作为研究重点。

(2) AnAOB较长的世代周期严重阻碍了ANAMMOX工艺由实验室研究向工业生产运用的转变。探索进一步缩短AnAOB世代周期的方法，促使AnAOB的快速增殖与稳定保留，将是推广该技术的当务之急。

(3) AGS系统的稳定性不足仍是制约该工艺推广的一大技术瓶颈。从分子生物学层面开展AGS形成机理研究以及稳定运行控制条件的优化，将有助于该工艺的进一步发展。

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