LED-UV<sub>365</sub>/PDS体系降解碘帕醇的效能及机制研究

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-0445

工业水处理 ›› 2023, Vol. 43 ›› Issue (4): 63-70. doi: 10.19965/j.cnki.iwt.2022-0445

LED-UV₃₆₅/PDS体系降解碘帕醇的效能及机制研究

李明安¹(), 王榕², 罗从伟¹^,³(), 宋阳⁴, 武道吉¹^,³, 谭凤训¹, 成小翔¹^,³

^1.山东建筑大学市政与环境工程学院, 山东济南 250101
^2.山东省土壤污染防治中心, 山东济南 250012
^3.山东建筑大学资源与环境创新研究院, 山东济南 250101
^4.广东工业大学土木与交通工程学院, 广东广州 510006

收稿日期:2023-02-21 出版日期:2023-04-20 发布日期:2023-05-23
通讯作者: 罗从伟 E-mail:lma970111@163.com;luocongwei2009@163.com
作者简介:李明安（1997— ），硕士。E-mail：lma970111@163.com
罗从伟，研究员。E-mail：luocongwei2009@163.com。
基金资助:
国家自然科学基金(51908335);中国博士后科学基金项目(2020M672085);山东省博士后创新项目(202002023)

Efficacy and mechanism of degradation of iopamidol by LED-UV₃₆₅/PDS system

Ming’an LI¹(), Rong WANG², Congwei LUO¹^,³(), Yang SONG⁴, Daoji WU¹^,³, Fengxun TAN¹, Xiaoxiang CHENG¹^,³

^1.School of Municipal and Environmental Engineering，Shandong Jianzhu University，Ji’nan 250101，China
^2.Soil Pollution Control Center of Shandong Province，Ji’nan 250012，China
^3.Institute of Resources and Environment Innovation，Shandong Jianzhu University，Ji’nan 250101，China
^4.School of Civil and Transportation Engineering，Guangdong University of Technology，Guangzhou 510006，China

Received:2023-02-21 Online:2023-04-20 Published:2023-05-23
Contact: Congwei LUO E-mail:lma970111@163.com;luocongwei2009@163.com

摘要/Abstract

摘要：

以LED-UV₃₆₅/PDS为研究体系，考察了对碘帕醇（IPM）的降解效能。实验结果表明，单独PDS、单独UV₃₆₅辐照基本无法降解IPM，LED-UV₃₆₅/PDS体系可显著促进IPM的降解，且反应过程符合假一级反应，这主要得益于反应体系产生的活性物种（HO·、SO₄^·-、O₂^·-和¹O₂），其中HO·的贡献最大。研究了PDS浓度、pH、天然有机物（NOM）和阴离子（HCO₃^-、Cl^-）浓度对IPM降解效果的影响，结果表明IPM的降解率随PDS浓度的增加逐步升高。在酸性、碱性、中性条件下，LED-UV₃₆₅/PDS体系均可高效降解IPM。NOM因具有内滤波效应以及对活性物种的捕获作用，可明显抑制IPM的降解效果；通过实验与计算获得NOM在365 nm处的吸光系数为26.52 L/（g·cm）；阴离子存在会轻微抑制IPM的降解。测定出14种有机产物，推测IPM主要通过脱碘反应、夺氢反应、取代反应、氨氧化和酰胺水解等方式逐步被降解。利用明亮发光杆菌评估了急性毒性变化，发现IPM及其有机产物基本无急性毒性。

关键词: 高级氧化, 碘帕醇, 造影剂, 急性毒性

Abstract:

The degradation efficiency of iopamidol（IPM） was investigated by using LED-UV₃₆₅/PDS as the study system. The experimental results showed that PDS alone and UV₃₆₅ irradiation alone were basically unable to degrade IPM， and LED-UV₃₆₅/PDS system could significantly promote the degradation of IPM， and the reaction process was consistent with a pseudo-first order reaction. It was mainly due to the active species（HO·、SO₄^·-、O₂^·-and ¹O₂） produced by the system， with the largest contribution from HO·. The effects of PDS concentration， pH， natural organic matter（NOM） and anion （HCO₃^-、Cl^-） concentrations on the degradation of IPM were investigated， and the results showed that the degradation rate of IPM gradually increased with the increase of PDS concentration. Under acidic， alkaline and neutral conditions， the LED-UV₃₆₅/PDS system could degrade IPM efficiently， and NOM could significantly inhibit the degradation of IPM due to its internal filtering effect and capture on active species. The absorption coefficient of NOM at 365 nm was obtained by experiment and calculation as 26.52 L/（g·cm）. The presence of anions slightly inhibited the degradation of IPM. Fourteen organic products were determined， and it was hypothesized that IPM was gradually degraded mainly through deiodination reaction， extraction reaction， substitution reaction， amine oxidation and amide hydrolysis. Acute toxicity changes were assessed using Luminescent bacterium， and it was found that IPM and its organic products were essentially free of acute toxicity.

Key words: advanced oxidation, iopamidol, contrast agent, acute toxicity

中图分类号:

X703

李明安, 王榕, 罗从伟, 宋阳, 武道吉, 谭凤训, 成小翔. LED-UV₃₆₅/PDS体系降解碘帕醇的效能及机制研究[J]. 工业水处理, 2023, 43(4): 63-70.

Ming’an LI, Rong WANG, Congwei LUO, Yang SONG, Daoji WU, Fengxun TAN, Xiaoxiang CHENG. Efficacy and mechanism of degradation of iopamidol by LED-UV₃₆₅/PDS system[J]. Industrial Water Treatment, 2023, 43(4): 63-70.

https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I4/63

图/表 11

图1 反应装置

Fig. 1 Reaction device

图2 IPM在3种体系中的降解效果（a）及在LED-UV₃₆₅/PDS体系中的降解动力学曲线（b）

Fig. 2 Degradation effect of IPM in three systems （a） and degradation kinetic curve in LED-UV₃₆₅/PDS system （b）

图3 猝灭剂的影响（a）及活性成分对IPM降解的贡献（b）

Fig. 3 Effect of quenchers （a） and contributions of active species to IPM degradation （b）

图4 PDS浓度对IPM降解效果的影响

Fig. 4 Effect of PDS concentration on the degradation of IPM

图5 pH对IPM降解效果的影响

Fig. 5 Effect of pH on the degradation of IPM

图6 NOM浓度对IPM降解效果的影响

Fig. 6 Effect of NOM concentration on degradation of IPM

图7 NOM溶液在365 nm下的标准曲线

Fig. 7 Standard curve of NOM solution at 365 nm wavelength

图8 阴离子浓度对IPM降解效果的影响

Fig. 8 Effect of anion concentration on degradation of IPM

表1 LED-UV₃₆₅/PDS体系中IPM的降解产物

Table 1 Degradation products of IPM from LED-UV₃₆₅/PDS system

氧化产物	保留时间/min	丰度	质荷比 m/z	分子式
T₇₇₅	9.094	2 593 699	775	C₁₇H₂₀O₈I₃N₃
T₇₀₁	9.500	2 054 440.13	701	C₁₄H₁₄O₆I₃N₃
T₆₄₇	8.531	861 371.19	647	C₁₇H₁₉O₈I₂N₃
T₅₂₄	4.677	936 973.31	524	C₁₇H₂₁O₉IN₂
T₂₈₄	7.365	1 053 554.13	284	C₁₁H₁₂O₇N₂
T₃₇₁	9.500	1 778 842	371	C₁₄H₁₇O₉N₃
T₄₄₆	7.517	1 079 228.88	446	C₁₇H₂₂O₁₂N₂
T₆₆₂	11.081	344 246.34	662	C₁₁H₉O₇I₃N₂
T₂₂₈	6.907	4 908 172.5	228	C₈H₈O₆N₂
T₇₀₅	9.501	1 239 721.13	705	C₁₄H₁₈O₆I₃N₃
T₃₃₇	11.081	3 524 188.25	337	C₁₄H₁₅O₇N₃
T₂₅₇	10.009	2 311 018.5	257	C₈H₇O₇N₃
T₂₄₀	7.517	362 617.5	240	C₈H₄O₇N₂
T₂₆₉	9.500	933 748.63	269	C₁₁H₁₅O₅N₃

图9 LED-UV₃₆₅/PDS降解IPM的路径分析

Fig. 9 Degradation pathway analysis of IPM in LED-UV₃₆₅/ PDS

表2 LED-UV₃₆₅/PDS体系降解IPM过程中急性毒性的变化

Table 2 Changes of acute toxicity during the degradation of IPM by LED-UV₃₆₅/PDS system

时间/min		0	5	10	20	30	40	50	60
F_i	接触时间15 min	1.010	0.870	0.930	0.890	1.032	1.032	1.018	1.016
F_i	接触时间30 min	0.999	0.862	0.903	0.872	1.022	1.044	1.013	1.002

参考文献 25

1	KARIM M R， BALSAM L， RUBINSTEIN S. Permanent hearing loss with iopamidol following aortic angiography in a hemodialysis patient： a case report and review of the literature［J］. American Journal of Kidney Diseases，2010，55（4）：712-716. doi:10.1053/j.ajkd.2009.08.016
2	TERNES T A， HIRSCH R. Occurrence and behavior of X-ray contrast media in sewage facilities and the aquatic environment［J］. Environmental Science & Technology，2000，34（13）：2741-2748. doi:10.1021/es991118m
3	DUIRK S E， LINDELL C， CORNELISON C C，et al. Formation of toxic iodinated disinfection by-products from compounds used in medical imaging［J］. Environmental Science & Technology，2011，45（16）：6845-6854. doi:10.1021/es200983f
4	BICHSEL Y， VON GUNTEN U. Oxidation of iodide and hypoiodous acid in the disinfection of natural waters［J］. Environmental Science & Technology，1999，33（22）：4040-4045. doi:10.1021/es990336c
5	OULTON R L， KOHN T， CWIERTNY D M. Pharmaceuticals and personal care products in effluent matrices： a survey of transformation and removal during wastewater treatment and implications for wastewater management［J］. Journal of Environmental Monitoring，2010，12（11）：1956-1978. doi:10.1039/c0em00068j
6	MATAFONOVA G， BATOEV V. Recent advances in application of UV light-emitting diodes for degrading organic pollutants in water through advanced oxidation processes： A review［J］. Water Research，2018，132：177-189. doi:10.1016/j.watres.2017.12.079
7	SONG K， MOHSENI M， TAGHIPOUR F. Application of ultraviolet light-emitting diodes （UV-LEDs） for water disinfection： A review［J］. Water Research，2016，94：341-349. doi:10.1016/j.watres.2016.03.003
8	WÜRTELE M A， KOLBE T， LIPSZ M，et al. Application of GaN-based ultraviolet-C light emitting diodes-UV LEDs-for water disinfection［J］. Water Research，2011，45（3）：1481-1489. doi:10.1016/j.watres.2010.11.015
9	SHIE J， LEE C， CHIOU C，et al. Photodegradation kinetics of formaldehyde using light sources of UVA，UVC and UVLED in the presence of composed silver titanium oxide photocatalyst［J］. Journal of Hazardous Materials，2008，155（1/2）：164-172. doi:10.1016/j.jhazmat.2007.11.043
10	TAN C， JIAN X， SU L，et al. Kinetic removal of acetaminophen and phenacetin during LED-UV₃₆₅ photolysis of persulfate system： Reactive oxygen species generation［J］. Chemosphere，2021，269：129337. doi:10.1016/j.chemosphere.2020.129337
11	罗从伟. 紫外/过硫酸盐高级氧化降解典型有机微污染物效能及作用机制［D］. 哈尔滨：哈尔滨工业大学，2017.
	LUO Congwei. Efficiency and mechanism of typical micro-pollutions degradations by ultraviolet/persulfate process［D］. Harbin： Harbin Institute of Technology，2017.
12	郑琴琴，闵中芳，李吉平，等. 活化过硫酸盐高级氧化技术降解水中抗生素的研究进展［J］. 化工环保，2021，41（6）：678-687. doi:10.3969/j.issn.1006-1878.2021.06.004
	ZHENG Qinqin， MIN Zhongfang， LI Jiping，et al.Research progresses on degradation of antibiotics in water by advanced oxidation with activated persulfate［J］. Environmental Protection of Chemical Industry，2021，41（6）：678-687. doi:10.3969/j.issn.1006-1878.2021.06.004
13	ZHAO X， JIANG J， PANG S，et al. Degradation of iopamidol by three UV-based oxidation processes： Kinetics，pathways，and formation of iodinated disinfection byproducts［J］. Chemosphere，2019，221：270-277. doi:10.1016/j.chemosphere.2018.12.162
14	YAN S， ZHAN L， MENG X，et al. Role of schwertmannite or jarosite in photocatalytic degradation of sulfamethoxazole in ultraviolet/peroxydisulfate system［J］. Separation and Purification Technology，2021，274：118991. doi:10.1016/j.seppur.2021.118991
15	郝淼. 超声活化过一硫酸盐氧化碘代X射线造影剂的实验研究［D］. 西安：西安理工大学，2021. doi:10.1109/ctmcd53128.2021.00037
	HAO Miao. Study on the effect and pathway of iodinated X-ray constrast media pantothenate oxidation under ultrasound activated peroxosulfate system［D］. Xi’an：Xi’an University of Technology，2021. doi:10.1109/ctmcd53128.2021.00037
16	GAO Z， LIN Y， XU B，et al. Evaluating iopamidol degradation performance and potential dual-wavelength synergy by UV-LED irradiation and UV-LED/chlorine treatment［J］. Chemical Engineering Journal，2019，360：806-816. doi:10.1016/j.cej.2018.12.022
17	ROMERO A， SANTOS A， VICENTE F，et al. Diuron abatement using activated persulphate： effect of pH，Fe （Ⅱ） and oxidant dosage［J］. Chemical Engineering Journal，2010，162（1）：257-265. doi:10.1016/j.cej.2010.05.044
18	WANG S， LUO C， TAN F，et al. Degradation of Congo red by UV photolysis of nitrate： Kinetics and degradation mechanism［J］. Separation and Purification Technology，2021，262：118276. doi:10.1016/j.seppur.2020.118276
19	刘冠琦. 单过硫酸盐催化臭氧降解碘帕醇效能及机理［D］. 哈尔滨：哈尔滨工业大学，2017.
	LIU Guanqi. Efficiency and mechanism of iopamidol degradation by ozone/peroxymonosulfate［D］. Harbin： Harbin Institute of Technology，2017.
20	罗从伟，马军，江进，等. UV/H₂O₂降解2，4，6-三氯苯甲醚动力学及产物研究［J］. 中国环境科学，2017，37（05）：1831-1837. doi:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.05.028
	LUO Congwei， MA Jun， JIANG Jin，et al.Degradation of 2，4，6-trichloroanisole by UV/H₂O₂： kinetics and products［J］. China Environmental Science，2017，37（05）：1831-1837. doi:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.05.028
21	WENDEL F M， LÜTKE EVERSLOH C， MACHEK E J，et al. Transformation of iopamidol during chlorination［J］. Environmental Science & Technology，2014，48（21）：12689-12697. doi:10.1021/es503609s
22	RODE U， MÜLLER R. Transformation of the ionic X-ray contrast agent diatrizoate and related triiodinated benzoates by Trametes versicolor［J］. Applied and Environmental Microbiology，1998，64（8）：3114-3117. doi:10.1128/aem.64.8.3114-3117.1998
23	张苗. 亚铁活化过硫酸盐高级氧化技术降解水中碘类污染物的研究［D］. 太原：太原理工大学，2018. doi:10.1016/j.watres.2018.09.028
	ZHANG Miao.The degradation of iodinated pollutants in water by ferrous/persulfate advanced oxidation technology［D］. Taiyuan：Taiyuan University of Technology，2018. doi:10.1016/j.watres.2018.09.028
24	HU J， DONG H， QU J，et al. Enhanced degradation of iopamidol by peroxymonosulfate catalyzed by two pipe corrosion products （CuO and δ-MnO₂）［J］. Water Research，2017，112：1-8. doi:10.1016/j.watres.2017.01.025
25	LI J， JIANG J， ZHOU Y，et al. Kinetics of oxidation of iodide （I^-） and hypoiodous acid （HOI） by peroxymonosulfate （PMS） and formation of iodinated products in the PMS/I^-/NOM system［J］. Environmental Science & Technology Letters，2017，4（2）：76-82. doi:10.1021/acs.estlett.6b00471

[1]	钟全发, 钟琳, 徐国徽, 金青海, 余瑾, 徐飞, 何頔. 垃圾渗滤液膜浓缩液全量化处理中溶解性有机物分子水平转化特征[J]. 工业水处理, 2025, 45(2): 109-117.
[2]	李昊, 石楠, 武道吉, 傅凯放, 罗从伟. MoS₂@Fe₃O₄类Fenton体系催化降解碘帕醇的性能[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 66-72.
[3]	郑国庆, 黄煜坤, 韩要丛, 薛兴勇, 卢彦越, 蓝丽红, 陈贞南. 锰渣活化过一硫酸盐降解罗丹明B[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 79-86.
[4]	贾仲琪, 卫金秋, 宿辉, 刘宪斌. 纳米零价铁耦合高级氧化技术处理废水的研究进展[J]. 工业水处理, 2024, 44(7): 9-18.
[5]	傅翔宇, 李亚峰. 三维电极电Fenton处理阿奇霉素制药废水研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(6): 158-164.
[6]	张玉红, 张盾超, 宋秀兰, 何娜. 碱激活PMS氧化法协同SBBR深度处理焦化废水研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(6): 94-100.
[7]	商伟伟, 杨焱, 沈芸, 赵世荣, 薛罡, 钱雅洁. 高铁酸盐耦合过氧乙酸深度处理水中甲硝唑的特性研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(5): 111-119.
[8]	刘臻, 刘浪, 郑鹏, 刘荣, 袁绍春, 李聪, 陈垚. 电化学高级氧化技术再生活性炭研究进展[J]. 工业水处理, 2024, 44(5): 42-51.
[9]	李天羽, 张峰, 杨艳青, 窦哲华, 崔建国. 基于亚硫酸盐活化体系的Cr（Ⅵ）和罗丹明B同步去除[J]. 工业水处理, 2024, 44(2): 157-165.
[10]	李倩, 龚豪, 薛罡, 钱雅洁. 铁刨花活化过一硫酸盐氧化破络Cu-EDTA的特性研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(1): 73-79.
[11]	徐莹莹, 赵秋雨, 常志淼, 于翔霏. 有机磷阻燃剂水体污染处理技术的研究进展[J]. 工业水处理, 2023, 43(5): 25-33.
[12]	刘佳露, 朱彧, 刘兆煐, 胡苧尹, 肖调兵. PDS/CoFe₂O₄活化体系在四环素废水处理中的应用[J]. 工业水处理, 2023, 43(4): 139-143.
[13]	徐啸, 刘杰, YUN Jiayin, 彭伟, 左梅梅, 丁昭霞, 胡家兴. Mn₃O₄-MnOOH复合材料催化过硫酸氢钾降解罗丹明B[J]. 工业水处理, 2023, 43(3): 124-131.
[14]	马阳, 叶刚, 马邕文, 万金泉, 张志飞, 白玉玮, 宁静. 基于SO₄ ^·-的高级氧化技术对低生化性废水的预处理研究[J]. 工业水处理, 2023, 43(12): 73-78.
[15]	张会霞, 朱令之, 周立山, 谢陈鑫, 张程蕾, 韩恩山. 光电催化降解废水中抗生素的研究进展[J]. 工业水处理, 2023, 43(11): 104-113.

选择文件类型/文献管理软件名称

选择包含的内容

LED-UV₃₆₅/PDS体系降解碘帕醇的效能及机制研究

Efficacy and mechanism of degradation of iopamidol by LED-UV₃₆₅/PDS system

RichHTML

PDF

可视化

被引次数

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 11

参考文献 25

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

模态框（Modal）标题

选择文件类型/文献管理软件名称

选择包含的内容

LED-UV365/PDS体系降解碘帕醇的效能及机制研究

Efficacy and mechanism of degradation of iopamidol by LED-UV365/PDS system

RichHTML

PDF

可视化

被引次数

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 11

参考文献 25

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

LED-UV₃₆₅/PDS体系降解碘帕醇的效能及机制研究

Efficacy and mechanism of degradation of iopamidol by LED-UV₃₆₅/PDS system