Mg/Ca浸渍改性生物炭去除废水中磷的研究

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-0439

工业水处理 ›› 2023, Vol. 43 ›› Issue (4): 52-62. doi: 10.19965/j.cnki.iwt.2022-0439

Mg/Ca浸渍改性生物炭去除废水中磷的研究

黄烽明¹^,²(), 潘小芳¹, 李兵³, WEI Yu⁴, 叶志隆¹()

^1.中国科学院城市环境研究所, 中国科学院城市污染物转化重点实验室, 福建厦门 361021
^2.中国科学院大学资源与环境学院, 北京 101408
^3.清华大学深圳国际研究生院, 广东深圳 518055
^4.奥克兰大学化学与材料工程系, 新西兰奥克兰 1010

收稿日期:2023-03-19 出版日期:2023-04-20 发布日期:2023-05-23
通讯作者: 叶志隆 E-mail:fmhuang@iue.ac.cn;zlye@iue.ac.cn
作者简介:黄烽明（1995— ），硕士。E-mail：fmhuang@iue.ac.cn
叶志隆，博士，研究员。E-mail：zlye@iue.ac.cn。
基金资助:
国家重点研发计划项目(2019YFE0194000);国家重点研发计划项目(2018YFC1903205);福建省科技计划项目(2021L3026)

Study on phosphorus removal from wastewater by Mg/Ca impregnated modified biochar

Fengming HUANG¹^,²(), Xiaofang PAN¹, Bing LI³, Yu WEI⁴, Zhilong YE¹()

^1.CAS Key Laboratory of Urban Pollutant Conversion, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China
^2.College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 101408, China
^3.Shenzhen International Graduate School, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China
^4.Department of Chemical & Materials Engineering, University of Auckland, Auckland 1010, New Zealand

Received:2023-03-19 Online:2023-04-20 Published:2023-05-23
Contact: Zhilong YE E-mail:fmhuang@iue.ac.cn;zlye@iue.ac.cn

摘要/Abstract

摘要：

以农林废弃物水稻秸秆作为生物炭原料，在400、550 ℃的热解温度下制备生物炭，探究CaCl₂、MgCl₂改性生物炭（CBC-400、CBC-550、MBC-400、MBC-550）对磷的吸附性能。研究结果显示，MBC和CBC对磷的吸附特点不同：MBC对磷的吸附速率慢但吸附量大，而CBC的吸附速率快但吸附量小。等温吸附实验结果显示，MBC-400和MBC-550的饱和吸附量分别为67.08、60.17 mg/g，高于CBC-400和CBC-550（5.97、18.51 mg/g）。根据吸附动力学结果可知，CBC的吸附过程符合准一级吸附动力学，MBC对磷的吸附分为表面扩散和吸附两个阶段进行。在初始pH为3~11范围内，由于CaHPO₄和Ca（H₂PO₄）₂的表面沉淀作用受pH的影响，CBC吸磷量随pH的升高而略微上升，而MBC在静电吸附作用下吸磷量随着pH的升高而下降。采用XPS、SEM、BET、FTIR、XRD对生物炭的吸附作用进行分析，结果表明CBC吸附磷主要是依靠表面吸附以及CaO颗粒与磷之间的表面沉淀作用来实现，而MBC主要依靠MgO与磷酸盐之间的化学反应。

关键词: 除磷, 生物炭, 改性, 吸附

Abstract:

The biochar was prepared by using rice straw as raw material at the pyrolysis temperatures of 400 and 550 ℃. The adsorption performance of CaCl₂ and MgCl₂ modified biochar （CBC-400， CBC-550， MBC-400， MBC-550） on phosphorus was investigated. The results showed that the phosphorus adsorption characteristics of MBC and CBC were different. MBC had a slower adsorption rate but higher adsorption amount， while CBC had a faster adsorption rate but lower adsorption amount. The results of isothermal adsorption showed that the saturated adsorption amounts of MBC-400 and MBC-550 were 67.08 mg/g and 60.17 mg/g， respectively， which were higher than those of CBC-400 and CBC-550 （5.97 mg/g and 18.51 mg/g）. According to the adsorption kinetic results， the adsorption process of CBC was consistent with quasi-first-order adsorption kinetics， and the adsorption of phosphorus by MBC proceeds in two stages： surface diffusion and adsorption. In the initial pH range of 3-11， the phosphorus adsorption by CBC increased slightly with the increase of pH due to the surface precipitation of CaHPO₄ and Ca（H₂PO₄）₂ affected by pH， while the phosphorus adsorption by MBC decreased with the increase of pH under electrostatic adsorption. The adsorption of biochar was analyzed by XPS， SEM， BET， FTIR and XRD， and the results showed that the phosphorus adsorption by CBC mainly relied on surface adsorption and surface precipitation between CaO particles and phosphorus， while MBC mainly relied on the chemical reaction between MgO and phosphate.

Key words: phosphorus removal, biochar, modification, adsorption

中图分类号:

X703.1

黄烽明, 潘小芳, 李兵, WEI Yu, 叶志隆. Mg/Ca浸渍改性生物炭去除废水中磷的研究[J]. 工业水处理, 2023, 43(4): 52-62.

Fengming HUANG, Xiaofang PAN, Bing LI, Yu WEI, Zhilong YE. Study on phosphorus removal from wastewater by Mg/Ca impregnated modified biochar[J]. Industrial Water Treatment, 2023, 43(4): 52-62.

https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I4/52

图/表 15

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元素	BC-400	BC-550	CBC-400	CBC-550	MBC-400	MBC-550
ω（C）/%	52.54	62.48	48.83	51.20	40.94	39.00
ω（H）/%	3.08	2.53	2.89	2.58	3.65	2.46
ω（O）/%	17.91	12.19	21.77	13.41	21.30	14.86
ω（N）/%	2.34	2.17	1.85	1.48	1.57	1.02
ω（Ca）/%	3.30	2.71	8.44	9.04	0.39	0.38
ω（Mg）/%	0.13	0.12	0.06	0.07	2.11	2.69
H/C	0.06	0.04	0.06	0.05	0.09	0.06
O/C	0.34	0.20	0.45	0.26	0.52	0.38

元素	BC-400	BC-550	CBC-400	CBC-550	MBC-400	MBC-550
ω（C）/%	52.54	62.48	48.83	51.20	40.94	39.00
ω（H）/%	3.08	2.53	2.89	2.58	3.65	2.46
ω（O）/%	17.91	12.19	21.77	13.41	21.30	14.86
ω（N）/%	2.34	2.17	1.85	1.48	1.57	1.02
ω（Ca）/%	3.30	2.71	8.44	9.04	0.39	0.38
ω（Mg）/%	0.13	0.12	0.06	0.07	2.11	2.69
H/C	0.06	0.04	0.06	0.05	0.09	0.06
O/C	0.34	0.20	0.45	0.26	0.52	0.38

吸附材料	比表面积/（m²·g^-1）	平均孔径/nm
BC-400	7.34	21.92
BC-550	21.29	11.72
MBC-400	72.78	15.40
MBC-550	171.32	12.89
CBC-400	68.19	18.19
CBC-550	233.28	15.18

吸附材料	比表面积/（m²·g^-1）	平均孔径/nm
BC-400	7.34	21.92
BC-550	21.29	11.72
MBC-400	72.78	15.40
MBC-550	171.32	12.89
CBC-400	68.19	18.19
CBC-550	233.28	15.18

吸附材料	去除率/%	平均孔径/nm
BC-400	-38.80	1.94
BC-550	-13.40	0.67
MBC-400	47.87	2.39
MBC-550	47.27	2.36
CBC-400	8.62	0.41
CBC-550	96.20	4.55

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项目		实际最大吸附量/（mg·g^-1）	准一级动力学			准二级动力学
项目		实际最大吸附量/（mg·g^-1）	Q_e/（mg·g^-1）	k₁	R²	Q_e/（mg·g^-1）	k₂	R²
CBC-400		1.32±0.50	1.23±0.02	56.17±0.00	0.964 5	1.23	—	0.964 5
CBC-550		16.83±0.32	15.95±0.30	0.12±0.02	0.968 7	15.44±0.73	—	0.888 1
MBC-400	第一阶段	23.78±0.14	3.04±0.11	3.87±1.21	0.947 3	3.17±0.11	2.57±1.21	0.965 7
MBC-400	第二阶段	23.78±0.14	27.66±2.61	0.02±0.00	0.931 1	15.73±3.90	2.37±7.23	-0.125 0
MBC-550	第一阶段	25.22±0.09	3.28±0.13	3.31±0.94	0.950 2	3.40±0.17	2.29±1.33	0.956 3
MBC-550	第二阶段	25.22±0.09	25.86±0.98	0.03±0.00	0.968 6	16.91±2.29	-9.92±5.33	-0.111 1

项目	Langmuir 模型			Freundlich 模型
项目	Q_m/（mg·g^-1）	k_L/（L·mg^-1）	R²	k_F/（mg·g^-1）·（L·mg^-1）^1/ⁿ	1/n	R²
CBC-400	5.97	0.01	0.990 1	0.11	0.62	0.996 1
CBC-550	18.51	0.52	0.916 5	6.91	0.21	0.925 5
MBC-400	67.08	0.01	0.942 2	2.29	0.57	0.913 0
MBC-550	60.17	0.01	0.977 1	2.87	0.52	0.981 1

生物炭		原子分数/%
生物炭		C 1s	O 1s	P 2p	Mg 2p	Ca 2p
CBC-400	吸附前	73.92	24.21	0.12	—	1.74
CBC-400	吸附后	74.41	24.00	0.29	—	1.29
CBC-550	吸附前	80.91	16.92	0.14	—	2.02
CBC-550	吸附后	82.22	15.49	0.88	—	1.40
MBC-400	吸附前	62.75	31.70	0.10	5.44	—
MBC-400	吸附后	34.14	51.26	4.16	10.45	—
MBC-550	吸附前	28.93	55.87	0.09	15.11	—
MBC-550	吸附后	35.01	49.85	2.59	12.56	—

吸附剂	理论最大吸附量/（mg·g^-1）	文献
磁性氧化铁纳米颗粒	5.03	〔32〕
锆改性高岭石	9.58	〔33〕
水稻秸秆生物炭	9.78	〔4〕
铁改性小麦秸秆	10.10	〔34〕
锆/镁改性膨润土	13.00	〔35〕
松木屑生物炭	15.11	〔36〕
氢氧化镧改性活性炭纤维	15.30	〔37〕
镁改性花生壳	18. 96	〔12〕
氢氧化镧-天然沸石复合材料	44	〔3〕
钙改性苎麻生物炭	105.41	〔28〕
CBC-400	5.97	本研究
CBC-550	18.51	本研究
MBC-400	67.08	本研究
MBC-550	60.17	本研究

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[2]	江惟, 蔡萧蝶, 文昕宇, 陈思莉, 王劲松, 张政科. 介孔硅/海藻酸钠复合材料的制备及其对放射性Sr²⁺的去除[J]. 工业水处理, 2025, 45(3): 90-98.
[3]	李秀玲, 宾冰, 龚盈盈, 武哲, 曾湘楚. 铁锰改性桑枝生物炭的构筑及其对水体磷的吸附[J]. 工业水处理, 2025, 45(3): 175-184.
[4]	王庆元, 张彦平, 李一兵, 李芬. 农膜-秸秆生物质炭对亚甲基蓝的吸附性能[J]. 工业水处理, 2025, 45(3): 110-120.
[5]	徐明煌, 何成达, 朱腾义, 相延铮. 白色除磷颗粒污泥培养及颗粒特性研究[J]. 工业水处理, 2025, 45(3): 99-109.
[6]	靳亚斌, 徐甜甜, 赵德中, 张乐, 万振杰, 张高明. Bi₂O₃基复合光催化剂的制备及其在水处理中的应用进展[J]. 工业水处理, 2025, 45(3): 10-21.
[7]	安余梁, 祁峰, 母锐敏, 马桂霞. 微藻除磷机理及其工艺模式的研究进展[J]. 工业水处理, 2025, 45(2): 10-17.
[8]	陈亚松, 苗时雨, 张驰, 李明然, 王佳琪, 张燕羽, 姜伟. 除磷吸附材料的制备及吸附机制研究进展[J]. 工业水处理, 2025, 45(2): 1-9.
[9]	王文豪, 程业兴, 王雨银, 侯婷婷, 吴晓峰, 李玉才. 不同种类活性炭对mZVI/活性炭吸附还原Cr（Ⅵ）的影响[J]. 工业水处理, 2025, 45(2): 150-158.
[10]	傅翔宇, 李亚峰, 刘奕含, 崔可清, 王玲萍. 磷酸三丁酯改性生物炭活化PMS降解双酚A的效能[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 87-93.
[11]	刘清, 黄健滨, 李伟凡, 招国栋, 杨景景. 单宁酸复合海藻酸钠微球富集U（Ⅵ）的性能[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 58-65.
[12]	张伟业, 申婧, 潘子鹤, 宋一朋, 成怀刚, 张慧荣. 饱和活性炭热再生过程残余物形成及影响因素分析[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 17-25.
[13]	张翠红, 王靖, 王洁, 袁文蛟. 季铵盐改性二氧化硅的制备及其吸附钒（Ⅴ）的性能[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 104-114.
[14]	邓志华, 刘蕊, 李碧青. 不同生物炭的制备及其对重金属和抗生素的吸附性能[J]. 工业水处理, 2025, 45(1): 94-103.
[15]	高林利, 何成达, 程琪. 小球藻-好氧污泥耦合颗粒的培养及处理特性研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(9): 160-168.

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Mg/Ca浸渍改性生物炭去除废水中磷的研究

Study on phosphorus removal from wastewater by Mg/Ca impregnated modified biochar

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