耐高压席夫碱制备及对碘的吸附性能分析

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-1003

摘要/Abstract

摘要：

采用超高压处理技术（UHP）制得一种亚胺类席夫碱共价有机化合物。利用简单的原料4-氨基安替比林和1，4-对苯二甲醛，通过醛胺缩合制得亚胺类席夫碱共价有机化合物，后通过UHP技术对其进行改性得到耐压稳定的产物Schiff base-UHP。通过XRD、FT-IR、SEM、TGA/DSC、XPS等方法对样品的结构、形貌及反应机理进行说明。结果表明，经高压处理后的材料晶化程度增强，衍射峰强度增强，晶体结构完整；吸附过程更贴合拟一级动力学模型，Freundlich等温模型阐明多分子层吸附过程。在水溶液中对碘的理论吸附能力可达到1 535.45 mg/g；因此，经超高压处理后的材料适用于深海核废料放射性碘的处理和固定。

关键词: 超高压处理技术, 碘吸附, 席夫碱, 吸附模型

Abstract:

A covalent organic compound of imine Schiff base was prepared by high pressure treatment technology. Using simple raw materials of 4-aminoantipyrine and 1，4-terephthalaldehyde，imine schiffbase covalent organic compounds were prepared by aldimine condensation，and then modified by high-pressure treatment technology to obtain the pressure-resistant and stable product Schiff base-UHP. XRD，FT-IR，SEM，TGA/DSC and XPS were used to explain the structure，morphology and reaction mechanism of the samples. The results showed that the crystallization degree，diffraction peak intensity and crystal structure of the material after high pressure treatment were enhanced. The adsorption process fitted the pseudo-first-order kinetic model better，and Freundlich isothermal model illustrated the adsorption process of multi-molecular layer. The theoretical adsorption capacity of iodine in aqueous solution could reach 1 535.45 mg/g. Therefore，the material after high pressure treatment is suitable for the treatment and fixation of radioactive iodine in deep-sea nuclear waste.

Key words: ultra-high pressure treatment technology, iodine adsorption, Schiff base, adsorption model

中图分类号:

X703.1

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https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I9/91

图/表 16

图1 Schiff base-UHP的合成示意

Fig. 1 Schematic diagram of synthesis of Schiff base-UHP

图2 Schiff base、Schiff base-UHP和I₂@Schiff base-UHP的FT-IR

Fig. 2 Infrared spectra of Schiff base，Schiff base-UHP and I₂@Schiff base-UHP

图3 XRD图谱

Fig. 3 XRD spectrum

图4 Schiff base-UHP和I₂@Schiff base-UHP的热重分析曲线

Fig. 4 Thermogravimetric analysis curves of Schiff base-UHP and I₂@ Schiff base-UHP

图5 Schiff base-UHP吸附前后的SEM

Fig. 5 SEM spectrum of Schiff base-UHP

图6 I₂@Schiff base-UHP的EDS能谱图及元素分布

Fig. 6 EDS energy spectrum and element distribution of I₂@Schiff base-UHP

图7 Schiff base-UHP的吸附动力学拟合

Fig. 7 Adsorption kinetics fitting diagram of Schiff base-UHP

表1 Schiff base-UHP的吸附动力学参数值

Table 1 Adsorption kinetic parameters of Schiff base-UHP

模型	参数	数值
拟一级动力学模型	Q _e/（mg·g^-1）	1 228.53
	K ₁/min^-1	5.16×10^-4
	R ₁ ²	0.998 9
拟二级动力学模型	Q _e/（mg·g^-1）	1 613.84
	K ₂/（g·min^-1·mg^-1）	2.84×10^-6
	R ₂ ²	0.998 5
内扩散模型	K _p1/（mg·g^-1·min^-1/2）	58.482
	C ₁	-96.111
	R ₃ ²	0.985 6
	K _p2/（mg·g^-1·min^-1/2）	2.859 4
	C ₂	1 117.89
	R ₄ ²	0.656 2

图8 Schiff base-UHP对碘的等温吸附模型

Fig. 8 Isothermal adsorption model of iodine by Schiff base-UHP

表2 吸附等温线拟合参数

Table 2 Adsorption isotherm fitting parameters

模型	参数	数值
Langmuir	Q _m/（mg·g^-1）	1 535.45
	K _L/（L·mg^-1）	6.52×10^-3
	R ²	0.990 9
Freundlich	k _F	28.16
	1/n	1.30
	R ²	0.995 2
	B/（J·mol^-1）	386.02
Temkin	K/（L·mg^-1）	0.256 7
	R ²	0.983 7

图9 吸附热力学图谱

Fig. 9 Adsorption thermodynamic map

表3 热力学相关参数

Table 3 Thermodynamic related parameters

T/K	298	308	318
ΔG/（kJ·mol^-1）	-6.81	-8.70	-11.46
ΔH/（kJ·mol^-1）	—	62.44	—
ΔS/（J·mol^-1·K^-1）	—	231.87	—

图10 Schiff base-UHP的循环利用性

Fig. 10 Recycling of Schiff base-UHP

表4 不同吸附材料对碘的吸附效果对比

Table 4 Comparison of adsorption effects of different adsorption materials on iodine

样品	Q _e/（mg·g^-1）	参考文献
Th-SINAP-8	473.01	〔33〕
MOF膜	609.76	〔34〕
Zn（tr）（OAc）	714.50	〔35〕
Zn（ttr）（OAc）	846.11	〔35〕
SB-35	1 410.52	〔36〕
Schiff base-UHP	1 535.45	本实验

图11 不同压强下的吸附剂吸附效果对比

Fig. 11 Relationship between pressure and adsorption capacity

图12 I₂@Schiff base-UHP的XPS光谱

Fig. 12 The XPS spectrum of I₂@Schiff base-UHP

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