Research status and prospect of the shale gas fracturing flowback fluids discharge treatment technology

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-0273

Abstract

Abstract:

The water quality characteristics of fracturing flowback fluids in different shale gas blocks at home and abroad were investigated，and the organic matter composition of the fracturing flowback fluids in the two blocks in southern Sichuan was compared. The policy requirements of different countries were analyzed in detail，and the practice of fracturing flowback fluid treatment and efflux in southern Sichuan was mainly introduced. As an important production area of shale gas in China，Sichuan has formulated the water quality requirements for upto standard dischange of shale gas fracturing flowback fluid based on water environment quality standards. According to the flowback water quality requirements of the discharge，the technological research and application progress of the shale gas fracturing flowback fluid treatment at home and abroad was analyzed，and the key technologies involved in the standard treatment process were sorted out. The technical route was clarified and optimization direction，in order to provide reference for research and application in the same field.

Key words: shale gas fracturing flowback fluids, treatment for discharge, reverse osmosis, MVR evaporation, advanced oxidation processes（AOPs）

摘要：

考察了国内外不同页岩气区块中压裂返排液的水质特征，并对比了川南两个区块压裂返排液有机物的组成类别，对各国压裂返排液开展达标排放的政策要求进行了详细分析。针对川南地区开展的压裂返排液处理外排实践进行了重点介绍。四川作为国内页岩气的重要产区，基于水环境质量标准制定了页岩气压裂返排液达标排放的水质要求。由此分析了国内外页岩气压裂返排液处理外排的技术研究和应用进展，并梳理出达标处理工艺中所涉及到的关键技术，明确了技术路线和优化方向，以期为同领域的研究和应用提供参考。

关键词: 页岩气压裂返排液, 处理外排, 反渗透, MVR蒸发, 高级氧化

CLC Number:

X741

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Figures/Tables 5

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水质指标	长宁-威远^〔7〕	长宁-威远^〔7〕	涪陵^〔13〕	Marcellus^〔1〕	Marcellus^〔14〕	Denver-Julesburg盆地^〔15〕	Barnett^〔16〕（返排第1 d）	Barnett^〔16〕（返排第10~12 d）
pH	6.5	—	—	5.1~8.42（6.56）	6.4	6.8	6.7~8（7.2）	6.5~7.2（7.05）
TDS	30 972	11 300~20 755	13 500	680~345 000（106 390）	166 484	22 500	5 850~31 400（25 050）	16 400~97 800（50 550）
TSS	95	—		4~7 600（352）	776	360	48~237（153）	120~535（242）
TOC	13.57	—	78	1.2~1 530（160）	19.4	590	34.7~99.1（47.5）	6.2~36.2（9.75）
COD	3 582	—	472.6	195~36 600（15 358）	—	1 218	850~4 280（1 485）	927~3 150（2 945）
石油类	4.15	—	—	4.6~802（74）	—	59	5.6~1 720（862.8）	88.2~1 430（163.5）
总碱度	335.33	—	1 010	7.5~577（165）	—	150	482~1 590（980）	215~1 240（725）
Na⁺	12 535	3 745~9 980	3 980	69.2~117 000（24 123）	27 946	—	278~12 200（7 805）	4 370~28 200（18 850）
K⁺	—	93.09~449	110	—	—	—	4~216（111）	80~750（316）
NH₃-N	49	—	25	—	—	24.7	9~223（186）	18~486（303）
Ca²⁺	370.25	70.9~438	164	37.8~41 000（7 220）	15 021	—	13~768（564）	1 110~6 730（1 600）
Mg²⁺	65.555	6.25~449	16.0	17.3~2 550（632）	1 720	—	2~116（89）	149~755（255）
Ba²⁺	141.9	23.2~40.1	30.7	0.24~13 800（2 224）	236	—	0.053~3.31（1.50）	0.93~17.9（3.6）
Sr²⁺	68.945	19.8~96.5	—	0.59~8 460（1 695）	1 799	—	ND~206（132）	48~1 550（529）
总铁	ND	10.09~59.9	6.78	2.6~321（76）	—	81.4	ND	12.1~93.8（24.9）
F^-	16	—	-	—	—	—	1.6~30.6（4.75）	3.5~12.8（3.8）
Cl^-	15 042	6 500-11 600	6 930	64.2~196 000（57 447）	104 300	13 600	3 330~17 900（11 405）	9 600~60 800（34 700）
Br^-	92.34	—	25	0.2~1 990（511）	—	87.2	34.3~532（303.5）	117~798（589）
总硼	—	—	10.6	—	—	—	0.51~39.1（23.5）	7.0~31.9（30.3）

水质指标	长宁-威远^〔7〕	长宁-威远^〔7〕	涪陵^〔13〕	Marcellus^〔1〕	Marcellus^〔14〕	Denver-Julesburg盆地^〔15〕	Barnett^〔16〕（返排第1 d）	Barnett^〔16〕（返排第10~12 d）
pH	6.5	—	—	5.1~8.42（6.56）	6.4	6.8	6.7~8（7.2）	6.5~7.2（7.05）
TDS	30 972	11 300~20 755	13 500	680~345 000（106 390）	166 484	22 500	5 850~31 400（25 050）	16 400~97 800（50 550）
TSS	95	—		4~7 600（352）	776	360	48~237（153）	120~535（242）
TOC	13.57	—	78	1.2~1 530（160）	19.4	590	34.7~99.1（47.5）	6.2~36.2（9.75）
COD	3 582	—	472.6	195~36 600（15 358）	—	1 218	850~4 280（1 485）	927~3 150（2 945）
石油类	4.15	—	—	4.6~802（74）	—	59	5.6~1 720（862.8）	88.2~1 430（163.5）
总碱度	335.33	—	1 010	7.5~577（165）	—	150	482~1 590（980）	215~1 240（725）
Na⁺	12 535	3 745~9 980	3 980	69.2~117 000（24 123）	27 946	—	278~12 200（7 805）	4 370~28 200（18 850）
K⁺	—	93.09~449	110	—	—	—	4~216（111）	80~750（316）
NH₃-N	49	—	25	—	—	24.7	9~223（186）	18~486（303）
Ca²⁺	370.25	70.9~438	164	37.8~41 000（7 220）	15 021	—	13~768（564）	1 110~6 730（1 600）
Mg²⁺	65.555	6.25~449	16.0	17.3~2 550（632）	1 720	—	2~116（89）	149~755（255）
Ba²⁺	141.9	23.2~40.1	30.7	0.24~13 800（2 224）	236	—	0.053~3.31（1.50）	0.93~17.9（3.6）
Sr²⁺	68.945	19.8~96.5	—	0.59~8 460（1 695）	1 799	—	ND~206（132）	48~1 550（529）
总铁	ND	10.09~59.9	6.78	2.6~321（76）	—	81.4	ND	12.1~93.8（24.9）
F^-	16	—	-	—	—	—	1.6~30.6（4.75）	3.5~12.8（3.8）
Cl^-	15 042	6 500-11 600	6 930	64.2~196 000（57 447）	104 300	13 600	3 330~17 900（11 405）	9 600~60 800（34 700）
Br^-	92.34	—	25	0.2~1 990（511）	—	87.2	34.3~532（303.5）	117~798（589）
总硼	—	—	10.6	—	—	—	0.51~39.1（23.5）	7.0~31.9（30.3）

水质指标	出水要求	《污水综合排放标准》（GB 8978—1996）一级标准	《四川省水污染物排放标准》（DB 51/190—93）一级标准	《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB 18918—2002）一级A类标准	《地表水环境质量标准》（GB 3838—2002）地表水Ⅲ类水域标准和集中式生活饮用水地表水源地补充项目标准限值
pH	6~9	6~9	6~9	6~9	6~9
COD	≤20	100	100	50	20
BOD₅	≤4	30	30	10	4
NH₃-N	≤1.0	15	15	5（8）	1.0
总氮	≤1.0	—	—	15	1.0
硫化物	≤0.2	1.0	1.0	1.0	0.2
石油类	≤0.05	5.0	10	1.0	0.05
挥发酚	≤0.005	0.5	0.5	0.5	0.005
硫酸盐（以SO₄ ^2-计）	≤250	—	—	—	250
氯化物（以Cl^-计）	≤250	—	300	—	250
铁	≤0.3	—	—	—	0.3
锰	≤0.1	2.0	2.0	2.0	0.1
钡	—	—	2.0	—	—

水质指标	出水要求	《污水综合排放标准》（GB 8978—1996）一级标准	《四川省水污染物排放标准》（DB 51/190—93）一级标准	《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB 18918—2002）一级A类标准	《地表水环境质量标准》（GB 3838—2002）地表水Ⅲ类水域标准和集中式生活饮用水地表水源地补充项目标准限值
pH	6~9	6~9	6~9	6~9	6~9
COD	≤20	100	100	50	20
BOD₅	≤4	30	30	10	4
NH₃-N	≤1.0	15	15	5（8）	1.0
总氮	≤1.0	—	—	15	1.0
硫化物	≤0.2	1.0	1.0	1.0	0.2
石油类	≤0.05	5.0	10	1.0	0.05
挥发酚	≤0.005	0.5	0.5	0.5	0.005
硫酸盐（以SO₄ ^2-计）	≤250	—	—	—	250
氯化物（以Cl^-计）	≤250	—	300	—	250
铁	≤0.3	—	—	—	0.3
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