压裂返排液高效回用处理技术研究与应用

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-1163

摘要/Abstract

摘要：

系统分析了四川地区不同页岩气压裂返排液的水质情况，明确了返排液中超出回用水质标准的关键指标，通过室内实验系统研究不同工艺对压裂返排液的处理效果，提出了能适应不同水质返排液的回用处理技术，并在现场开展应用。研究结果表明，返排液经软化-混凝-絮凝-杀菌处理后出水达到回用水质标准，其最优条件为：升高pH至10，混凝剂投加量（Y ₁）满足Y ₁=0.46X ₁+39（X ₁为混凝前悬浮物浓度），絮凝剂投加量（Y ₂）满足Y ₂=0.004 1X ₂-0.9（X ₂为絮凝前悬浮物浓度），杀菌剂投加量、杀菌pH和时间分别为200 mg/L、6和30 min。根据最优条件制造了能自动加药的回用处理装置。应用结果表明，自动加药处理出水水质比手动加药的出水水质更优且能达到回用水质标准，其药剂费比手动加药低35%，自动加药处理出水配成的滑溜水性能优于原水及手动加药处理出水配成的滑溜水性能，且能达到滑溜水性能要求。

关键词: 页岩气, 压裂返排液, 回用处理

Abstract:

The water qualities of different shale gas fracturing flowback fluids in Sichuan systematically analyzed and the water quality which exceeded the requirements of reused water was ascertained. According to the effect of treatment techniques on dealing with flowback fluids，the recycling treatment techniques adopted to flowback fluids with different water qualities was proposed and was applied in the shale gas field. The results showed that the quality of effluent treated by softening-coagulation-flocculation-sterilization process met the requirements of reused water，the optimal parameters were：the pH 10，the dosage of coagulant（Y ₁） meeting the equation Y ₁=0.46X ₁+39（X ₁ was the total suspended solid of the flowback fluids which was not coagulated），the dosage of flocculant（Y ₂） meeting the equation Y ₂=0.004 1X ₂-0.9（X ₂ was the total suspended solid of the flowback fluids which was not flocculated），the dosage of bactericide 200 mg/L，pH 6 and time 30 min respectively. A set of skid-mounted device for recycling was designed according to the optimal parameters and was applied in shale gas field. The results showed that comparing to manual dosing，the quality of effluent treated by automatic dosing was better and met the requirements of reused water，and the cost of automatic dosing treatment was 35% lower than that of manual dosing treatment. Moreover，the water quality of slick water prepared by the effluent was better than that of slick water prepared by flowback water and effluent treated by manual dosing and can meet the requirements.

Key words: shale gas, flowback fluid, recycling technology

中图分类号:

X741

杨杰, 李静, 林冬, 赵成君. 压裂返排液高效回用处理技术研究与应用[J]. 工业水处理, 2022, 42(9): 175-184.

Jie YANG, Jing LI, Dong LIN, Chengjun ZHAO. Research and application of the high efficiency recycling technology for fracturing flowback fluid[J]. Industrial Water Treatment, 2022, 42(9): 175-184.

https://www.iwt.cn/CN/Y2022/V42/I9/175

图/表 12

参考文献 36

1	WARNER N R， JACKSON R B， DARRAH T H，et al. Geochemical evidence for possible natural migration of Marcellus Formation brine to shallow aquifers in Pennsylvania［J］. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，2012，109（30）：11961-11966. doi:10.1073/pnas.1121181109
2	KARGBO D M， WILHELM R G， CAMPBELL D J. Natural gas plays in the Marcellus Shale：Challenges and potential opportunities［J］. Environmental Science & Technology，2010，44（15）：5679-5684. doi:10.1021/es903811p
3	THEODORI G L， LULOFF A E， WILLITS F K，et al. Hydraulic fracturing and the management，disposal，and reuse of frac flowback waters：Views from the public in the Marcellus shale［J］. Energy Research & Social Science，2014，2：66-74． doi:10.1016/j.erss.2014.04.007
4	ELLSWORTH W L. Injection-induced earthquakes［J］. Science，2013，341（6142）：1225942. doi:10.1126/science.1225942
5	JACKSON R B， VENGOSH A， CAREY J W，et al. The environmental costs and benefits of fracking［J］. Annual Review of Environment and Resources，2014，39：327-362． doi:10.1146/annurev-environ-031113-144051
6	SHAFFER D L， ARIAS CHAVEZ L H， BEN-SASSON M，et al. Desalination and reuse of high-salinity shale gas produced water：Drivers，technologies，and future directions［J］. Environmental Science & Technology，2013，47（17）：9569-9583. doi:10.1021/es401966e
7	HALUSZCZAK L O， ROSE A W， KUMP L R. Geochemical evaluation of flowback brine from Marcellus gas wells in Pennsylvania，USA［J］. Applied Geochemistry，2013，28：55-61． doi:10.1016/j.apgeochem.2012.10.002
8	杨德敏，夏宏，袁建梅，等. 页岩气压裂返排废水处理方法探讨［J］. 环境工程，2013，31（6）：31-36．
	YANG Demin， XIA Hong， YUAN Jianmei，et al. Discussion on treatment methods of fracturing recovery wastewater from shale gas filed［J］. Environmental Engineering，2013，31（6）：31-36．
9	ZHANG Zuoyou， DU Xuewei， CARLSON K H，et al. Effective treatment of shale oil and gas produced water by membrane distillation coupled with precipitative softening and walnut shell filtration［J］．Desalination，2019，454：82-90． doi:10.1016/j.desal.2018.12.011
10	HUTCHERSON J. A comparison of electrocoagulation and chemical coagulation treatment effectiveness on frac flowback and produced water［D］. Colorado：Colorado State University，2015.
11	华萍，傅绍斌，刘泽强，等. 催化电解杀菌与次氯酸钠杀菌的对比［J］. 地质科技情报，2005，24（4）：91-93． doi:10.3969/j.issn.1000-7849.2005.04.017
	HUA Ping， FU Shaobin， LIU Zeqiang，et al. Comparison of catalvtic electrolysis disinfection and hvpochlorite disinfection［J］. Geological Science and Technology Information，2005，24（4）：91-93． doi:10.3969/j.issn.1000-7849.2005.04.017
12	尧君. 压裂返排液再配液技术的研究应用［J］. 工业水处理，2017，37（8）：89-92． doi:10.11894/1005-829x.2017.37(8).089
	YAO Jun. Research and application of fracturing back flow & reusing fluid technology［J］. Industrial Water Treatment，2017，37（8）：89-92． doi:10.11894/1005-829x.2017.37(8).089
13	张太亮，李泽锋，徐俊，等. 非常规油气藏压裂返排液资源化利用研究［J］. 工业水处理，2014，34（12）：78-81． doi:10.11894/1005-829x.2014.34(12).078
	ZHANG Tailiang， LI Zefeng， XU Jun，et al. Research on the resource utilization of fracturing flow-back fluid from unconventional oil and gas reservoirs［J］. Industrial Water Treatment，2014，34（12）：78-81． doi:10.11894/1005-829x.2014.34(12).078
14	陈文娟，张健，檀国荣，等. 压裂返排液快速高效处理方法研究［J］. 工业水处理，2015，35（12）：77-82． doi:10.11894/1005-829x.2015.35(12).077
	CHEN Wenjuan， ZHANG Jian， TAN Guorong，et al. Research on the rapid and efficient treatment method for fracturing wastewater［J］. Industrial Water Treatment，2015，35（12）：77-82． doi:10.11894/1005-829x.2015.35(12).077
15	何启平，尹丛彬，李嘉，等. 威远-长宁地区页岩气压裂返排液回用技术研究与应用［J］. 钻采工艺，2016，39（1）：118-121． doi:10.3969/J.ISSN.1006-768X.2016.01.35
	HE Qiping， YIN Congbin， LI Jia，et al. Research and application of fracturing fluid flowback technologies for shale gas exploration in Weiyuan-Changning block［J］. Drilling & Production Technology，2016，39（1）：118-121． doi:10.3969/J.ISSN.1006-768X.2016.01.35
16	ZIEMKIEWICZ P F， HE Y T. Evolution of water chemistry during Marcellus Shale gas development：A case study in West Virginia［J］. Chemosphere，2015，134：224-231． doi:10.1016/j.chemosphere.2015.04.040
17	国家能源局. 页岩气储层改造第3部分：压裂返排液回收和处理方法 NB/T 14002.3—2015 ［S］． doi:10.3969/j.issn.1006-8910.2021.07.002
18	熊颖，刘友权，梅志宏，等. 四川页岩气开发用耐高矿化度滑溜水技术研究［J］. 石油与天然气化工，2019，48（3）：62-65． doi:10.3969/j.issn.1007-3426.2019.03.011
	XIONG Ying， LIU Youquan， MEI Zhihong，et al. Slick water technology of high salinity resistance for shale gas development in Sichuan［J］. Chemical Engineering of Oil & Gas，2019，48（3）：62-65． doi:10.3969/j.issn.1007-3426.2019.03.011
19	宋薇. 低渗油藏注入水与储层配伍性影响因素研究［D］. 荆州：长江大学，2017．
	SONG Wei. Research on compatibility influence factors of injection water with reservoir on low permeability oilfield［D］. Jingzhou：Yangtze University，2017．
20	杨博丽，徐迎新，张冕. 压裂返排液中悬浮物去除的室内研究［J］. 油气田环境保护，2015，25（4）：31-33． doi:10.3969/j.issn.1005-3158.2015.04.010
	YANG Boli， XU Yingxin， ZHANG Mian. Experimental research on the removal of suspended solids in fracturing flowback fluids［J］．Environmental Protection of Oil & Gas Fields，2015，25（4）：31-33． doi:10.3969/j.issn.1005-3158.2015.04.010
21	陈宇辉，陶涛，余健. pH值对地下水除铁除锰影响机理的研究［J］. 工业用水与废水，2005，36（5）：17-19． doi:10.3969/j.issn.1009-2455.2005.05.005
	CHEN Yuhui， TAO Tao， YU Jian. Effects of pH value on removal of iron and manganese from groundwater［J］. Industrial Water & Wastewater，2005，36（5）：17-19． doi:10.3969/j.issn.1009-2455.2005.05.005
22	屈璇. 酸化压裂返排液处理技术及其应用研究［D］. 西安：西安石油大学，2020．
	QU Xuan. Study on treatment technology and application of acidizing fracturing flowback fluid［D］. Xi‘an：Xi’an Shiyou University，2020．
23	LIU Dan， LI Jian， ZOU Caineng，et al. Recycling flowback water for hydraulic fracturing in Sichuan Basin，China：Implications for gas production，water footprint，and water quality of regenerated flowback water［J］. Fuel，2020，272：117621． doi:10.1016/j.fuel.2020.117621
24	国家环境保护总局水和废水监测分析方法编委会. 水和废水监测分析方法［M］. 4版.北京：中国环境科学出版社，2002：106-107.
25	国家环境保护局. 水质钙和镁总量的测定 EDTA滴定法 GB 7477—1987 ［S］．
26	国家环境保护局. 水质悬浮物的测定重量法 GB 11901—1989 ［S］．
27	国家能源局. 碎屑岩油藏注水水质指标及分析方法 SY/T 5329—2012 ［S］． doi:10.3969/j.issn.1006-8910.2021.07.002
28	国家能源局. 油田水结垢趋势预测方法：SY/T 0600—2016 ［S］． doi:10.3969/j.issn.1006-8910.2021.07.002
29	徐文博，王东升，段晋明，等. 高硬度富锶地下水的软化沉淀-超滤膜联用工艺［J］. 环境工程学报，2012，6（10）：3443-3448．
	XU Wenbo， WANG Dongsheng， DUAN Jinming，et al. Treatment of high hardness and strontium-rich groundwater by chemical softening-ultrafiltration process［J］. Chinese Journal of Environmental Engineering，2012，6（10）：3443-3448．
30	闫志为，刘辉利，陶宗涛. 温度对水中碳酸平衡的影响浅析［J］. 中国岩溶，2011，30（2）：128-131． doi:10.3969/j.issn.1001-4810.2011.02.002
	YAN Zhiwei， LIU Huili， TAO Zongtao. Temperature effect on carbonic acid balance in water［J］. Carsologica Sinica，2011，30（2）：128-131． doi:10.3969/j.issn.1001-4810.2011.02.002
31	杨忠莲. 铝盐混凝剂在给水处理中残留铝含量、组分及影响机制研究［D］. 济南：山东大学，2013．
	YANG Zhonglian. Content，speciation and influencing mechanism of residual Al during drinking water treatment using Al-based coagulants［D］. Ji’nan：Shandong University，2013．
32	HUANG Li， FAN Hongliang， XIE Haitao，et al. Experimental study of treatment processes for shale gas fracturing flowback fluid in the eastern Sichuan Basin［J］. Desalination and Water Treatment，2016，57（51）：24299-24312． doi:10.1080/19443994.2016.1141714
33	FUKUZAKI S. Mechanisms of actions of sodium hypochlorite in cleaning and disinfection processes［J］. Biocontrol Science，2006，11（4）：147-157． doi:10.4265/bio.11.147
34	顾泽平，孙水裕，肖华花. 用次氯酸钠法处理选矿废水［J］. 化工环保，2006，26（1）：35-37． doi:10.3969/j.issn.1006-1878.2006.01.009
	GU Zeping， SUN Shuiyu， XIAO Huahua. Treatment of flotation wastewater by NaClO process［J］. Environmental Protection of Chemical Industry，2006，26（1）：35-37． doi:10.3969/j.issn.1006-1878.2006.01.009
35	Bremer P J， Monk I， Butler R. Inactivation of Listeria monocytogenes/Flavobacterium spp. biofilms using chlorine： Impact of substrate，pH，time and concentration ［J］. Letters in Applied Microbiology，2002，35（4）：321-325. doi:10.1046/j.1472-765x.2002.01198.x
36	国家能源局. 页岩气压裂液第1部分：滑溜水性能指标及评价方法NB/T 14003.1—2015 ［S］． doi:10.3969/j.issn.1006-8910.2021.07.002

测试项目	某1井	某2井	某3井	某4井	某5井	某6井	某7井	某8井	四川地区	回用水推荐水质指标（NB/T 14002.3—2015）
总矿化度/（mg·L^-1）	1.70×10⁴	2.47×10⁴	3.95×10⁴	2.48×10⁴	3.88×10⁴	5.98×10⁴	2.63×10⁴	3.48×10⁴	1.70×10⁴~5.98×10⁴	≤20 000
总硬度（以碳酸钙计）/（mg·L^-1）	1.3×10³	2.7×10³	2.9×10³	1.7×10³	2.0×10³	1.0×10³	1.1×10³	1.4×10³	1.0×10³~2.9×10³	≤800
总铁/（mg·L^-1）	2.34	30.3	19.6	3.02	3.14	19.5	2.42	0.15	0.15~30.3	≤10
悬浮物/（mg·L^-1）	130	162	51	48	25	23	65	16	25~162	≤1 000
pH	6.7	6.8	6.5	7.1	7.54	7.1	7.06	6.98	6.5~7.54	6~9
SRB数量/mL^-1	6.0×10⁴	2.5×10³	6.0×10⁴	2.5×10⁴	6.0×10³	2.5×10³	2.5×10⁴	6.0×10⁴	2.5×10³~6.0×10⁴	≤25
TGB数量/mL^-1	6.0×10³	1.3×10³	1.3×10⁴	600	6.0×10⁴	250	250	6.0×10⁴	250~6.0×10⁴	≤10⁴
FB数量/mL^-1	2.5×10⁴	60	60	250	6.0×10⁴	250	13	13	13~6.0×10⁴	≤10⁴
结垢趋势	有	有	有	有	有	有	有	有	有	无
配伍性	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	无沉淀、无絮凝

测试项目	某1井	某2井	某3井	某4井	某5井	某6井	某7井	某8井	四川地区	回用水推荐水质指标（NB/T 14002.3—2015）
总矿化度/（mg·L^-1）	1.70×10⁴	2.47×10⁴	3.95×10⁴	2.48×10⁴	3.88×10⁴	5.98×10⁴	2.63×10⁴	3.48×10⁴	1.70×10⁴~5.98×10⁴	≤20 000
总硬度（以碳酸钙计）/（mg·L^-1）	1.3×10³	2.7×10³	2.9×10³	1.7×10³	2.0×10³	1.0×10³	1.1×10³	1.4×10³	1.0×10³~2.9×10³	≤800
总铁/（mg·L^-1）	2.34	30.3	19.6	3.02	3.14	19.5	2.42	0.15	0.15~30.3	≤10
悬浮物/（mg·L^-1）	130	162	51	48	25	23	65	16	25~162	≤1 000
pH	6.7	6.8	6.5	7.1	7.54	7.1	7.06	6.98	6.5~7.54	6~9
SRB数量/mL^-1	6.0×10⁴	2.5×10³	6.0×10⁴	2.5×10⁴	6.0×10³	2.5×10³	2.5×10⁴	6.0×10⁴	2.5×10³~6.0×10⁴	≤25
TGB数量/mL^-1	6.0×10³	1.3×10³	1.3×10⁴	600	6.0×10⁴	250	250	6.0×10⁴	250~6.0×10⁴	≤10⁴
FB数量/mL^-1	2.5×10⁴	60	60	250	6.0×10⁴	250	13	13	13~6.0×10⁴	≤10⁴
结垢趋势	有	有	有	有	有	有	有	有	有	无
配伍性	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	有沉淀	无沉淀、无絮凝

测试项目	软化-混凝出水	软化-混凝-絮凝出水	软化-混凝-絮凝-杀菌出水	回用水推荐水质指标（NB/T14002.3—2015）
总硬度（以碳酸钙计）/（mg·L^-1）	430~680	390~590	378~575	≤800
总铁/（mg·L^-1）	0.1~2.56	0.05~1.38	0.03~1.3	≤10
悬浮物/（mg·L^-1）	19~52	7~34	2~15	≤1 000
pH	6.98~7.01	6.97~7	6~6.02	6~9
SRB数量/mL^-1	2.0×10³~4×10⁴	2.0×10³~3.5×10⁴	0~25	≤25
TGB数量/mL^-1	200~4.5×10⁴	200~4.5×10⁴	0~140	≤10⁴
FB数量/mL^-1	7~4.5×10⁴	6~3.0×10⁴	0~25	≤10⁴
结垢趋势	无	无	无	无
配伍性	无沉淀、无絮凝~少量沉淀、絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝

测试项目	软化-混凝出水	软化-混凝-絮凝出水	软化-混凝-絮凝-杀菌出水	回用水推荐水质指标（NB/T14002.3—2015）
总硬度（以碳酸钙计）/（mg·L^-1）	430~680	390~590	378~575	≤800
总铁/（mg·L^-1）	0.1~2.56	0.05~1.38	0.03~1.3	≤10
悬浮物/（mg·L^-1）	19~52	7~34	2~15	≤1 000
pH	6.98~7.01	6.97~7	6~6.02	6~9
SRB数量/mL^-1	2.0×10³~4×10⁴	2.0×10³~3.5×10⁴	0~25	≤25
TGB数量/mL^-1	200~4.5×10⁴	200~4.5×10⁴	0~140	≤10⁴
FB数量/mL^-1	7~4.5×10⁴	6~3.0×10⁴	0~25	≤10⁴
结垢趋势	无	无	无	无
配伍性	无沉淀、无絮凝~少量沉淀、絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝

测试项目	返排液原液（某9井）			手动加药出水水质			自动加药出水水质			回用水推荐水质指标（NB/T 14002.3—2015）
测试项目	样1	样2	样3	样1	样2	样3	样1	样2	样3	回用水推荐水质指标（NB/T 14002.3—2015）
总矿化度/（mg·L^-1）	1.91×10⁴	1.80×10⁴	1.77×10⁴	1.81×10⁴	1.68×10⁴	1.57×10⁴	1.78×10⁴	1.71×10⁴	1.56×10⁴	≤20 000
总硬度/（mg·L^-1）	1.83×10³	1.0×10³	1.1×10³	1.08×10³	699	284	212	259	146	≤800
总铁/（mg·L^-1）	14.5	7.38	24.1	3.95	1.01	0.32	0.27	0.06	0.18	≤10
悬浮物/（mg·L^-1）	158	32	27	108	50	11	13	6	11	≤1 000
pH	7.31	7.23	7.14	7.08	7.02	6.89	7.1	6.83	6.92	6~9
SRB数量/mL^-1	2.5×10³	1.1×10⁴	2.5×10³	0.0	60.0	0.0	25.0	0.0	0.0	≤25
TGB数量/mL^-1	6.0×10³	700.0	2.5×10³	250	60.0	120.0	130.0	50.0	0.6	≤10⁴
FB数量/mL^-1	2.5×10³	110.0	2.5×10³	25.0	2.5	25.0	25.0	0.0	6.0	≤10⁴
结垢趋势	有	有	有	无	无	无	无	无	无	无
配伍性	有沉淀	有沉淀	有沉淀	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝	无沉淀、无絮凝

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