铁-氮掺杂碳复合材料活化过硫酸盐降解双酚S

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-1351

摘要/Abstract

摘要：

非均相铁基材料活化过硫酸盐（PS）是高级氧化工艺中高效活化过硫酸盐的重要手段，如何有效提高铁基催化剂的催化性能一直是研究重点。碳基材料因其丰富而稳定的多孔结构常被用于负载铁活性组分。以一种氨基修饰的铁基金属有机框架化合物NH₂-MIL-101（Fe）为模板，采用一步碳化法制备了铁-氮掺杂碳复合材料（Fe-CNs），通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等表征手段对Fe-CNs的形貌特征和化学组成进行了分析，并进一步研究了Fe-CNs活化过硫酸盐降解双酚S（BPS）的性能。结果表明，在900 ℃下制备的Fe-CNs-900通过活化PS在70 min内可降解99.3%的BPS，Fe-CNs-900/PS体系具有良好的抵抗共存阴离子和腐殖酸（HA）影响的能力。自由基捕获实验和EPR分析表明，SO₄ ^·-、·OH、O₂ ^·-和¹O₂均存在于Fe-CNs-900/PS体系中，但SO₄ ^·-和¹O₂对BPS的降解起主要作用。

关键词: 过硫酸盐, NH₂-MIL-101（Fe）, 铁-氮掺杂碳复合材料, 双酚S

Abstract:

The activation of persulfate（PS） by heterogeneous iron-based materials is an important means to activate persulfate efficiently in advanced oxidation processes. How to effectively improve the catalytic performance of iron-based catalyst has always been the focus of research. Carbon-based materials are often used to support iron active components because of their rich and stable porous structures. Iron-nitrogen doped carbon composites（Fe-CNs） were prepared by one-step carbonization using an amino-modified iron-based metal organic frame compound NH₂-MIL-101（Fe） as a template，and the morphology and chemical composition of the catalysts were characterized by X-ray diffraction，scanning electron microscopy，transmission electron microscopy and so on. The degradation of bisphenol S（BPS） by Fe-CNs activated persulfate（PS） was further studied. The results showed that the Fe-CNs-900 prepared at 900 ℃ could degrade 99.3% BPS in 70 min by activating PS，and the Fe-CNs-900/PS system had good resistance to the influence of coexisting anions and humic acids. The quenching experiment and EPR analysis showed that，SO₄ ^·-，·OH，O₂ ^·- and ¹O₂ all existed in Fe-CNs-900/PS system，but SO₄ ^·- and ¹O₂ played a major role in the degradation of BPS.

Key words: persulfate, NH₂-MIL-101（Fe）, iron-nitrogen doped carbon composites, bisphenol S

中图分类号:

X703.1
TQ426

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https://www.iwt.cn/CN/Y2022/V42/I11/127

图/表 12

图1 Fe-CNs-x的XRD

Fig. 1 XRD patterns of Fe-CNs-x

图2 Fe-CNs-900的SEM和TEM

Fig.2 SEM and TEM images of Fe-CNs-900

图3 Fe-CNs-x的XPS图谱

Fig.3 XPS spectrum of Fe-CNs-x

图4 不同碳化温度下制备的Fe-CNs的催化性能

Fig. 4 Catalytic performance of Fe-CNs prepared at different carbonization temperatures

图5 Fe-CNs-900投加量对BPS降解的影响

Fig. 5 Effects of Fe-CNs-900 dosage on the degradation of BPS

图6 PS投加浓度对BPS降解的影响

Fig. 6 Effects of PS concentration on the degradation of BPS

图7 反应温度对BPS降解的影响

Fig. 7 Effects of reaction temperature on the degradation of BPS

图8 初始pH对BPS降解的影响

Fig. 8 Effects of initial pH on the degradation of BPS

图9 不同共存阴离子对BPS降解的影响

Fig. 9 Effects of various coexisting anions on the degradation of BPS

图10 腐殖酸对BPS降解的影响

Fig. 10 Effects of HA on the degradation of BPS

图11 猝灭剂对BPS降解的影响

Fig. 11 Effects of quencher on the degradation of BPS

图12 Fe-CNs-900/PS体系中自由基的EPR

Fig. 12 EPR spectra of free radical in the Fe-CNs-900/PS system

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