易回收碳纤维/g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>纳米片阵列制备及光催化和光电催化研究

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2023-0824

摘要/Abstract

摘要：

在光催化降解领域，粉末g-C₃N₄光催化材料使用后在流体中分离和回收困难，同时也会产生二次污染。在氩气保护下，采用化学气相沉积法在三维碳纤维织物表面沉积g-C₃N₄纳米片，从而制备了易回收碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列光催化材料，研究了碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列的光学、电化学和光电催化性能。结果表明，g-C₃N₄纳米片可以吸收可见光产生光生电子和空穴，而碳纤维良好的导电性提高了易回收碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列光催化材料中光生电子/空穴的分离效率。降解240 min，易回收碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列光催化材料的电催化、光催化和光电催化对2，4-二硝基酚的降解率分别为20.7%、33.5%和99.5%。在光电催化过程中，外加偏电压加速了光生电子向阴极迁移，进一步提高了光生电子/空穴分离效率，使电催化和光催化存在协同效应。将粉末光催化材料与柔性碳纤维织物组合，提供了一种新的光催化材料组装方式，极大降低了粉末光催化材料的分离和回收成本。

关键词: 碳纤维, g-C₃N₄纳米片, 光催化, 光电催化

Abstract:

In the field of photocatalytic degradation, the separation and recycle technology of powdery g-C₃N₄ after usage has not been mature, which causes secondary pollution problems for large-scale industrial applications. In this paper, carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays were fabricated by chemical vapor deposition(CVD) under argon protection, and the optical, electrochemical and photocatalytic performance of carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays were studied. The results indicated that carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays generated photon-excited electrons and holes under visible light irradiation during photocatalytic process. The excellent electrical conductivity of carbon fiber could trap photon-excited electrons in conduction band of g-C₃N₄ nanosheet and creat holes in valence band of g-C₃N₄ nanosheet. 20.7%, 33.5% and 99.5% of 2, 4-dinitrophenol were degraded by photocatalysis, electrocatalysis and photoelectrocatalysis of carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays within 240 min. The external voltage further enhanced the separation of photo-generated electrons and holes, which made the photoelectrocatalysis of carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays exerted unexpected performance through synergistic interactions of photocatalysis and electrocatalysis. The assembly of powdery photocatalysts and carbon fibers textile might provide a general methodology in the design of separable and recyclable photocatalysts with broad applications in environment-related fields. The assembly strategy developed herein significantly reduced the separable and recyclable cost of powdery photocatalysts and offered valuables references for industrial application of photocatalysis and photoelectrocatalysis.

Key words: flexible carbon-fiber, g-C₃N₄ nanosheet, photocatalyst, photoelectrocatalyst

中图分类号:

X703.1

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https://www.iwt.cn/CN/Y2024/V44/I8/99

图/表 8

图1 原料种类对碳纤维/g-C₃N₄复合光催化材料形貌的影响

Fig.1 Effects of raw material type on the morphology of carbon fiber/g-C₃N₄ composite photocatalytic materials

图2 g-C₃N₄纳米片和碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列XRD

Fig.2 XRD patterns of g-C₃N₄ nanosheet and carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays

图3 g-C₃N₄纳米片和碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列的UV-vis漫反射光谱（a）和光致发光光谱（b）

Fig.3 UV-vis diffuse reflectance spectra（a） and photoluminescence spectra（b） of g-C₃N₄ nanosheet and carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays

图4 g-C₃N₄纳米片和碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列的光电流曲线（a）和电化学阻抗奈奎斯特曲线（b）

Fig.4 The reproducible photocurrent responses（a） and Nyquist plots of electrochemical impedance spectroscopy（b） of g-C₃N₄ nanosheet and flexible carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays

图5 吸附时间对碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列吸附2，4-二硝基酚效果的影响

Fig.5 The effect of adsorption time on adsorption of 2，4-dinitorphenol on carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays

图6 颗粒内扩散（a）和假二级吸附动力学方程拟合（b）

Fig.6 The fitting of intraparticle diffusion equation（a） and pseudo-second-order adsorption kinetic equation（b）

图7 g-C₃N₄纳米片和碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列催化降解效率（a）和动力学分析（b）

Fig.7 The catalytic efficiencies（a） and pseudo-first order kinetics plots（b） of g-C₃N₄ nanosheet and carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays

图8 光电催化过程中碳纤维/g-C₃N₄纳米片阵列光生电子/空穴传输机制

Fig.8 Schematic diagram of photoelectrocatalytic system and the transfer of photo-generated electrons and holes in flexible carbon-fiber/g-C₃N₄ nanosheet arrays

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