污泥超临界水气化影响因素的研究进展

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2021-1198

摘要/Abstract

摘要：

超临界水气化技术利用水在超临界状态的特殊性质将污泥中的有机物高效转化成H₂、CH₄、含C₂~C₄的烷烃等混合气体，是一种新型且高效的城市污泥、工业污泥处理技术，实现了废物减量处理与清洁能量回收。介绍了该技术的机理及工艺流程，结合不同类型反应器的情况，系统总结了污泥自身性质、反应温度、反应压强、反应时间、催化剂等因素影响气体产物组成及产量的研究进展，并对未来超临界水气化污泥面临的技术挑战与前景方向进行了展望。

关键词: 超临界水, 气化, 污泥, 催化剂, 影响因素

Abstract:

Attributing to the special nature of water in the supercritical state，supercritical water gasification（SCWG） could efficiently transform organic matter of sludge into mixture of gas containing H₂，CH₄，alkane（C₂-C₄） and so on. It has become a new and highly effective technique for sewage and industrial sludge disposal，which achieve the objectives of waste reduction and clean energy recovery. This paper summarized the basic principles and process flow diagram of SCWG. Based on analysis of different types of reactors，research progress on main influence factors such as of characteristic of sludge，reaction temperature，systematic pressure，reaction time，and catalyst on the component and yield of gas from SCWG were concluded systematically. The technical challenges and future research direction for SCWG were also prospected.

Key words: supercritical water, gasification, sludge, catalyst, influence factor

中图分类号:

X703

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https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I1/40

图/表 8

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污泥供给	反应器	运行	催化剂	产气各成分体积分数/%				气化效率
污泥供给	反应器	运行	催化剂	H₂	CH₄	CO₂	CO	气化效率
初沉污泥（质量分数2%~3%）^〔12〕	Inconel 625 管式反应器（83 mL）	600 ℃，25 MPa，2 min，催化剂、有机物质量比为0.4~0.47	—	15	17	32	32	每kg干污泥产气20 mol
			KOH	48	12	39	—	每kg干污泥产气36 mol
			K₂CO₃	43	13	41	—	每kg干污泥产气56 mol
			NaOH	53	15	32	—	每kg干污泥产气43 mol
二次污泥（质量分数3%）^〔40〕	间歇釜式反应器	450 ℃，34 MPa，60 min，催化剂占10%（质量分数）	NaOH	66.4	17.7	4.6	3.9	TOC去除率为74%
市政污泥（质量分数5 %）^〔33〕	Hastelloy C276管式反应器	600 ℃，24~30 MPa，3 min，催化剂占10%（质量分数）	NaOH	42	17	39	2	—
二级纸浆/造纸厂污泥（质量分数2 %）^〔14〕	Hastelloy合金序批式反应器（75 mL）	500 ℃，37 MPa，60 min	NaOH	44	12	42	2	每kg干污泥产14.50 mol H₂
初沉污泥（质量分数2.8%）^〔14〕				32.3	11.7	48.4	7.6	每kg干污泥产2.50 mol H₂
二次污泥（质量分数4.5%）^〔14〕				20	15.5	55.3	9.2	每kg干污泥产1.20 mol H₂
消化污泥（质量分数2.8%）^〔14〕				20	13.6	55	11	每kg干污泥产1.00 mol H₂
质量分数2%市政污泥+质量分数2% 羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	—	43.6	—	—	—	每kg干污泥产9.26 mol H₂
质量分数2%市政污泥+质量分数2% 羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	K₂CO₃	52.2	—	—	—	每kg干污泥产13.98 mol H₂
质量分数10%市政污泥+质量分数2%羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	—	17.7	—	—	—	每kg干污泥产1.89 mol H₂
质量分数10%市政污泥+质量分数2%羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	K₂CO₃	26.6	—	—	—	每kg干污泥产2.74 mol H₂
城市剩余污泥^〔19〕	不锈钢序批式反应器（300 mL）	390 ℃，23 MPa，30 min，催化剂占5%（质量分数）	—	25	10	65	—	—
			KOH	56	21	23	—
			K₂CO₃	53	20	26	—
			NaOH	52	19	30	—
			Na₂CO₃	49	18	33	—
			NaHCO₃	47	17	36	—
消化污泥（质量分数10%）^〔25〕	321不锈钢序批式反应器（500 mL）	400 ℃，30 MPa，30 min，催化剂占1.5%（质量分数）	—	—	30	65	5	每kg湿污泥产气2.00 mol
消化污泥（质量分数10%）^〔25〕	321不锈钢序批式反应器（500 mL）	400 ℃，30 MPa，30 min，催化剂占1.5%（质量分数）	K₂CO₃	—	26	74	—	每kg湿污泥产气6.80 mol
市政污泥（质量分数0.23%）^〔41〕	Inconel 625管式反应器	450 ℃，33 MPa，120 min	—	49	17	31	3	碳化率为55%
市政污泥（质量分数0.23%）^〔41〕	Inconel 625管式反应器	450 ℃，33 MPa，120 min	K₂CO₃	47	15	37	1	碳化率为85%
消化污泥（质量分数22.95%）^〔42〕	316不锈钢序批式反应器（100 mL）	400 ℃，24 MPa，10 min，催化剂占5%（质量分数）	—	19.8	5.4	72	2.8	每kg干污泥产1.06 mol H₂
			NaOH	84.5	10.1	4.1	1.3	每kg干污泥产2.68 mol H₂
			Ni	59.5	7.5	27.4	5.6	每kg干污泥产3.58 mol H₂
脱水污泥（质量分数16.96%）^〔26〕	316不锈钢序批式反应器（100 mL）	450 ℃，>21 MPa，30 min，催化剂占8%（质量分数）	KOH	58	10	28	4	每kg干污泥产2.60 mol H₂
			NaOH	64	14	10	12	每kg干污泥产2.70 mol H₂
			K₂CO₃	43	6	49	2	每kg干污泥产3.50 mol H₂
			Na₂CO₃	35	10	52	3	每kg干污泥产2.70 mol H₂
			Ca（OH）₂	42	33	17	8	干污泥不产H₂

污泥供给	反应器	运行	催化剂	产气各成分体积分数/%				气化效率
污泥供给	反应器	运行	催化剂	H₂	CH₄	CO₂	CO	气化效率
初沉污泥（质量分数2%~3%）^〔12〕	Inconel 625 管式反应器（83 mL）	600 ℃，25 MPa，2 min，催化剂、有机物质量比为0.4~0.47	—	15	17	32	32	每kg干污泥产气20 mol
			KOH	48	12	39	—	每kg干污泥产气36 mol
			K₂CO₃	43	13	41	—	每kg干污泥产气56 mol
			NaOH	53	15	32	—	每kg干污泥产气43 mol
二次污泥（质量分数3%）^〔40〕	间歇釜式反应器	450 ℃，34 MPa，60 min，催化剂占10%（质量分数）	NaOH	66.4	17.7	4.6	3.9	TOC去除率为74%
市政污泥（质量分数5 %）^〔33〕	Hastelloy C276管式反应器	600 ℃，24~30 MPa，3 min，催化剂占10%（质量分数）	NaOH	42	17	39	2	—
二级纸浆/造纸厂污泥（质量分数2 %）^〔14〕	Hastelloy合金序批式反应器（75 mL）	500 ℃，37 MPa，60 min	NaOH	44	12	42	2	每kg干污泥产14.50 mol H₂
初沉污泥（质量分数2.8%）^〔14〕				32.3	11.7	48.4	7.6	每kg干污泥产2.50 mol H₂
二次污泥（质量分数4.5%）^〔14〕				20	15.5	55.3	9.2	每kg干污泥产1.20 mol H₂
消化污泥（质量分数2.8%）^〔14〕				20	13.6	55	11	每kg干污泥产1.00 mol H₂
质量分数2%市政污泥+质量分数2% 羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	—	43.6	—	—	—	每kg干污泥产9.26 mol H₂
质量分数2%市政污泥+质量分数2% 羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	K₂CO₃	52.2	—	—	—	每kg干污泥产13.98 mol H₂
质量分数10%市政污泥+质量分数2%羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	—	17.7	—	—	—	每kg干污泥产1.89 mol H₂
质量分数10%市政污泥+质量分数2%羧甲基纤维素钠^〔15〕	316L不锈钢流化床反应器	540 ℃，25 MPa，2 min，催化剂占0.5%（质量分数）	K₂CO₃	26.6	—	—	—	每kg干污泥产2.74 mol H₂
城市剩余污泥^〔19〕	不锈钢序批式反应器（300 mL）	390 ℃，23 MPa，30 min，催化剂占5%（质量分数）	—	25	10	65	—	—
			KOH	56	21	23	—
			K₂CO₃	53	20	26	—
			NaOH	52	19	30	—
			Na₂CO₃	49	18	33	—
			NaHCO₃	47	17	36	—
消化污泥（质量分数10%）^〔25〕	321不锈钢序批式反应器（500 mL）	400 ℃，30 MPa，30 min，催化剂占1.5%（质量分数）	—	—	30	65	5	每kg湿污泥产气2.00 mol
消化污泥（质量分数10%）^〔25〕	321不锈钢序批式反应器（500 mL）	400 ℃，30 MPa，30 min，催化剂占1.5%（质量分数）	K₂CO₃	—	26	74	—	每kg湿污泥产气6.80 mol
市政污泥（质量分数0.23%）^〔41〕	Inconel 625管式反应器	450 ℃，33 MPa，120 min	—	49	17	31	3	碳化率为55%
市政污泥（质量分数0.23%）^〔41〕	Inconel 625管式反应器	450 ℃，33 MPa，120 min	K₂CO₃	47	15	37	1	碳化率为85%
消化污泥（质量分数22.95%）^〔42〕	316不锈钢序批式反应器（100 mL）	400 ℃，24 MPa，10 min，催化剂占5%（质量分数）	—	19.8	5.4	72	2.8	每kg干污泥产1.06 mol H₂
			NaOH	84.5	10.1	4.1	1.3	每kg干污泥产2.68 mol H₂
			Ni	59.5	7.5	27.4	5.6	每kg干污泥产3.58 mol H₂
脱水污泥（质量分数16.96%）^〔26〕	316不锈钢序批式反应器（100 mL）	450 ℃，>21 MPa，30 min，催化剂占8%（质量分数）	KOH	58	10	28	4	每kg干污泥产2.60 mol H₂
			NaOH	64	14	10	12	每kg干污泥产2.70 mol H₂
			K₂CO₃	43	6	49	2	每kg干污泥产3.50 mol H₂
			Na₂CO₃	35	10	52	3	每kg干污泥产2.70 mol H₂
			Ca（OH）₂	42	33	17	8	干污泥不产H₂

污泥供给	反应器	运行	催化剂	产气各成分体积分数/%				气化效率
污泥供给	反应器	运行	催化剂	H₂	CH₄	CO₂	CO	气化效率
活性污泥（质量分数3%）^〔8〕	316 不锈钢序批式反应器（50 mL）	380 ℃，23 MPa，15 min	—	16	9	69	6	碳气化效率为10%
			雷尼镍（进料质量的150%）	46	25	29	0.1	碳气化效率为58%
			雷尼镍（进料质量的180%）	36	36	28	0	碳气化效率为69%
经亚临界水液化的市政污泥（质量分数20 %）^〔27〕	316不锈钢序批式反应器（26.4 mL）	500 ℃，25 MPa，5~30 min	Ni（质量分数65%）+Si/Al（质量分数35%）（干污泥质量的0~500%）	16	35	48	—	氢化率为90%
市政污泥（质量分数2%） ^〔28〕	316不锈钢序批式反应器（3 000 mL）	600 ℃，23 MPa，60 min	Ni（质量分数65%）+Si/Al（质量分数35%）（干污泥质量的10%）	58，3	14.4	15.1	12.1	每kg污泥产气9.8 mol
市政污泥（质量分数2%） ^〔28〕	316不锈钢序批式反应器（3 000 mL）	600 ℃，23 MPa，60 min	Ni（质量分数65%）+Si/Al（质量分数35%）（干污泥质量的200%）	56	18	22	4	每kg污泥产气25 mol
市政污泥（质量分数3.2%）^〔46〕	Inconel 625不锈钢序批式反应器（10.8 mL）	450 ℃，47.1 MPa，120 min	RuO₂（干污泥质量的20%）	56	37	7	—	氢化率为11%
纸浆污泥（质量分数10%）^〔44〕	316不锈钢序批式反应器（49 mL）	450 ℃，27 MPa，60 min	—	10.6	12.5	51.9	27	每kg污泥产气10 mol
			K₂CO₃（质量分数100%污泥）	39.7	9.2	44.4	0	每kg污泥产气20 mol
			Ni/Al₂O₃-SiO₂（质量分数10%污泥）	23.0	10.9	51.1	10	每kg污泥产气15 mol
市政污泥（质量分数0.16%）^〔47〕	316 不锈钢序批式反应器（572 mL）	360~425 ℃，22.5~26 MPa，30~60 min	—	12.2	6.5	50	27	COD去除率为95.3%
市政污泥（质量分数0.16%）^〔47〕	316 不锈钢序批式反应器（572 mL）	360~425 ℃，22.5~26 MPa，30~60 min	质量分数1%活性炭	33.1	6.7	40.1	17.6	COD去除率为96.5%
活性污泥（质量分数2.8%）^〔48〕	Inconel 625管式反应器	600 ℃，34.5 MPa	椰壳活性炭	38	2	47	4	氢化率为77%
活性污泥（质量分数2.8%）+玉米淀粉（质量分数5.1 %）^〔49〕	Hastelloy C276合金管式反应器	650 ℃，28 MPa	椰壳活性炭	42	17	39	1	氢化率为100%

污泥供给	反应器	运行	催化剂	产气各成分体积分数/%				气化效率
污泥供给	反应器	运行	催化剂	H₂	CH₄	CO₂	CO	气化效率
活性污泥（质量分数3%）^〔8〕	316 不锈钢序批式反应器（50 mL）	380 ℃，23 MPa，15 min	—	16	9	69	6	碳气化效率为10%
			雷尼镍（进料质量的150%）	46	25	29	0.1	碳气化效率为58%
			雷尼镍（进料质量的180%）	36	36	28	0	碳气化效率为69%
经亚临界水液化的市政污泥（质量分数20 %）^〔27〕	316不锈钢序批式反应器（26.4 mL）	500 ℃，25 MPa，5~30 min	Ni（质量分数65%）+Si/Al（质量分数35%）（干污泥质量的0~500%）	16	35	48	—	氢化率为90%
市政污泥（质量分数2%） ^〔28〕	316不锈钢序批式反应器（3 000 mL）	600 ℃，23 MPa，60 min	Ni（质量分数65%）+Si/Al（质量分数35%）（干污泥质量的10%）	58，3	14.4	15.1	12.1	每kg污泥产气9.8 mol
市政污泥（质量分数2%） ^〔28〕	316不锈钢序批式反应器（3 000 mL）	600 ℃，23 MPa，60 min	Ni（质量分数65%）+Si/Al（质量分数35%）（干污泥质量的200%）	56	18	22	4	每kg污泥产气25 mol
市政污泥（质量分数3.2%）^〔46〕	Inconel 625不锈钢序批式反应器（10.8 mL）	450 ℃，47.1 MPa，120 min	RuO₂（干污泥质量的20%）	56	37	7	—	氢化率为11%
纸浆污泥（质量分数10%）^〔44〕	316不锈钢序批式反应器（49 mL）	450 ℃，27 MPa，60 min	—	10.6	12.5	51.9	27	每kg污泥产气10 mol
			K₂CO₃（质量分数100%污泥）	39.7	9.2	44.4	0	每kg污泥产气20 mol
			Ni/Al₂O₃-SiO₂（质量分数10%污泥）	23.0	10.9	51.1	10	每kg污泥产气15 mol
市政污泥（质量分数0.16%）^〔47〕	316 不锈钢序批式反应器（572 mL）	360~425 ℃，22.5~26 MPa，30~60 min	—	12.2	6.5	50	27	COD去除率为95.3%
市政污泥（质量分数0.16%）^〔47〕	316 不锈钢序批式反应器（572 mL）	360~425 ℃，22.5~26 MPa，30~60 min	质量分数1%活性炭	33.1	6.7	40.1	17.6	COD去除率为96.5%
活性污泥（质量分数2.8%）^〔48〕	Inconel 625管式反应器	600 ℃，34.5 MPa	椰壳活性炭	38	2	47	4	氢化率为77%
活性污泥（质量分数2.8%）+玉米淀粉（质量分数5.1 %）^〔49〕	Hastelloy C276合金管式反应器	650 ℃，28 MPa	椰壳活性炭	42	17	39	1	氢化率为100%

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