Research progress on the preparation and the adsorption mechanisms of phosphorus removal adsorbents

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2024-0278

Abstract

Abstract:

Phosphorus removal by adsorbents has advantages of high efficiency and renewable adsorbents, and is considered an effective method for advanced phosphorus removal. Developing adsorbent materials with specific hydrogen bond acceptor functional groups, high complexation ability, and unique morphologies is an effective approach to enhance the phosphorus removal capacity and selectivity of adsorbents. The advantages, disadvantages, and adsorption characteristics of seven types of phosphorus removal materials, including metal (hydrogen) oxides, layered bimetallic oxides, metal organic frameworks(MOFs), natural/modified minerals, carbon-based materials, MXene, and polymers, were reviewed. Their commonly used synthesis methods were introduced. On this basis, the modification methods were summarized, including metal/metal oxide material modification methods and magnetic material modification methods. Additionally, the application prospects of machine learning in modification of phosphorus removal adsorbent materials had been summarized. Finally, the mechanism of selective phosphorus adsorption was discussed from three aspects: The acid-base characteristics of phosphate, the geometry of adsorbents, and the metal complexation ability. Future research directions for the preparation of high-selectivity phosphorus removal adsorbents were also prospected.

Key words: adsorption phosphorus removal, adsorbent materials, adsorption mechanisms

摘要：

吸附法除磷具有效率高、吸附材料可再生等优点，被认为是一种有效的深度除磷方法。开发具有特定氢键受体官能团、高络合能力和特殊形态的吸附材料，是提升吸附剂除磷能力及选择性的有效途径。综述了金属（氢）氧化物、层状双金属氧化物、金属有机骨架（MOFs）、自然/改性矿物、碳基材料、MXene、聚合物7种类型吸附除磷材料的优缺点和吸附除磷特性，并对其常用的合成方法进行介绍。在此基础上对其改性方法进行总结，包括金属/金属氧化物材料改性法和磁性材料改性方法，此外对机器学习在除磷吸附材料改性中的应用前景进行总结。最后从磷酸盐的酸碱特性、吸附剂的几何形状、金属络合能力3方面讨论了磷选择性吸附的机理，并对未来制备高选择性除磷吸附材料的研究方向进行了展望。

关键词: 吸附除磷, 吸附材料, 吸附机理

CLC Number:

TQ424
X703.1

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https://www.iwt.cn/EN/Y2025/V45/I2/1

Figures/Tables 4

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类型	优点	缺点	吸附剂及吸附容量（以P计）
金属氧化物/氢氧化物	磷酸根离子与金属位点之间具有很强的亲和力，较少受到硝酸盐、硫酸盐和氯化物的影响	受限于部分金属较低的等电点，中性pH环境下吸附容量较低	赤泥红铁矿吸附剂，12.9 mg/g^〔9〕；商用颗粒铁氢氧化物，9.2 mg/g^〔9〕
层状双金属氧化物	比表面积、孔隙率高；双组分具有协同效应，能提升吸附性能	不同合成方法、金属类型会对磷吸附造成影响	镧/氢氧化铝，128.2 mg/g^〔10〕；钙/氢氧化铁，56.4 mg/g^〔11〕
金属有机骨架	具有较大的比表面积和适度的金属有机配位键，无需进一步改性和功能化	大多是微孔结构，阻碍了磷酸根的扩散；高成本限制了其进一步应用	NH₂-MIL-101（铝/铁），94.3 mg/g^〔12〕；HP-UIO-66（锆）-OA，186.6 mg/g；
自然/改性矿物	部分自然矿物本身具备良好的吸附性能，部分可通过金属改性来提高性能	部分吸附剂磷酸盐吸附性能有限，磷酸盐选择性较低	聚合氯化铝改性沸石，0.9 mg/g^〔13〕；铝浸渍硅酸盐，26.7 mg/g^〔14〕；氨基功能化二氧化硅，76.2 mg/g^〔15〕
碳基材料	比表面积大，孔径结构适合磷酸盐的扩散；价格低廉	表面通常带负电荷，对磷酸盐的吸附效果不佳，需掺杂金属来提高其性能	富钙生物炭，80 mg/g^〔16〕；氧化锆改性介孔碳，29.4 mg/g^〔17〕
MXene	比表面积大，化学结构稳定，表面官能团能够与水中的磷酸根离子发生强金属-配体相互作用	成本较高，再生步骤复杂	CuNiO-MXene，66.3 mg/g^〔18〕
聚合物	易于收集，可重复性高	其他阴离子会对阴离子交换树脂吸附磷酸盐具有不同程度的抑制作用	水合氧化锆-阴离子交换树脂D201，47.9 mg/g^〔19〕；负载Cu的聚醚砜型合成膜，5次循环使用后仍大于57 mg/g^〔20〕

类型	优点	缺点	吸附剂及吸附容量（以P计）
金属氧化物/氢氧化物	磷酸根离子与金属位点之间具有很强的亲和力，较少受到硝酸盐、硫酸盐和氯化物的影响	受限于部分金属较低的等电点，中性pH环境下吸附容量较低	赤泥红铁矿吸附剂，12.9 mg/g^〔9〕；商用颗粒铁氢氧化物，9.2 mg/g^〔9〕
层状双金属氧化物	比表面积、孔隙率高；双组分具有协同效应，能提升吸附性能	不同合成方法、金属类型会对磷吸附造成影响	镧/氢氧化铝，128.2 mg/g^〔10〕；钙/氢氧化铁，56.4 mg/g^〔11〕
金属有机骨架	具有较大的比表面积和适度的金属有机配位键，无需进一步改性和功能化	大多是微孔结构，阻碍了磷酸根的扩散；高成本限制了其进一步应用	NH₂-MIL-101（铝/铁），94.3 mg/g^〔12〕；HP-UIO-66（锆）-OA，186.6 mg/g；
自然/改性矿物	部分自然矿物本身具备良好的吸附性能，部分可通过金属改性来提高性能	部分吸附剂磷酸盐吸附性能有限，磷酸盐选择性较低	聚合氯化铝改性沸石，0.9 mg/g^〔13〕；铝浸渍硅酸盐，26.7 mg/g^〔14〕；氨基功能化二氧化硅，76.2 mg/g^〔15〕
碳基材料	比表面积大，孔径结构适合磷酸盐的扩散；价格低廉	表面通常带负电荷，对磷酸盐的吸附效果不佳，需掺杂金属来提高其性能	富钙生物炭，80 mg/g^〔16〕；氧化锆改性介孔碳，29.4 mg/g^〔17〕
MXene	比表面积大，化学结构稳定，表面官能团能够与水中的磷酸根离子发生强金属-配体相互作用	成本较高，再生步骤复杂	CuNiO-MXene，66.3 mg/g^〔18〕
聚合物	易于收集，可重复性高	其他阴离子会对阴离子交换树脂吸附磷酸盐具有不同程度的抑制作用	水合氧化锆-阴离子交换树脂D201，47.9 mg/g^〔19〕；负载Cu的聚醚砜型合成膜，5次循环使用后仍大于57 mg/g^〔20〕

类别	制备过程	优点	缺点
浸渍法	将载体浸入含有活性物质的液体或气体中，活性成分经孔扩散并吸附在载体表面，形成吸附材料^〔34〕	粒径均匀、性能优良	需使用高浓度反应溶液，成本较高；吸附功能层主要分布在载体表面，物质间作用力较弱，部分组分在高温下易挥发，影响吸附效果
水热法	在密封压力容器中通过组分的溶解和重结晶制备吸附材料；通过调节反应温度和反应时间可以控制晶体生长，制备特定尺寸的单晶；主要用于合成一维纳米材料，如超薄纳米片、纳米棒等^〔35〕	制备过程简单，耗时短；与传统合成工艺相比污染物排放量显著降低	水热过程中溶剂使用量较大，因此需选择适当的溶剂以避免污染；无法有效监测水热合成过程中吸附材料的演化特征，影响对水热合成过程的控制
煅烧法	将成型粉末经高温煅烧形成多晶致密材料	不仅增加了孔隙率和比表面积，而且丰富了吸附材料表面官能团，使结构更加稳定	需严格控制温度，温度过低时，材料结构不稳定，当温度过高时，吸附材料结构会遭到破坏，表面官能团也会发生变化

类别	制备过程	优点	缺点
浸渍法	将载体浸入含有活性物质的液体或气体中，活性成分经孔扩散并吸附在载体表面，形成吸附材料^〔34〕	粒径均匀、性能优良	需使用高浓度反应溶液，成本较高；吸附功能层主要分布在载体表面，物质间作用力较弱，部分组分在高温下易挥发，影响吸附效果
水热法	在密封压力容器中通过组分的溶解和重结晶制备吸附材料；通过调节反应温度和反应时间可以控制晶体生长，制备特定尺寸的单晶；主要用于合成一维纳米材料，如超薄纳米片、纳米棒等^〔35〕	制备过程简单，耗时短；与传统合成工艺相比污染物排放量显著降低	水热过程中溶剂使用量较大，因此需选择适当的溶剂以避免污染；无法有效监测水热合成过程中吸附材料的演化特征，影响对水热合成过程的控制
煅烧法	将成型粉末经高温煅烧形成多晶致密材料	不仅增加了孔隙率和比表面积，而且丰富了吸附材料表面官能团，使结构更加稳定	需严格控制温度，温度过低时，材料结构不稳定，当温度过高时，吸附材料结构会遭到破坏，表面官能团也会发生变化

母体酸	pK _a（298 K）	主要溶解物质（pH=7）	阴离子氢键供体或受体（pH=7）	阴离子几何形状	阴离子路易斯碱性（提供电子对能力）
HF	3.25	F^-	受体	球体	2.88
HCl	-3	Cl^-	受体	球体	1.67
HNO₃	-1	NO₃ ^-	受体	平面三角形	1.55
H₂SO₄	-3、1.9	SO₄ ^2-	受体	四面体	2.91
H₂CO₃	6.3、10.3	HCO₃ ^-	受体、供体	平面三角形	HCO₃ ^-无数据，CO₃ ^2-3.75
H₃PO₄	2.1、7.2、12.3	H₂PO₄ ^-、 HPO₄ ^2-	受体、供体	四面体	H₂PO₄ ^-、HPO₄ ^2-无数据，PO₄ ^3- 4.46

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