絮凝剂促进金属硫化物沉降及其絮体吸附性能研究

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2024-0598

工业水处理 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (8): 66-75. doi: 10.19965/j.cnki.iwt.2024-0598

絮凝剂促进金属硫化物沉降及其絮体吸附性能研究

张艳¹^,²^,³(), 袁奥成²^,³^,⁴, 洪奇圣¹^,²^,³, 穆景利²^,³, 张铭栋²^,³()

^1. 福州大学环境与安全工程学院，福建福州 350108
^2. 福州海洋研究院，福建福州 350108
^3. 闽江学院地理与海洋学院，福建福州 350108
^4. 河北工业大学土木与交通学院，天津 300401

收稿日期:2024-11-04 出版日期:2025-08-20 发布日期:2025-09-25
通讯作者: 张铭栋
作者简介:
张艳（2000— ），硕士研究生，E-mail：yanzhang1800@163.com。
基金资助:
国家自然科学基金项目(52200096); 福建省自然科学基金项目(2021J05209); 2023年度福建省促进海洋与渔业产业高质量发展专项资金项目(FJHYF-L-2023-35); 闽江学院发树慈善基金会捐赠资金研究专项重点项目(MFK24007)

Promoting the sedimentation of metal sulfide by flocculants and adsorption performance of the flocs

Yan ZHANG¹^,²^,³(), Aocheng YUAN²^,³^,⁴, Qisheng HONG¹^,²^,³, Jingli MU²^,³, Mingdong ZHANG²^,³()

^1. School of Environmental and Safety Engineering, Fuzhou University, Fuzhou 350108, China
^2. Fuzhou Institute of Oceanography, Fuzhou 350108, China
^3. School of Geography and Oceanography, Minjiang University, Fuzhou 350108, China
^4. School of Civil and Transportation Engineering, Hebei University of Technology, Tianjin 300401, China

Received:2024-11-04 Online:2025-08-20 Published:2025-09-25
Contact: Mingdong ZHANG

摘要/Abstract

摘要：

金属硫化物是一种新兴的高效放射性核素吸附材料，但其自身的粉体性质使其实际应用困难。因此，提出用絮凝方法制备絮体复合材料的新思路。考察了聚合氯化铝（PAC）、阳离子型聚丙烯酰胺（CPAM）、Fe²⁺、Fe³⁺对K/Zn/Sn/S金属硫化物（KZTS-NS）悬浊液的絮凝效果，并探究了絮体对Cs⁺、Sr²⁺和Co²⁺的吸附特性。结果表明，当PAC、CPAM、Fe²⁺、Fe³⁺投加量分别为10、20、60、20 mg/L时，能显著促进KZTS-NS（0.4 g/L）沉降，所得絮体易固液分离。KZTS-NS/PAC和KZTS-NS/CPAM絮体对Cs⁺、Sr²⁺和Co²⁺的去除率均高于98%；KZTS-NS/Fe²⁺和KZTS-NS/Fe³⁺絮体对Cs⁺的去除率不佳，但对Sr²⁺和Co²⁺的去除率在93%以上；絮体吸附机理均为离子交换。

关键词: 放射性废水, 金属硫化物, 复合材料, 絮凝, 沉降性能

Abstract:

Metal sulfide is an emerging and efficient adsorbent for radionuclides, but the powdery property makes it difficult for practical application. Therefore, a new strategy was proposed to prepare floc-like metal sulfide composite by flocculation method. The flocculation performances of polyaluminum chloride (PAC), cationic polyacrylamide (CPAM), Fe²⁺, and Fe³⁺ for K/Zn/Sn/S metal sulfide (KZTS-NS) suspensions, as well as the adsorption properties of the resultant flocs toward Cs⁺, Sr²⁺, and Co²⁺, were investigated. The results showed that PAC, CPAM, Fe²⁺, and Fe³⁺ could significantly promote the sedimentation of KZTS-NS (0.4 g/L) when the dosages were 10, 20, 60 and 20 mg/L, respectively. The resultant flocs could be easily separated from the liquid. The removal rates of Cs⁺, Sr²⁺ and Co²⁺ by the flocs of KZTS-NS/PAC and KZTS-NS/CPAM were higher than 98%. The flocs of KZTS-NS/Fe²⁺ and KZTS-NS/Fe³⁺ showed poor adsorption capacity for Cs⁺ but good adsorption performance for Sr²⁺ and Co²⁺ with removal rates exceeding 93%. For all the flocs, the adsorption mechanism was ion exchange.

Key words: radioactive wastewater, metal sulfide, composite material, flocculation, sedimentation performance

中图分类号:

X703.1

张艳, 袁奥成, 洪奇圣, 穆景利, 张铭栋. 絮凝剂促进金属硫化物沉降及其絮体吸附性能研究[J]. 工业水处理, 2025, 45(8): 66-75.

Yan ZHANG, Aocheng YUAN, Qisheng HONG, Jingli MU, Mingdong ZHANG. Promoting the sedimentation of metal sulfide by flocculants and adsorption performance of the flocs[J]. Industrial Water Treatment, 2025, 45(8): 66-75.

https://www.iwt.cn/CN/Y2025/V45/I8/66

图/表 11

参考文献 37

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Fe²⁺/Fe³⁺ 投加量/ （mg·L^-1）	絮凝后溶液中离子浓度变化		Fe²⁺吸附量/ （mmol·L^-1）	絮凝后溶液中离子浓度变化		Fe³⁺吸附量/ （mmol·L^-1）
Fe²⁺/Fe³⁺ 投加量/ （mg·L^-1）	Fe²⁺减少量/ （mmol·L^-1）	K⁺增加量/ （mmol·L^-1）	Fe²⁺吸附量/ （mmol·L^-1）	Fe³⁺减少量/ （mmol·L^-1）	K⁺增加量/ （mmol·L^-1）	Fe³⁺吸附量/ （mmol·L^-1）
10	0.188 6	0.323 5	0.161 8	0.162 0	0.333 7	0.111 2
20	0.229 6	0.354 2	0.177 1	0.197 7	0.359 4	0.119 8
40	0.270 5	0.344 9	0.172 4	0.486 6	0.348 0	0.116 0
60	0.192 6	0.331 3	0.165 6	0.685 4	0.320 2	0.106 7

Fe²⁺/Fe³⁺ 投加量/ （mg·L^-1）	絮凝后溶液中离子浓度变化		Fe²⁺吸附量/ （mmol·L^-1）	絮凝后溶液中离子浓度变化		Fe³⁺吸附量/ （mmol·L^-1）
Fe²⁺/Fe³⁺ 投加量/ （mg·L^-1）	Fe²⁺减少量/ （mmol·L^-1）	K⁺增加量/ （mmol·L^-1）	Fe²⁺吸附量/ （mmol·L^-1）	Fe³⁺减少量/ （mmol·L^-1）	K⁺增加量/ （mmol·L^-1）	Fe³⁺吸附量/ （mmol·L^-1）
10	0.188 6	0.323 5	0.161 8	0.162 0	0.333 7	0.111 2
20	0.229 6	0.354 2	0.177 1	0.197 7	0.359 4	0.119 8
40	0.270 5	0.344 9	0.172 4	0.486 6	0.348 0	0.116 0
60	0.192 6	0.331 3	0.165 6	0.685 4	0.320 2	0.106 7

吸附剂	核素	q _e/（mg·g^-1）	拟一级动力学			拟二级动力学
吸附剂	核素	q _e/（mg·g^-1）	k ₁/min^-1	q _e1/（mg·g^-1）	R ²	k ₂/（g·mg^-1·min^-1）	q _e2/（mg·g^-1）	R ²
KZTS-NS	Cs⁺	5.195	0.025	0.127	0.956	1.394	5.189	1.000
	Sr²⁺	5.612	0.047	0.014	0.367	20.889	5.612	1.000
	Co²⁺	5.233	0.039	0.007	0.627	81.343	5.233	1.000
KZTS-NS/PAC	Cs⁺	5.234	-0.010	0.003	0.927	-12.813	5.224	1.000
	Sr²⁺	5.177	0.031	0.002	0.482	111.495	5.177	1.000
	Co²⁺	5.190	0.017	0.001	0.523	62.034	5.189	1.000
KZTS-NS/CPAM	Cs⁺	5.123	0.035	0.109	0.612	2.436	5.122	1.000
	Sr²⁺	5.234	0.069	0.092	0.505	1.719	5.241	1.000
	Co²⁺	5.179	0.063	0.162	0.610	1.001	5.191	1.000
KZTS-NS/Fe²⁺	Cs⁺	2.375	0.017	0.251	0.800	0.599	2.337	0.999
	Sr²⁺	4.886	-0.006	0.009	0.631	-9.301	4.872	1.000
	Co²⁺	5.050	0.016	0.557	0.987	0.266	4.967	1.000
KZTS-NS/Fe³⁺	Cs⁺	2.175	-0.005	0.082	0.762	-4.666	2.035	1.000
	Sr²⁺	4.860	-0.007	0.017	0.744	-6.434	4.827	1.000
	Co²⁺	4.863	0.015	0.371	0.933	0.469	4.792	1.000

吸附剂	核素	q _e/（mg·g^-1）	拟一级动力学			拟二级动力学
吸附剂	核素	q _e/（mg·g^-1）	k ₁/min^-1	q _e1/（mg·g^-1）	R ²	k ₂/（g·mg^-1·min^-1）	q _e2/（mg·g^-1）	R ²
KZTS-NS	Cs⁺	5.195	0.025	0.127	0.956	1.394	5.189	1.000
	Sr²⁺	5.612	0.047	0.014	0.367	20.889	5.612	1.000
	Co²⁺	5.233	0.039	0.007	0.627	81.343	5.233	1.000
KZTS-NS/PAC	Cs⁺	5.234	-0.010	0.003	0.927	-12.813	5.224	1.000
	Sr²⁺	5.177	0.031	0.002	0.482	111.495	5.177	1.000
	Co²⁺	5.190	0.017	0.001	0.523	62.034	5.189	1.000
KZTS-NS/CPAM	Cs⁺	5.123	0.035	0.109	0.612	2.436	5.122	1.000
	Sr²⁺	5.234	0.069	0.092	0.505	1.719	5.241	1.000
	Co²⁺	5.179	0.063	0.162	0.610	1.001	5.191	1.000
KZTS-NS/Fe²⁺	Cs⁺	2.375	0.017	0.251	0.800	0.599	2.337	0.999
	Sr²⁺	4.886	-0.006	0.009	0.631	-9.301	4.872	1.000
	Co²⁺	5.050	0.016	0.557	0.987	0.266	4.967	1.000
KZTS-NS/Fe³⁺	Cs⁺	2.175	-0.005	0.082	0.762	-4.666	2.035	1.000
	Sr²⁺	4.860	-0.007	0.017	0.744	-6.434	4.827	1.000
	Co²⁺	4.863	0.015	0.371	0.933	0.469	4.792	1.000

吸附剂	材料形式	核素	吸附动力学实验条件	去除率/%	平衡时间/min	参考文献
AMP/SiO₂	微珠	Cs⁺	C ₀=1 mg/L，m/V=1 g/L，25 ℃	98^①	30	〔28〕
GAC-COP-PB	微珠	Cs⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=20 g/L，25 ℃	75^①	480	〔29〕
KMS-1/PAN^②	微珠	Cs⁺	C ₀=8 mg/L，m/V=1 g/L，pH=7	90^①	180	〔4〕
KMS-1/r-GO^②	气凝胶	Cs⁺	C ₀=51.86 mg/L，m/V=0.2 g/L，25 ℃，pH=6	69^①	300	〔30〕
KTS@PAN^②	膜	Cs⁺	C ₀=0.5 mg/L，m/V=1 g/L，25 ℃	95^①	240	〔8〕
FJSM-SnS/PAN^②	微珠	Cs⁺	C ₀=9.32 mg/L，m/V=1 g/L，室温，pH=7.1	77.25	90	〔5〕
PSF-Na_2.1Ni_0.05Sn_2.95S₇ ^②	纤维	Cs⁺	C ₀=100 mg/L，m/V=0.5 g/L，室温	94^①	30	〔7〕
PVDF/KCTS^②	微珠	Cs⁺	C ₀=20 mg/L，m/V=0.5 g/L，25 ℃，pH=7	93.9	40	〔6〕
KZTS-NS/PAC^②	絮体	Cs⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=1 g/L，室温	98.25	1	本研究
KZTS-NS/CPAM^②	絮体	Cs⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=1 g/L，室温	99.32	5	本研究
nZVI-Z	磁性颗粒	Sr²⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=5 g/L，25 ℃	94^①	30	〔31〕
Ti₃C₂T _x MXene/PAN	微珠	Sr²⁺	C ₀=10 mg/L，m/V=2 g/L，25 ℃，pH=6.5	100^①	540	〔32〕
KMS-1/r-GO^②	气凝胶	Sr²⁺	C ₀=49.23 mg/L，m/V=0.2 g/L，25 ℃，pH=6	67	180	〔30〕
KTS@PAN^②	膜	Sr²⁺	C ₀=0.5 mg/L，m/V=1 g/L，25 ℃	99^①	5	〔8〕
FJSM-SnS/PAN^②	微珠	Sr²⁺	C ₀=9.35 mg/L，m/V=1 g/L，室温，pH=7.1	89.30	90	〔5〕
KZTS-NS/PAC^②	絮体	Sr²⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=1 g/L，室温	100	1	本研究
KZTS-NS/CPAM^②	絮体	Sr²⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=1 g/L，室温	100	10	本研究
PAN-MnO₂	微珠	Co²⁺	C ₀=1 mg/L，m/V=4 g/L，室温，pH=7	67^①	960^①	〔33〕
OFG	磁性颗粒	Co²⁺	C ₀=10 mg/L，m/V=0.2 g/L，30 ℃，pH=5.7	72^①	240	〔34〕
橡木粉/Fe₃O₄	磁性颗粒	Co²⁺	C ₀=10 mg/L，m/V=2 g/L，pH=6	97^①	40	〔35〕
BHBC	微珠	Co²⁺	C ₀=50 mg/L，m/V=5 g/L，30 ℃	81^①	180	〔36〕
UiO-66-Tu/PAN	纤维膜	Co²⁺	C ₀=30 mg/L，m/V=0.6 g/L，25 ℃	90^①	1 080	〔37〕
KZTS-NS/PAC^②	絮体	Co²⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=1 g/L，室温	99.96	1	本研究
KZTS-NS/CPAM^②	絮体	Co²⁺	C ₀=5 mg/L，m/V=1 g/L，室温	99.90	10	本研究

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絮凝剂促进金属硫化物沉降及其絮体吸附性能研究

Promoting the sedimentation of metal sulfide by flocculants and adsorption performance of the flocs

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