高温超稠油采出水的电絮凝实验及机理分析

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2023-0435

摘要/Abstract

摘要：

采用电絮凝技术处理高温超稠油采出水，考察了反应时间、电流密度和极板间距对电絮凝处理效果的影响，通过响应面法对电絮凝处理超稠油采出水工艺条件进行了优化，并对电絮凝过程净化机理和电极钝化的影响因素进行了研究。研究表明，电絮凝技术能有效去除高温超稠油采出水中的油、COD和SiO₂，反应时间对COD和SiO₂去除率影响极显著。当反应时间为27.2 min，电流密度为8.6 mA/cm²，极板间距为1.8 cm时，COD和SiO₂去除率分别为81.0%和100%。电絮凝对采出水起净化作用的是铝离子与OH^-结合生成的多核羟基铝络合物胶体。采出水中Cl^-含量的增加使铝板的钝化程度略有减弱，而SO₄ ^2-和HCO₃ ^-含量的增加使铝板的钝化程度增加；当采出水呈中性时，铝板的钝化程度最高。

关键词: 高温超稠油采出水, 电絮凝, 响应面法, 钝化

Abstract:

Electrocoagulation was used to treat the high temperature super-heavy oil produced water. The effects of relevant factors were studied, including reaction time, current density and plate distance. The response surface methodology was used to optimize the process conditions. The mechanisms of purification in electrocoagulation and factors affecting electrode passivation were also studied. The results showed that the electrocoagulation could effectively remove oil, COD, and SiO₂ from high temperature super-heavy oil produced water. Reaction time had a significant impact on the removal rate of COD and SiO₂. When the reaction time was 27.2 min, the current density was 8.6 mA/cm², and the electrode distance was 1.8 cm, the removal rates of COD and SiO₂were 80.95% and 100% respectively. Electrocoagulation played an important role in the removal of organic matter, which was the multinuclear hydroxy aluminum complex colloid generated by the combination of aluminum ions and OH^-. The increase of Cl^- in the produced water slightly weakened the passivation of aluminum plates. The increase of SO₄ ^2- and HCO₃ ^- increased the passivation of aluminum plates. When the produced water was neutral, the passivation of aluminum plate was the highest.

Key words: high temperature super-heavy oil produced water, electrocoagulation, response surface methodology, passivation

中图分类号:

X741

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https://www.iwt.cn/CN/Y2024/V44/I6/101

图/表 21

表1 高温超稠油采出水水质

Table 1 Water quality of high temperature super-heavy oil produced water

项目	数值
温度/℃	80~90
Ca²⁺/（mg·L^-1）	15.3~36.2
Mg²⁺/（mg·L^-1）	1.72~2.15
Cl^-/（mg·L^-1）	2 450~3 133
HCO₃ ^-/（mg·L^-1）	130.1~158.6
SiO₂/（mg·L^-1）	166.21~298.84
油/（mg·L^-1）	85.3~242.6
悬浮物/（mg·L^-1）	61.2~142.5
COD/（mg·L^-1）	830~2 135
pH	7.23~7.49
黏度/（mPa·s）	20~26
浊度/NTU	60.5~138.6

图1 电絮凝反应装置示意

Fig.1 Schematic diagram of electrocoagulation device

图2 电流密度对SiO₂、COD和油去除率的影响

Fig.2 Effect of current density on SiO₂，COD and oil removal rates

图3 极板间距对SiO₂、COD和油去除率的影响

Fig.3 Effect of plate distance on SiO₂，COD and oil removal rates

图4 电絮凝处理高温超稠油采出水的动力学拟合

Fig.4 Kinetic fittings of electrocoagulation for high temperature super-heavy oil produced water

表2 响应面实验因素及水平

Table 2 Response surface experimental factors and levels

编码	实验因素	水平
编码	实验因素	-1	0	1
A	反应时间/min	10	20	30
B	电流密度/（mA·cm^-2）	5	7.5	10
C	极板间距/cm	1	2	3

表3 响应面实验结果

Table 3 Response surface experimental results

序号	A	B	C	去除率/%
序号	A	B	C	COD	SiO₂
1	0	0	0	77.53	100.00
2	-1	0	-1	64.82	81.06
3	1	0	-1	79.64	100.00
4	0	1	1	75.24	100.00
5	-1	1	0	67.89	88.66
6	0	-1	-1	76.08	98.16
7	-1	-1	0	61.93	72.83
8	1	-1	0	78.67	100.00
9	1	1	0	80.72	99.43
10	0	0	0	76.99	99.43
11	0	1	-1	75.66	98.80
12	0	0	0	76.02	96.90
13	1	0	1	78.07	100.00
14	0	0	0	76.57	99.43
15	0	0	0	78.19	100.00
16	0	-1	1	74.58	96.26
17	-1	0	1	61.08	78.53

表4 COD去除率模型的方差分析

Table 4 Analysis of variance of COD removal rate model

来源	平方和	自由度	均方	F	P
模型	595.63	9	66.18	37.30	< 0.000 1
A	471.02	1	471.02	265.50	< 0.000 1
B	8.51	1	8.51	4.80	0.064 6
C	6.53	1	6.53	3.68	0.096 5
AB	3.83	1	3.83	2.16	0.185 0
AC	1.18	1	1.18	0.662 8	0.442 4
BC	0.293 9	1	0.293 9	0.165 7	0.696 1
A ²	89.95	1	89.95	50.70	0.000 2
B ²	0.075 6	1	0.075 6	0.042 6	0.842 3
C ²	9.92	1	9.92	5.59	0.050 0
残差	12.42	7	1.77
失拟项	9.59	3	3.20	4.53	0.089 4
误差值	2.83	4	0.706 6

图5 不同因素对COD去除率影响的三维曲面和等高线

Fig.5 Three dimensional surface and contour maps of the impact of different factors on COD removal rate

表5 SiO₂去除率模型的方差分析

Table 5 Analysis of variance of SiO₂ removal rate model

来源	平方和	自由度	均方	F	P
模型	1 211.09	9	134.57	41.50	<0.000 1
A	767.16	1	767.16	236.62	<0.000 1
B	48.18	1	48.18	14.86	0.006 3
C	1.30	1	1.30	0.402 2	0.546 1
AB	67.26	1	67.26	20.75	0.002 6
AC	1.60	1	1.60	0.494 8	0.504 5
BC	2.41	1	2.41	0.742 6	0.417 4
A ²	316.04	1	316.04	97.48	<0.000 1
B ²	0.277 0	1	0.277 0	0.085 4	0.778 5
C ²	1.46	1	1.46	0.450 5	0.523 6
残差	22.70	7	3.24
失拟项	16.02	3	5.34	3.20	0.145 5
误差值	6.68	4	1.67

图6 不同因素对SiO₂去除率影响的三维曲面和等高线

Fig.6 Three dimensional surface and contour maps of the impact of different factors on SiO₂ removal rate

图7 电絮凝过程的活性氧物种分析

Fig.7 Identification of reactive oxygen species in electrocoagulation

图8 絮体表面形貌

Fig.8 Surface morphology of flocs

表6 电絮凝絮体元素分析

Table 6 Analysis of elements in electrocoagulation flocs

元素	质量分数/%
C	30.00
O	44.78
Na	8.19
Al	5.07
Si	0.70
Cl	10.75
K	0.51

图9 电絮凝处理前后水中有机物成分及含量

Fig.9 Composition and content of organic matter in water before and after electrocoagulation

图10 电絮凝处理前后颗粒粒径分布

Fig.10 Particle size distribution before and after electrocoagulation

图11 铝电极极化曲线

Fig.11 Polarization curves of aluminum electrode

图12 电絮凝反应后铝板的SEM

Fig.12 SEM of aluminum plate after electrocoagulation

表7 电絮凝处理后铝板的EDS

Table 7 EDS of aluminum plate after electrocoagulation

元素	质量分数/%
C	21.38
O	23.19
Al	52.50
Si	2.27

图13 阴离子种类对钝化的影响

Fig.13 Effect of anion species on passivation

图14 pH对钝化的影响

Fig.14 Effect of pH on passivation

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