氮化碳改性光催化材料在水污染治理中的应用

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-0583

摘要/Abstract

摘要：

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种具有良好热稳定性和化学稳定性的光催化材料，具有制备原料及制备方式多样、形貌结构易调控等特征。g-C₃N₄及其改性材料在去除水体中重金属、有机污染物和氨氮等污染物方面得到高度关注。但因其存在光生电子-空穴对易复合、可见光响应范围窄、比表面积较小等缺点，在实际应用中受到限制。概述了g-C₃N₄材料的改性方法，如形貌调控、掺杂和构建异质结等，归纳了改性g-C₃N₄材料对水体中重金属、有机污染物和氨氮等污染物去除的相关研究，同时探究了不同制备方式得到的改性g-C₃N₄材料对水体中污染物的去除效果，以及在去除污染物过程中所涉及到的相关反应机理。最后对g-C₃N₄改性材料现阶段存在的问题进行了总结，并对未来的研究方向做出展望，为今后水体中污染物的去除研究提供参考。

关键词: 石墨相氮化碳, 催化剂, 重金属去除, 有机污染物降解

Abstract:

Graphite phase carbon nitride（g-C₃N₄） material is a kind of photocatalytic material with good thermal and chemical stability. Because of its characteristics of various preparation raw materials and preparation methods，easy to control the morphology and structure，g-C₃N₄ and its modified materials have attracted great attention in the removal of heavy metals，organic pollutants and ammonia nitrogen in water. However，it has some disadvantages，such as easy recombination of photoelectron-hole pairs，narrow response range of visible light and small specific surface area，which restrict its application in practice. This paper introduced the modification methods of g-C₃N₄ material，such as morphology control，doping and constructing heterojunction，and summarized the research on removal of organic pollutants，heavy metals and ammonia nitrogen in water by modified g-C₃N₄ materials. Furthermore，the preparation of the different way to get a modified g-C₃N₄ materials on the removal efficiency of pollutants in water，and the reaction mechanisms involved in the removal of contaminants were explored. Finally，the current problems of graphite g-C₃N₄ modified materials were summarized，and the future research directions for the removal of pollutants in water were pointed out.

Key words: graphite phase carbon nitride, catalyst, heavy metal removal, organism degradation

中图分类号:

X703

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https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I8/38

图/表 5

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形貌	前驱体	制备方式	目的	机理	最终效果
针状/非静态^〔24〕	三聚氰胺	溶盐法	去除四环素	加速光生载流子的产生	去除率68.0%
管状^〔25〕	三聚氰胺	水热法	去除TCH	缩短了光生电子的转移距离	去除率83%
海绵状^〔26〕	三聚氰胺	热缩聚	提高产氢率	增大了比表面积，加速了光生电子-空穴对的转移和分离效率	产氢率11 320 μmol/（h·g）
花瓣状^〔27〕	三聚氰胺、氰尿酸	超分子自组装法	去除RhB	改变能带结构，有效分离电荷	去除率65.7%
纳米管^〔28〕	三聚氰胺、间苯三酚	自组装超分子热聚合法	提高产氢率	低电荷复合，较大的比表面积和较强的光吸收能力	产氢率666 μmol/（h·g）
三维牡丹状^〔29〕	三聚氰胺	热聚合法	提高产氢率	增大了比表面积	产氢率567.7 μmol/h
管状^〔30〕	三聚氰胺、三聚氰胺酸和β-CyD	热聚合法	提高产氢率	增加了活性位点	产氢率24 760 μmol/（h·g）
网状^〔31〕	三聚氰胺	热缩聚法	降解TC	增大了比表面积	去除率82%
棒状^〔32〕	三聚氰胺	聚合反应	去除四环素	降低带隙宽度	去除率85%
三维介孔^〔33〕	三聚氰胺	热聚合法	提高产氢率	增大了比表面积	产氢率129.5 μmol/h

形貌	前驱体	制备方式	目的	机理	最终效果
针状/非静态^〔24〕	三聚氰胺	溶盐法	去除四环素	加速光生载流子的产生	去除率68.0%
管状^〔25〕	三聚氰胺	水热法	去除TCH	缩短了光生电子的转移距离	去除率83%
海绵状^〔26〕	三聚氰胺	热缩聚	提高产氢率	增大了比表面积，加速了光生电子-空穴对的转移和分离效率	产氢率11 320 μmol/（h·g）
花瓣状^〔27〕	三聚氰胺、氰尿酸	超分子自组装法	去除RhB	改变能带结构，有效分离电荷	去除率65.7%
纳米管^〔28〕	三聚氰胺、间苯三酚	自组装超分子热聚合法	提高产氢率	低电荷复合，较大的比表面积和较强的光吸收能力	产氢率666 μmol/（h·g）
三维牡丹状^〔29〕	三聚氰胺	热聚合法	提高产氢率	增大了比表面积	产氢率567.7 μmol/h
管状^〔30〕	三聚氰胺、三聚氰胺酸和β-CyD	热聚合法	提高产氢率	增加了活性位点	产氢率24 760 μmol/（h·g）
网状^〔31〕	三聚氰胺	热缩聚法	降解TC	增大了比表面积	去除率82%
棒状^〔32〕	三聚氰胺	聚合反应	去除四环素	降低带隙宽度	去除率85%
三维介孔^〔33〕	三聚氰胺	热聚合法	提高产氢率	增大了比表面积	产氢率129.5 μmol/h

光催化材料	制备方式	去除污染物	去除机理	最终效果
g-C₃N₄/ZnO-Ag₂O^〔37〕	高温煅烧法+水热合成法	亚甲基蓝	光生电子-空穴对分离效率提高	去除率96.5%
g-C₃N₄/Ag@CoWO₄ ^〔38〕	热缩聚法+水热合成法	罗丹明B	拓宽光响应范围，提高电荷分离效率	去除率97%
Au/pg-C₃N₄ ^〔39〕	高温煅烧	罗丹明B	带隙变窄，光吸收能力增强，电子转移能力增强	去除率90%
Co（Ⅱ）/g-C₃N₄ ^〔40〕	水热合成法	磺胺类抗菌药物	双电子转移	去除率100%
CoFe₂O₄-g-C₃N₄ ^〔41〕	高温煅烧	BPA	抑制电子-空穴对复合的速率	去除率100%
CoF/g-C₃N₄ ^〔42〕	溶剂热法	四环素	拓宽光吸收范围，提升电子转移和分离效率	去除率82%
CoP-CN _x ^〔43〕	高温热缩聚法	四环素	促进光生电子空穴对分离效率	去除率97%
P-CN-8-Fe^〔44〕	高温煅烧	硝基苯衍生物	提高光吸收能力和光生电子空穴对的分离效率	转换率98%
metal oxide-GCN hybrids^〔45〕	高温煅烧	RhB	拓宽了光吸收范围	去除率100%
g-C₃N₄/Fe₂O₃/rGO^〔46〕	水热合成法	磺胺甲唑	提高载流子的有效分离和迁移（e^-/h⁺）	去除率100%
SAFe-MCN^〔47〕	高温煅烧	SMX	促进光生电子、空穴的产生	去除率100%
g-C₃N₄/SmVO₄ ^〔48〕	混合煅烧法	RhB	提高电子空穴对分离效率	去除率100%
Ag/OKCN^〔49〕	一锅反应热共聚法	四环素	抑制光生电子-空穴对复合	去除率80.4%
K-ZnO/g-C₃N₄ ^〔50〕	静电吸引自组装	VOC	提高了电子-空穴对的分离效率	去除率63%
MCOCN-PMS^〔51〕	溶胶-凝胶煅烧	TCE	·OH、SO₄ ^·-、¹O₂、O₂ ^·-	去除率95%

光催化材料	制备方式	去除污染物	去除机理	最终效果
g-C₃N₄/ZnO-Ag₂O^〔37〕	高温煅烧法+水热合成法	亚甲基蓝	光生电子-空穴对分离效率提高	去除率96.5%
g-C₃N₄/Ag@CoWO₄ ^〔38〕	热缩聚法+水热合成法	罗丹明B	拓宽光响应范围，提高电荷分离效率	去除率97%
Au/pg-C₃N₄ ^〔39〕	高温煅烧	罗丹明B	带隙变窄，光吸收能力增强，电子转移能力增强	去除率90%
Co（Ⅱ）/g-C₃N₄ ^〔40〕	水热合成法	磺胺类抗菌药物	双电子转移	去除率100%
CoFe₂O₄-g-C₃N₄ ^〔41〕	高温煅烧	BPA	抑制电子-空穴对复合的速率	去除率100%
CoF/g-C₃N₄ ^〔42〕	溶剂热法	四环素	拓宽光吸收范围，提升电子转移和分离效率	去除率82%
CoP-CN _x ^〔43〕	高温热缩聚法	四环素	促进光生电子空穴对分离效率	去除率97%
P-CN-8-Fe^〔44〕	高温煅烧	硝基苯衍生物	提高光吸收能力和光生电子空穴对的分离效率	转换率98%
metal oxide-GCN hybrids^〔45〕	高温煅烧	RhB	拓宽了光吸收范围	去除率100%
g-C₃N₄/Fe₂O₃/rGO^〔46〕	水热合成法	磺胺甲唑	提高载流子的有效分离和迁移（e^-/h⁺）	去除率100%
SAFe-MCN^〔47〕	高温煅烧	SMX	促进光生电子、空穴的产生	去除率100%
g-C₃N₄/SmVO₄ ^〔48〕	混合煅烧法	RhB	提高电子空穴对分离效率	去除率100%
Ag/OKCN^〔49〕	一锅反应热共聚法	四环素	抑制光生电子-空穴对复合	去除率80.4%
K-ZnO/g-C₃N₄ ^〔50〕	静电吸引自组装	VOC	提高了电子-空穴对的分离效率	去除率63%
MCOCN-PMS^〔51〕	溶胶-凝胶煅烧	TCE	·OH、SO₄ ^·-、¹O₂、O₂ ^·-	去除率95%

掺杂元素	制备方式	目的	涉及机理	最终效果
S^〔55〕	熔盐法	去除MB、TC	缩短带隙	去除率94%、89%
B^〔56〕	一锅法	提高产氢率	·OH，O₂ ^·-	产氢率4 200 μmol/g
O^〔57〕	模板法	提高产氢率	电荷分离能力增强	产氢率203.66 μmol/h
S^〔58〕	溶胶-凝胶辅助焙烧法	去除染料	利于光致载流子分离	去除率93%
N^〔59〕	热剥离法	去除RhB	具有较强的光电流响应范围，抑制光生电子-空穴对复合	去除率99%
P^〔60〕	热聚合法	去除NSAIDS	加快电子的转移和分离效率	产氢量285.34 μmol/L
P^〔61〕	高温煅烧	提高产氢率	加速电子的产生	产氢率1.94 mmol/（h·g）
N^〔62〕	化学法	去除4，5-二氯愈创木酚	降低带隙宽度	去除率66.46%
O^〔63〕	超声波加热	去除SMX	提高电子转移能力	去除率93.5%
O^〔64〕	热缩聚法	去除RhB	降低带隙宽度，提高光生电子转移速率	去除率100%

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