加铁煤气化细渣活性炭高效处理含酚废水

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2023-0731

摘要/Abstract

摘要：

以价格低廉、亟需大规模高值应用的煤气化细渣为载体，采用浸渍-煅烧法制备负载铁的煤气化细渣活性炭（Fe/MAC）催化剂，并以未加铁的煤气化细渣活性炭（MAC）为对照，对模拟苯酚废水进行处理实验研究。用扫描电镜（SEM）、比表面积及微孔分析仪（BET）、X射线光电子能谱仪（XPS）对催化剂进行表征，并系统研究了不同反应时间、反应温度以及催化剂投加量对苯酚去除率的影响。结果表明，通过浸渍-煅烧法将铁成功负载到了MAC上，基于Fe/MAC/H₂O₂非均相Fenton体系去除苯酚最佳条件为Fe/MAC催化剂投加量为0.35 g、反应时长为5 h、温度为70 ℃。该研究结果为缓解传统Fenton法中铁对废水的二次污染和催化剂分离难的问题提供了新思路，拓展了煤气化细渣的高值应用，为苯酚废水的高效处理提供了新途径。

关键词: 煤气化细渣, 催化剂载体, 含酚废水, 活性炭

Abstract:

Iron-loaded coal gasification fine residue activated carbon (Fe/MAC) catalysts were prepared by the impregnation-calcination method using inexpensive coal gasification fine residue (CGF) as a carrier. The removal of simulated phenol from wastewater was experimentally investigated by activated carbon (Fe/MAC) catalysts with Fe-unloaded CGF activated carbon (MAC) as control. The catalysts were characterized by scanning electron microscopy (SEM), specific surface area and micropore analyzer (BET) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The effects of reaction times, reaction temperatures and catalyst dosages on phenol removal rate were systematically studied. The results showed that the iron was successfully loaded onto MAC by impregnation-calcination method, and the optimal conditions for phenol removal in the heterogeneous Fenton system based on Fe/MAC/H₂O₂ were 0.35 g of Fe/MAC catalyst dosage, 5 h of reaction time and 70 ℃. The results of this study provide a new idea for alleviating the secondary pollution of wastewater and catalyst separation of iron in the traditional Fenton method, expande the high-value application of coal gasification fine residue, and provide a new way for the efficient treatment of phenol wastewater.

Key words: coal gasification slag, catalyst carrier, phenol-containing wastewater, activated carbon

中图分类号:

TQ536.4
X703

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https://www.iwt.cn/CN/Y2024/V44/I7/119

图/表 8

图1 材料的SEM

Fig.1 SEM of materials

表1 MAC、Fe/MAC催化剂和Fe/MAC处理苯酚溶液后的元素含量分析

Table 1 Elemental content analysis of MAC，Fe/MAC catalysts and Fe/MAC after treatment of phenol solutions

元素	MAC		Fe/MAC催化剂		Fe/MAC处理苯酚溶液后
元素	质量分数/%	原子数分数/%	质量分数/%	原子数分数/%	质量分数/%	原子数分数/%
C K	47.25	63.96	3.74	6.73	35.51	52.65
O K	23.53	23.91	47.39	63.94	27.35	30.45
Mg K	0.33	0.22	0.32	0.28	0.00	0.00
Al K	3.03	1.83	7.81	6.25	5.90	3.89
Si K	5.73	3.32	21.92	16.85	12.49	7.92
S K	0.64	0.32	0.43	0.29	0.55	0.30
Ca K	2.05	0.83	0.72	0.39	0.77	0.34
Fe L	3.68	1.07	7.25	2.80	8.43	2.69
Zr L	5.15	0.92	10.41	2.46	9.00	1.76
Na K	0.15	0.10
K K	8.45	3.51

图2 N₂物理吸附和孔径分布曲线

Fig.2 N₂ physical adsorption and aperture distribution curve

表2 样品的比表面积、孔径、孔容及密度

Table 2 Specific surface area，pore size，pore volume and density of the sample

名称	比表面积/（m²·g^-1）	孔容/（cm³·g^-1）	平均孔径/nm	密度/（g·cm^-3）
煤气化细渣	157.58	0.21	2.66	1.27
MAC	53.91	0.13	4.85	1.45
Fe/MAC	60.38	0.07	5.08	3.87

图3 宽幅扫描图谱（a）和Fe 2p高分辨率XPS能谱（b）

Fig.3 Wide scanning spectrograms（a） and high-resolution XPS spectrograms of Fe 2p（b）

图4 反应时间对苯酚去除效果的影响

Fig.4 Effect of reaction time on phenol removal

图5 反应温度对苯酚去除效果的影响

Fig.5 Effect of reaction temperature on phenol removal

图6 催化剂投加量对苯酚去除效果的影响

Fig.6 Effect of catalyst dosage on phenol removal

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