难降解废水污染治理中DSA电极的优化研究进展

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-0594

摘要/Abstract

摘要：

电催化氧化法氧化能力强、占地面积小、易于控制，应用前景十分广阔。阳极作为影响污染物电催化氧化效率与路径的最主要因素，是提升电催化性能的重要突破口，引起了国内外学者的广泛关注与研究，以期制备出具备高效稳定催化活性和较低成本的理想阳极。按照电催化基本原理、活性涂层分类、制备方法优化、改性探究与研究展望，综述了近年来工业相关领域最常用的DSA电极优化研究现状，从替换活性涂层、掺杂材料和提高析氧电位，降低能耗两个角度分析了如何控制成本，通过制备方法条件与电极改性两个方面探讨了如何提高稳定性与电催化活性，同时叙述了掺杂量、电流密度、烧结温度等方面的一些最佳工艺参数，梳理了电极三维结构、新型材料等热门领域的研究情况。并从材料开发、三维孔隙、小试中试等三个方面对未来进行了展望，希望可以对相关研究探索提供一定帮助。

关键词: 电催化氧化, 难降解废水, DSA电极, 三维结构, 新型电极材料开发

Abstract:

Electrocatalytic oxidation method has strong oxidation capacity，small occupation area and easy control， which has a very broad application prospect. As the primary factor affecting the efficiency and path of electrocatalytic oxidation of pollutants，the anode is an important breakthrough to improve the electrocatalytic performance. It has attracted extensive attention and research of scholars at home and abroad，who hope to prepare ideal anodes with high and stable catalytic activity and low cost. According to basic principles of electrocatalysis，the active electrode coating classification，optimization of preparation method，modification explore and research prospects，the research status of DSA electrode optimization were summarized. It was most commonly used in industry related fields in recent years. How to control the cost was analyzed from two angles of replacing active coatings，doping materials，and increasing oxygen evolution potential，reducing energy consumption. How to improve the stability and electrocatalytic activity was discussed from two aspects of preparation method and electrode modification. Meanwhile，some optimum process parameters of doping amount，current density，sintering temperature，and so on were described. The research status of three-dimensional electrode structure，new materials and other hot fields were summarized. The future was prospected from three aspects of material development，three-dimensional porosity，small and pilot-scale test，hoping to be of some help to relevant research and exploration.

Key words: electrocatalytic oxidation, refractory wastewater, DSA electrode, three-dimensional structure, development of new electrode materials

中图分类号:

X703.1

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https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I8/48

图/表 5

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62	SONG Yanfang， LIU Jiaman， GE Fang，et al. Influence of Nd-doping on the degradation performance of Ti/Sb-SnO₂ electrode［J］. Journal of Environmental Chemical Engineering，2021，9（4）：105409. doi:10.1016/j.jece.2021.105409
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69	YAO Yingwu， HUANG Chunjiao， YANG Yang，et al. Electrochemical removal of thiamethoxam using three-dimensional porous PbO₂-CeO₂ composite electrode：Electrode characterization，operational parameters optimization and degradation pathways［J］. Chemical Engineering Journal，2018，350：960-970. doi:10.1016/j.cej.2018.06.036
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工艺	优点	缺点
热分解法	成熟简单，对设备要求低，是目前工业化大规模、大尺寸制备DSA电极的最普遍工艺	在性能优化上存在局限性，无法调控电极表面形貌，存在典型的“龟裂”现象。
溶胶凝胶法	能有效地控制成分，制得均匀致密、存在少量孔洞、以吸附氧为主的涂层，倾向于电化学燃烧，能将有机物彻底氧化	前驱液配制与涂覆较为复杂，需要控制涂层液的水解和聚合程度，所需时间长，工业上大规模生产困难，多用于新型DSA电极制备实验研究
电沉积法	条件温和，操作灵活，能够对纳米结构进行修饰，是最可能实现工业化大规模生产的电极优化制备手段^〔22〕	电解液浪费较多；一步电沉积难以控制涂层中各个元素比例，分段电沉积工艺繁琐，提高了制备成本

工艺	优点	缺点
热分解法	成熟简单，对设备要求低，是目前工业化大规模、大尺寸制备DSA电极的最普遍工艺	在性能优化上存在局限性，无法调控电极表面形貌，存在典型的“龟裂”现象。
溶胶凝胶法	能有效地控制成分，制得均匀致密、存在少量孔洞、以吸附氧为主的涂层，倾向于电化学燃烧，能将有机物彻底氧化	前驱液配制与涂覆较为复杂，需要控制涂层液的水解和聚合程度，所需时间长，工业上大规模生产困难，多用于新型DSA电极制备实验研究
电沉积法	条件温和，操作灵活，能够对纳米结构进行修饰，是最可能实现工业化大规模生产的电极优化制备手段^〔22〕	电解液浪费较多；一步电沉积难以控制涂层中各个元素比例，分段电沉积工艺繁琐，提高了制备成本

难降解物质	电极	机理探讨	优化参数
难降解物质	电极	机理探讨	最佳添加量	寿命强化倍数	析氧电位/V	去除率/%
镍-乙二胺四乙酸配合物	Pd掺杂Ti/ SnO₂-Sb^〔50〕	Ni-EDTA的氧化电位降低	2.5∶100^a	40	1.50→1.61	70.5→87.5
阿司匹林	In掺杂Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/β-PbO₂ ^〔51〕	降解基本为间接氧化	1∶100^a	2	1.99→2.08	64.24→76.45
苯酚	Al掺杂多孔Ti/Sb-SnO₂ ^〔52〕	直接氧化存在但较弱	2∶100^a	2	1.47→1.57	40.4→69.2
抗生素AMX	ACF掺杂传统Ti/SnO₂-Sb/PbO₂ ^〔53〕	AMX被转化为低含碳量的中间产物而未被彻底降解	0.1^b	1.3	1.60→1.70	62.26→70.79 52.63→58.61（TOC）
内分泌干扰物BPA	CNT掺杂传统Ti/SnO₂-Sb/PbO₂ ^〔54〕	直接氧化占主导作用	1.0^b	3. 12	1.60→1.59	93.9→97.8 29.7→30. 9 （TOC）
内分泌干扰物BPA	负载MWCNTs 多孔Ti/SnO₂-Sb /SnO₂-Sb-Ni^〔55〕	BPA降解途径	0.8^b		1.84→1.90	83.55→99.01
吡啶	MWCNT-OH掺杂Ti/Sb-SnO₂/PbO₂ ^〔56〕	吡啶降解途径	1.0^b	1.5	1.65→2.48	49.0→75.4 24.9→52.0 （TOC）
诺氟沙星	rGO掺杂Ti/SnO₂-Sb^〔57〕	·OH在降解中起着重要作用	0.04%^c	2.8	2.1→2.4	72.38→96.28
2，4- 二氯苯氧乙酸	CND掺杂传统Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/β-PbO₂ ^〔58〕	中间段·OH大部分被消耗用于环裂变反应		1.48	1.46→1.64	78.65→89.13
酸性红G	rGO掺杂Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/β-PbO₂ ^〔59〕	·OH会优先攻击ARG 分子中的偶氮键	0.05^b	16.5	1.60→1.83	88.6→98.5 56.8→76.9 （COD）

难降解物质	电极	机理探讨	优化参数
难降解物质	电极	机理探讨	最佳添加量	寿命强化倍数	析氧电位/V	去除率/%
镍-乙二胺四乙酸配合物	Pd掺杂Ti/ SnO₂-Sb^〔50〕	Ni-EDTA的氧化电位降低	2.5∶100^a	40	1.50→1.61	70.5→87.5
阿司匹林	In掺杂Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/β-PbO₂ ^〔51〕	降解基本为间接氧化	1∶100^a	2	1.99→2.08	64.24→76.45
苯酚	Al掺杂多孔Ti/Sb-SnO₂ ^〔52〕	直接氧化存在但较弱	2∶100^a	2	1.47→1.57	40.4→69.2
抗生素AMX	ACF掺杂传统Ti/SnO₂-Sb/PbO₂ ^〔53〕	AMX被转化为低含碳量的中间产物而未被彻底降解	0.1^b	1.3	1.60→1.70	62.26→70.79 52.63→58.61（TOC）
内分泌干扰物BPA	CNT掺杂传统Ti/SnO₂-Sb/PbO₂ ^〔54〕	直接氧化占主导作用	1.0^b	3. 12	1.60→1.59	93.9→97.8 29.7→30. 9 （TOC）
内分泌干扰物BPA	负载MWCNTs 多孔Ti/SnO₂-Sb /SnO₂-Sb-Ni^〔55〕	BPA降解途径	0.8^b		1.84→1.90	83.55→99.01
吡啶	MWCNT-OH掺杂Ti/Sb-SnO₂/PbO₂ ^〔56〕	吡啶降解途径	1.0^b	1.5	1.65→2.48	49.0→75.4 24.9→52.0 （TOC）
诺氟沙星	rGO掺杂Ti/SnO₂-Sb^〔57〕	·OH在降解中起着重要作用	0.04%^c	2.8	2.1→2.4	72.38→96.28
2，4- 二氯苯氧乙酸	CND掺杂传统Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/β-PbO₂ ^〔58〕	中间段·OH大部分被消耗用于环裂变反应		1.48	1.46→1.64	78.65→89.13
酸性红G	rGO掺杂Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/β-PbO₂ ^〔59〕	·OH会优先攻击ARG 分子中的偶氮键	0.05^b	16.5	1.60→1.83	88.6→98.5 56.8→76.9 （COD）

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