铁铜微电解-Fenton联合工艺去除磺胺甲<img src="/fileup/inline_graphic/2025/1742800141998_BD362E68-8179-41fc-BC1D-C26D5930374A-F501c.jpg"> 唑和卡马西平

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2024-0112

摘要/Abstract

摘要：

对采用铁铜双金属微电解技术及铁铜双金属微电解-Fenton组合工艺去除水中磺胺甲唑（SMZ）和卡马西平（CBZ）的效果及机理进行研究。考察了进水pH、反应时间、铁投加量和铜铁质量比等因素对铁铜双金属微电解降解SMZ及CBZ效果的影响，并通过响应面法优化了工艺条件。在此基础上考察了双氧水（H₂O₂）投加量，Fenton反应时间对铁铜双金属微电解-Fenton组合工艺去除CBZ、SMZ效果的影响。结果表明，铁铜双金属微电解可以高效去除SMZ，当pH为2.61、反应时间为69.26 min、Fe投加量为70.57 g/L、铜铁质量比为4.15∶1时，SMZ的去除率接近100%，但单独的铁铜双金属微电解工艺对CBZ的去除率小于10%；铁铜双金属微电解-Fenton组合工艺对废水中的CBZ有较好的处理效果，Fenton工艺中H₂O₂最佳投加量为0.3 mL/L，最佳反应时间为60 min，在最优条件下对CBZ去除率可显著提高至88.2%；通过机理分析确定铁铜双金属微电解对有机污染物的去除以还原作用为主，铁铜双金属微电解-Fenton组合工艺对有机污染物的去除则是先进行还原后进行氧化。

关键词: 铁铜双金属微电解, Fenton氧化, 磺胺甲唑, 卡马西平, 响应面分析

Abstract:

The removal effect and mechanism of sulfamethoxazole(SMZ) and carbamazepine(CBZ) were investigated by Fe-Cu bimetallic microelectrolysis and Fe-Cu bimetallic microelectrolysis in combination with the Fenton process. The impact of influent pH, reaction time, iron dosage and Cu-Fe mass ratio on the degradation of SMZ and CBZ by Fe-Cu bimetallic microelectrolysis were investigated, and the process conditions were optimized by response surface approach. On this basis, the effects of H₂O₂ dosage and Fenton reaction time on the removal of CBZ and SMZ by Fe-Cu bimetallic microelectrolysis and Fenton combined process were investigated. The results revealed that the removal rate of SMZ was close to 100% when pH was 2.61, reaction time was 69.26 min, dosage of Fe was 70.57 g/L, Cu-Fe mass ratio was 4.15∶1, whereas the removal rate of CBZ was less than 10% by Fe-Cu bimetallic microelectrolysis. Fe-Cu bimetallic microelectrolysis and Fenton combined process had a better treatment effect on CBZ in wastewater. The optimal dosage of H₂O₂ in Fenton process was 0.3 mL/L, and the optimal reaction time was 60 min. Under the optimal conditions, the CBZ removal rate could be significantly increased to 88.2%. Mechanism analysis confirmed that the removal of organic pollutants by the Fe-Cu bimetallic microelectrolysis methods mainly dominated by reduction, whereas the Fe-Cu bimetallic microelectrolysis and Fenton combined process was carried out by reduction followed by oxidation.

Key words: Fe-Cu bimetallic microelectrolysis, Fenton oxidation, sulfamethoxazole, carbamazepine, response surface analysis

中图分类号:

X703

徐浩, 张凡, 于鑫, 陈红, 薛罡. 铁铜微电解-Fenton联合工艺去除磺胺甲唑和卡马西平[J]. 工业水处理, 2025, 45(3): 55-64.

Hao XU, Fan ZHANG, Xin YU, Hong CHEN, Gang XUE. Removal of sulfamethoxazole and carbamazepine by Fe-Cu microelectrolysis combined with Fenton process[J]. Industrial Water Treatment, 2025, 45(3): 55-64.

https://www.iwt.cn/CN/Y2025/V45/I3/55

图/表 10

参考文献 20

1	张照荷，陈典，赵微，等. 水环境中药物与个人护理品（PPCPs）的环境水平及降解行为研究进展［J］. 岩矿测试，2023，42（4）：649-666.
	ZHANG Zhaohe， CHEN Dian， ZHAO Wei，et al. Research progress on environmental levels and degradation behavior of pharmaceuticals and personal care products（PPCPs） in water environment［J］. Rock and Mineral Testing，2023，42（4）：649-666.
2	朴海涛. 京杭运河及沿岸区域地表水中药物及个人护理品污染地理分布特征及来源辨析［D］. 北京：中国地质科学院，2017.
	PIAO Haitao. Geographical distribution and source analysis of pollution of drugs and personal care products in surface water of the Beijing-Hangzhou Canal and its coastal area［D］. Beijing：Chinese Academy of Geological Sciences，2017.
3	潘丹琳，王飞飞，曹文志，等. 22种药品与个人护理产品在河流中的污染特征研究［J］. 生态环境学报，2022，31（6）：1200-1207.
	PAN Danlin， WANG Feifei， CAO Wenzhi，et al. The study on characteristics of 22 pharmaceuticals and personal care products in rivers［J］. Ecology and Environmental Sciences，2022，31（6）：1200-1207.
4	朱金浩，张戈，陈思宇，等. 污水中PPCPs处理技术的研究进展［J］. 应用化工，2024，53（1）：190-194.
	ZHU Jinhao， ZHANG Ge， CHEN Siyu，et al. Treatment technologies for PPCPs in wastewater：A review［J］. Applied Chemical Industry，2024，53（1）：190-194.
5	谢咏柳，黄河，赵志伟，等. 真空紫外/氯高级氧化法去除水中卡马西平试验研究［J］.土木与环境工程学报（中英文），2022，44（3）：133-140.
	XIE Yongliu， HUANG He， ZHAO Zhiwei，et al. Experimental study on the synergistic removal of carbamazepine from water by vacuum ultraviolet/chlorine advanced oxidation method［J］. Journal of Civil and Environmental Engineering，2022，44（3）：133-140.
6	翟俊，胡炜，王泉峰，等. 异化Mn（Ⅳ）还原耦合降解卡马西平及双氯芬酸［J］. 中国环境科学，2021，41（4）：1704-1710.
	ZHAI Jun， HU Wei， WANG Quanfeng，et al. Degradation of carbamazepine and diclofenac via dissimilatory Mn（Ⅳ） reduction［J］. China Environmental Science，2021，41（4）：1704-1710.
7	王毅博，冯民权，刘永红，等. 铁碳微电解技术在难治理废水中的研究进展［J］. 化工进展，2018，37（8）：3188-3196.
	WANG Yibo， FENG Minquan， LIU Yonghong，et al. Recent advances on iron-carbon micro-electrolysis technology for refractory wastewater［J］. Chemical Industry and Engineering Progress，2018，37（8）：3188-3196.
8	陈科. 微电解-Fenton试剂法预处理生物难降解制药废水的实验研究［D］. 衡阳：南华大学，2019.
	CHEN Ke. Experimental study on pretreatment of biodegrdable pharmaceutical wastewater by microelectrolysis-Fenton reagent［D］. Hengyang：University of South China，2019.
9	张佳扬，常明. 微电解+芬顿组合工艺对农药废水预处理效果分析［J］. 地下水，2022，44（4）：86-87.
	ZHANG Jiayang， CHANG Ming. Analysis of pretreatment effect of micro-electrolysis+Fenton process on pesticide wastewater［J］. Ground Water，2022，44（4）：86-87.
10	崔晓光. 铁碳微电解+Fenton氧化联合工艺处理某制药废水的研究［D］. 青岛：青岛理工大学，2021.
	CUI Xiaoguang. Treatment of pharmaceutical wastewater by iron carbon micro electrolysis+fentonoxidation process［D］. Qingdao：Qingdao Tehcnology University，2021.
11	余丽胜，焦纬洲，刘有智，等. 超声强化铁碳微电解-Fenton法降解硝基苯废水［J］. 化工学报，2017，68（1）：297-304.
	YU Lisheng， JIAO Weizhou， LIU Youzhi，et al. Degradation of nitrobenzene wastewater under Fe⁰/GAC-Fenton enhanced by ultrasound［J］. CIESC Journal，2017，68（1）：297-304.
12	姚小文. 铁碳微电解-Fenton+两级A/O工艺处理抗生素废水的应用研究［D］. 南昌：南昌大学，2019.
	YAO Xiaowen. Study and application of the treatment of pharmaceutical wastewater containing antibiotics by combination process of Fe/C microelectrolysis-Fenton+ two-stage A/O［D］. Nanchang：Nanchang University，2019.
13	陈志强，别旭峰，温沁雪. 铁铜微电解处理Cu²⁺-EDTA溶液及其机理研究［J］. 哈尔滨工业大学学报，2018，50（8）：33-38.
	CHEN Zhiqiang， BIE Xufeng， WEN Qinxue. Study on the treatment of Cu²⁺-EDTA solution by iron-copper microelectrolysis and its mechanism［J］. Journal of Harbin Institute of Technology，2018，50（8）：33-38.
14	孙振华. 碳-铁-铜三元内电解体系的构建及其处理对硝基氯苯废水研究［D］. 上海：上海理工大学，2020.
	SUN Zhenhua. Construction of carbon-iron-copper ternary micro-electrolysis system for the treatment of p-chloronitrobenzene wastewater［D］. Shanghai：University of Shanghai for Science & Technology，2020.
15	马嘉敏，宋伟，张小磊，等. 铁碳微电解降解磺胺甲唑和卡马西平［J］. 环境化学，2019，38（5）：985-990.
	MA Jiamin， SONG Wei， ZHANG Xiaolei，et al. Degradation of sulfamethoxazole and carbamazepine by iron-carbon microelectrolysis［J］. Environmental Chemistry，2019，38（5）：985-990.
16	王欣雨. ZnFe₂O₄基材料光催化活化过硫酸盐降解水中盐酸四环素和磺胺甲唑的研究［D］. 西安：长安大学，2023. doi:10.1016/j.chemosphere.2023.138546
	WANG Xinyu. Degradation of tetracycline hydrochloride and sulfamethoxazole in water by photocatalytic activation of persulfate with ZnFe₂O₄-based materials［D］. Xi’an：Changan University，2023. doi:10.1016/j.chemosphere.2023.138546
17	王宇峰，俞言文，杨尚源，等. 铁碳微电解耦合芬顿高级氧化技术对高盐废水COD去除性能的影响研究［J］. 水处理技术，2017，43（6）：65-67.
	WANG Yufeng， YU Yanwen， YANG Shangyuan，et al. Effect of Fe-carbon micro-electrolysis coupled Fenton advanced oxidation technology on COD removal performance of high salt wastewater［J］. Water Treatment Technology，2017，43（6）：65-67.
18	DONG Hongyu， WEI Guangfeng， YIN Daqiang，et al. Mechanistic insight into the generation of reactive oxygen species in sulfite activation with Fe（Ⅲ） for contaminants degradation［J］. Journal of Hazardous Materials，2020，384：121497. doi:10.1016/j.jhazmat.2019.121497
19	程俊杰. Fe/Co氧化物修饰石墨毡阴极电Fenton法降解卡马西平和甲氧苄啶［D］. 长沙：湖南大学，2020.
	CHENG Junjie. Degradation of carbamazepine and trimethoprim by the electrofenton method using Fe/Co oxide modified graphite felt cathode［D］. Changsha：Hunan University，2020.
20	DE AMORIM K P， ROMUALDO L L， ANDRADE L S. Electrochemical degradation of sulfamethoxazole and trimethoprim at boron-doped diamond electrode：Performance，kinetics and reaction pathway［J］. Separation and Purification Technology，2013，120：319-327. doi:10.1016/j.seppur.2013.10.010

来源	平方和	自由度	均方	F	P
模型	13 231.9	14	945.135 8	82.932 55	<0.000 1
A	1 848.84	1	1 848.84	162.229 6	<0.000 1
B	611.605 6	1	611.605 6	53.666 37	<0.000 1
C	1 303.473	1	1 303.473	114.375 5	<0.000 1
D	196.796 9	1	196.796 9	17.268 28	0.000 5
AB	84.047 64	1	84.047 64	7.374 903	0.013 7
AC	106.951 8	1	106.951 8	9.384 667	0.006 4
AD	0.015 191	1	0.015 191	0.001 333	0.971 3
BC	3.689 281	1	3.689 281	0.323 722	0.576
BD	35.578 24	1	35.578 24	3.121 873	0.093 3
CD	1.219 368	1	1.219 368	0.106 996	0.747 2
A ²	5 876.051	1	5 876.051	515.604 1	<0.000 1
B ²	657.383 2	1	657.383 2	57.683 21	<0.000 1
C ²	990.803 5	1	990.803 5	86.939 74	<0.000 1
D ²	2 181.904	1	2 181.904	191.454 9	<0.000 1
残差	216.532 4	19	11.396 44	2.618 453	0.081 6
失拟项	161.144 6	10	16.114 46
纯误差	55.387 74	9	6.154 193

来源	平方和	自由度	均方	F	P
模型	13 231.9	14	945.135 8	82.932 55	<0.000 1
A	1 848.84	1	1 848.84	162.229 6	<0.000 1
B	611.605 6	1	611.605 6	53.666 37	<0.000 1
C	1 303.473	1	1 303.473	114.375 5	<0.000 1
D	196.796 9	1	196.796 9	17.268 28	0.000 5
AB	84.047 64	1	84.047 64	7.374 903	0.013 7
AC	106.951 8	1	106.951 8	9.384 667	0.006 4
AD	0.015 191	1	0.015 191	0.001 333	0.971 3
BC	3.689 281	1	3.689 281	0.323 722	0.576
BD	35.578 24	1	35.578 24	3.121 873	0.093 3
CD	1.219 368	1	1.219 368	0.106 996	0.747 2
A ²	5 876.051	1	5 876.051	515.604 1	<0.000 1
B ²	657.383 2	1	657.383 2	57.683 21	<0.000 1
C ²	990.803 5	1	990.803 5	86.939 74	<0.000 1
D ²	2 181.904	1	2 181.904	191.454 9	<0.000 1
残差	216.532 4	19	11.396 44	2.618 453	0.081 6
失拟项	161.144 6	10	16.114 46
纯误差	55.387 74	9	6.154 193

项目	数值	项目	数值
标准差	3.375 9	均值	71.190
复相关系数	0.983 9	校正相关系数	0.972 0
变异系数	4.74	预测相关系数	0.925 9
预测残差平方和	996.57	信噪比	32.402

项目	数值	项目	数值
标准差	3.375 9	均值	71.190
复相关系数	0.983 9	校正相关系数	0.972 0
变异系数	4.74	预测相关系数	0.925 9
预测残差平方和	996.57	信噪比	32.402

[1]	张磊, 张进, 闫新龙. 多孔Ni/Co水滑石活化过硫酸盐降解磺胺甲唑研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(8): 162-170.
[2]	唐瑶, 梁高杰, 石宗武, 周健, 熊训辉. 化学镀镍废液处理中磷物种的转化及去除研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(6): 135-142.
[3]	施飞, 杨雪, 苏静, 王鸿博. 金属有机框架聚丙烯复合材料制备及降解印染废水研究[J]. 工业水处理, 2024, 44(5): 101-110.
[4]	辛浩洋, 李家俊. 磺胺甲唑对生物除磷性能的影响及机制[J]. 工业水处理, 2024, 44(2): 79-86.
[5]	骆建营, 朱俊兆, 杨再君, 杨建超, 王建, 郭中权. 基于响应面法的矿井回用水除浊除铁工艺优化[J]. 工业水处理, 2024, 44(12): 153-159.
[6]	孙龙海, 王文凤, 陈良, 韩飞超. Fenton氧化/高效沉淀法在氟化物废水处理中的工程实践[J]. 工业水处理, 2024, 44(12): 199-204.
[7]	高璐瑶, 刘邦海, 代鑫, 陈景光, 金春姬. 碱改性污泥生物炭活化过氧乙酸降解磺胺甲唑[J]. 工业水处理, 2024, 44(11): 132-141.
[8]	王超, 蔡晗薇, 徐苏, 廖文超, 刘涵, 程芳芳. Co@α-MnO₂活化过硫酸盐降解磺胺类抗生素废水的研究[J]. 工业水处理, 2023, 43(7): 104-112.
[9]	毕道文. 某精细化工企业废水处理工程实例[J]. 工业水处理, 2023, 43(2): 178-182.
[10]	郑威城,汪清清,王忠泉,秦树林. 微电解耦合Fenton氧化处理煤层气产出水实验研究[J]. 工业水处理, 2023, 43(1): 131-136.
[11]	戴昕, 高尚, 刘军, 郭燕. 类Fenton氧化法用于填埋场垃圾渗滤液的深度处理[J]. 工业水处理, 2022, 42(8): 108-112.
[12]	康鹏飞, 荣步云, 李红丽, 崔理慧, 万俊锋. 磺胺甲唑与砷复合污染对活性污泥系统的影响[J]. 工业水处理, 2022, 42(7): 67-74.
[13]	刘晓艳, 詹焕, 叶中伟, 谢世伟, 王松林. 电絮凝活化过单硫酸盐降解磺胺甲唑[J]. 工业水处理, 2022, 42(7): 80-86.
[14]	陈泉林, 梁競文, 曾翠平, 刘广立, 张仁铎, 骆海萍. 微生物耦合CdS光催化降解磺胺甲唑的机理研究[J]. 工业水处理, 2022, 42(6): 67-73.
[15]	王锐, 刘宪华, 王勇, 邵宗泽. Fenton氧化处理难降解有机废水研究进展[J]. 工业水处理, 2022, 42(5): 58-66.

选择文件类型/文献管理软件名称

选择包含的内容

铁铜微电解-Fenton联合工艺去除磺胺甲唑和卡马西平

Removal of sulfamethoxazole and carbamazepine by Fe-Cu microelectrolysis combined with Fenton process

RichHTML

PDF

可视化

被引次数

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 10

参考文献 20

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

实验代码	影响因素
实验代码	pH	反应时间/min	Fe投加量/（g·L^-1）	铜铁质量比
-2	1	30	30	2∶1
-1	2	45	45	3∶1
0	3	60	60	4∶1
1	4	75	75	5∶1
2	5	90	90	6∶1

实验序号	因素代码				SMZ去除率/%
实验序号	A	B	C	D	SMZ去除率/%
1	1	-1	-1	-1	39.651
2	1	1	-1	-1	50.384
3	0	0	0	0	97.385
4	1	-1	1	-1	48.674
5	0	0	0	2	72.212
6	0	2	0	0	89.109
7	0	0	0	0	92.285
8	1	1	-1	1	47.615
9	-1	1	1	-1	85.192
10	1	-1	1	1	56.461
11	0	0	0	0	92.575
12	-1	-1	1	-1	67.489
13	0	0	0	0	91.322
14	-1	1	-1	1	67.643
15	1	-1	-1	1	49.229
16	-1	-1	1	1	74.176
17	-1	-1	-1	1	55.153
18	0	0	0	0	93.753
19	0	0	0	0	97.977
20	0	0	0	-2	54.997
21	-1	1	1	1	87.769
22	1	1	1	-1	57.618
23	-2	0	0	0	59.109
24	-1	1	-1	-1	64.538
25	0	0	0	0	92.683
26	-1	-1	-1	-1	50.128
27	2	0	0	0	25.052
28	0	-2	0	0	68.392
29	1	1	1	1	59.923
30	0	0	0	0	93.285
31	0	0	2	0	90.532
32	0	0	-2	0	58.577
33	0	0	0	0	92.285
34	0	0	0	0	97.285

模态框（Modal）标题

选择文件类型/文献管理软件名称

选择包含的内容

铁铜微电解-Fenton联合工艺去除磺胺甲 唑和卡马西平

Removal of sulfamethoxazole and carbamazepine by Fe-Cu microelectrolysis combined with Fenton process

RichHTML

PDF

可视化

被引次数

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 10

参考文献 20

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

铁铜微电解-Fenton联合工艺去除磺胺甲唑和卡马西平