氮掺杂介孔碳对含Pb（Ⅱ）隧洞施工废水的吸附性能

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-1323

工业水处理 ›› 2024, Vol. 44 ›› Issue (1): 148-156. doi: 10.19965/j.cnki.iwt.2022-1323

氮掺杂介孔碳对含Pb（Ⅱ）隧洞施工废水的吸附性能

蒲小平¹(), 段鹏昌², 秦云¹, 凌涛¹, 熊鹰³^,⁴, 刘媛媛³()

^1. 中铁开发投资集团有限公司，云南昆明 650100
^2. 中铁五局集团第一工程有限责任公司，湖南长沙 410117
^3. 长沙理工大学资源环境与城乡规划研究中心，湖南长沙 410114
^4. 洞庭湖水环境治理与生态修复湖南省重点实验室，湖南长沙 410114

收稿日期:2023-11-30 出版日期:2024-01-20 发布日期:2024-01-24
作者简介:
蒲小平（1974— ），高级工程师。电话：13528893696，E-mail：248592003@qq.com
刘媛媛，博士，讲师。E-mail：yuanyuanliu@csust.edu.cn。
基金资助:
中国中铁科技研究开发计划课题（2020-重大专项-04）; 长沙市自然科学基金项目(kq2202214); 长沙理工大学土木工程重点学科创新性项目(17ZDXK02); 湖南省教育厅科学研究项目(19C0039); 湖南省自然科学基金项目(2019JJ50668)

Adsorption performance of Pb（Ⅱ） by nitrogen-doped mesoporous carbon in tunnel construction wastewater

Xiaoping PU¹(), Pengchang DUAN², Yun QIN¹, Tao LING¹, Ying XIONG³^,⁴, Yuanyuan LIU³()

^1. China Railway Development Investment Group Co. ，Ltd. ，Kunming 650100，China
^2. The First Engineering Co. ，Ltd. ，of China Railway Wuju Group，Changsha 410117，China
^3. Research Center of Resource Environment and Urban Planning，Changsha 410114，China
^4. Key Laboratory of Dongting Lake Aquatic Eco-Environmental Control and Restoration of Hunan Province，Changsha 410114，China

Received:2023-11-30 Online:2024-01-20 Published:2024-01-24

摘要/Abstract

摘要：

采用硬模板法制备氮掺杂介孔碳，分别采用比表面积分析仪、透射电镜、红外光谱仪和X射线光电子能谱分析表征材料结构及理化性质。将该材料应用于对2种隧洞施工废水中Pb（Ⅱ）的吸附，研究pH、反应时间对吸附效果的影响以及反应动力学、等温模型。研究发现，该体系的吸附动力学与二级动力学方程基本一致，其吸附特性与Langmuir和Temkin等温模型相适应。实验结果与表征结果表明，材料吸附Pb（Ⅱ）的过程涉及到静电作用、孔道扩散等物理吸附以及表面含氮官能团与Pb（Ⅱ）的化学吸附。2种废水中基于Langmuir模型的最大吸附量分别为493.5 mg/g和603.9 mg/g。吸附材料可通过HCl处理实现有效再生与重复利用。

关键词: 介孔碳, 氮掺杂, 隧洞施工废水, 铅, 吸附

Abstract:

Nitrogen-doped mesoporous carbon（NMC） was synthesized using hard-template，and was characterized using specific surface area analyzer，transmission electron microscope，Fourier transform-infrared spectrometer and X-ray photoelectron spectroscopy. NMC was applied in the adsorption of Pb（Ⅱ） in two different tunnel construction wastewaters，and the effects of pH，reaction time on adsorption and its adsorption kinetics models and sorption isotherms were investigated. The results showed that the adsorption kinetics was best described by pseudo-second-order model，and its adsorption characteristics conformed to the Langmuir and Temkin model. According to the results of the experiments and characterization，Pb（Ⅱ） adsorption by NMC involved physisorption such as electrostatic interaction and pore diffusion and chemisorption like chelation with functional groups. The estimated maximum adsorption capacity based on Langmuir model was 493.5 mg/g and 603.9 mg/g，respectively for the two wastewaters. In addition，NMC could be regenerated and reused by treatment with HCl.

Key words: mesoporous carbon, nitrogen-doping, tunnel construction wastewater, Pb（Ⅱ）, adsorption

中图分类号:

TQ424

蒲小平, 段鹏昌, 秦云, 凌涛, 熊鹰, 刘媛媛. 氮掺杂介孔碳对含Pb（Ⅱ）隧洞施工废水的吸附性能[J]. 工业水处理, 2024, 44(1): 148-156.

Xiaoping PU, Pengchang DUAN, Yun QIN, Tao LING, Ying XIONG, Yuanyuan LIU. Adsorption performance of Pb（Ⅱ） by nitrogen-doped mesoporous carbon in tunnel construction wastewater[J]. Industrial Water Treatment, 2024, 44(1): 148-156.

https://www.iwt.cn/CN/Y2024/V44/I1/148

图/表 13

表1 NMC吸附Pb（Ⅱ）前后2种隧洞施工废水理化性质

Table 1 The characterization of different tunnel construction wastewater before and after Pb（Ⅱ） adsorption by NMC

水体	吸附前			吸附后
水体	pH	COD/（mg·L^-1）	氨氮/（mg·L^-1）	pH	COD/（mg·L^-1）	氨氮/（mg·L^-1）
施工废水A	6.3	197.4	553.8	6.2	60.4	179.1
施工废水B	6.3	120.9	287.3	6.3	25.8	69.6

图1 NMC的TEM

Fig.1 TEM image of NMC

图2 NMC的N₂吸附-脱附等温线及孔径分布

Fig.2 N₂ adsorption-desorption isotherms of NMC and the corresponding pore size distributions calculated from the desorption branches

图3 NMC的FT-IR

Fig. 3 FT-IR spectra of NMC

图4 吸附前后NMC的XPS

Fig.4 X ray photoelectron spectroscopy（XPS） of NMC before and after Pb（Ⅱ） adsorption

图5 吸附前后NMC表面的N 1s谱图

Fig.5 N 1s XPS spectrum of NMC before and after Pb（Ⅱ） adsorption

图6 不同pH条件下NMC对2种施工废水中Pb（Ⅱ）的吸附量

Fig.6 Effect of pH on Pb（Ⅱ） adsorption by NMC in two kinds of construction wastewater

图7 不同pH条件下NMC的Zeta电位

Fig.7 Zeta potential of NMC as a function of pH

图8 NMC吸附Pb（Ⅱ）的准一级和准二级动力学拟合曲线

Fig.8 The pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic fitting curves for Pb（Ⅱ） adsorption by NMC

表2 准一级和准二级动力学模型模拟吸附过程所得参数

Table 2 The obtained results of kinetic parameters of PFO and PSO models for the adsorption of Pb（Ⅱ） by NMC

吸附质	准一级动力学模型			准二级动力学模型
吸附质	q _e/（mg·g^-1）	k ₁/min^-1	R ²	q _e/（mg·g^-1）	k ₂/（g·mg^-1·min^-1）	R ²
施工废水A	159.3	0.086 0	0.923 7	171.2	0.000 8	0.983 3
施工废水B	173.9	0.098 5	0.941 8	185.5	0.000 9	0.991 6

表3 采用Langmuir、Freundlich、Temkin和 D-R等温方程模拟NMC吸附Pb（Ⅱ）的特征常数

Table 3 Isotherm parameters of Langmuir，Freundlich，Temkin and D-R models for the adsorption of Pb（Ⅱ） by NMC

吸附质	Langmuir模型					Freundlich模型
吸附质	q_m /（mg·g^-1）	b/（L·mg^-1）	R _L	MPSD	R ²	k _F	1/n	MPSD	R ²
施工废水A	493.5	0.006 3	0.165 6~0.760 5	0.060 2	0.977 4	35.55	0.374 4	0.058 5	0.940 8
施工废水B	603.9	0.005 5	0.185 2~0.784 3	0.058 1	0.972 6	36.20	0.397 9	0.090 9	0.920 2
吸附质	D-R 模型					Temkin 模型
吸附质	q_m /（mg·g^-1）	K _d	E	MPSD	R ²	a _T	b _T/（kJ·mol^-1）	MPSD	R ²
施工废水A	361.1	0.000 7	20.41	1.379	0.746 8	0.065 0	0.023 3	0.051 8	0.967 4
施工废水B	445.6	0.001 2	19.79	1.119	0.780 4	0.053 8	0.018 7	0.254 3	0.957 0

表4 不同材料基于Langmuir等温式的Pb（Ⅱ）最大理论吸附量（q_m ）

Table 4 Comparison of maximum adsorption capacity（q_m ） for Pb（Ⅱ） adsorption by various adsorbents reported in the literature

吸附剂	水体	pH	q _m/（mg·g^-1）	参考文献
改性铁尾矿	纯水	5.0	274.7	〔26〕
PP-g-GMA-DETA螯合纤维	纯水	5.0	31.40	〔27〕
巯基修饰活性炭	纯水	6.0	232.02	〔28〕
介孔碳	纯水	6.7	288.4	〔13〕
钴铁氧体-活性炭	制革废水	5.0	6.27	〔29〕
腐烂甘蔗渣生物炭	黄河水	5.0	339.0	〔30〕
NMC	纯水	6.6	561.7	本研究
NMC	施工废水A	6.3	493.5	本研究
NMC	施工废水B	6.3	603.9	本研究

图9 连续吸附-解吸循环中NMC对施工废水中Pb（Ⅱ）的吸附量

Fig. 9 Adsorption capacity of Pb（Ⅱ） in construction wastewater by the regenerated NMC for the consecutive adsorption-desorption cycles

参考文献 30

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