Research progress on removal technology of antibiotics in water

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-0959

Abstract

Abstract:

With the development of the era， the use of antibiotics in the medical industry， agriculture， and animal husbandry has increased year by year. The discharge of wastewater increases the antibiotic content in natural water bodies， which poses a serious threat and potential hazard to ecological environment and human health.The treatment of antibiotic in water has become a hot spot of research at home and abroad， and a large number of scholars have studied the removal technology of antibiotics. Based on the current research status， the sources， hazards and pollution status of various antibiotics were introduced systematically. The development of antibiotic removal technology in the field of drinking water treatment at home and abroad was highlighted. The removal techniques of antibiotics （physical methods， chemical methods， advanced oxidation， biological methods， etc.）， mechanisms and degradation pathways of typical antibiotics were presented. The advantages and disadvantages of these antibiotic removal technologies were analyzed. And the future directions of antibiotic removal methods and technologies in water were prospected， in order to provide some reference for the selection of antibiotic removal methods in water. For the study of antibiotic removal in water， more economical and efficient removal techniques should be developed in the future through the combination of various processes， and attention should be paid to the generation of degradation products and variation in solution toxicity.

Key words: antibiotics, pollution, water environment, adsorption

摘要：

随着时代的发展，抗生素在医疗行业、农业、畜牧业中的使用量逐年增加。污废水的排入增加了天然水体中的抗生素含量，对生态环境和人类健康构成严重威胁和潜在危害。治理水中的抗生素污染已成为国内外研究的热点，大量学者对抗生素的去除技术进行了研究。基于目前的研究现状，系统介绍了各种抗生素的来源、危害以及污染现状，重点阐述了饮用水处理领域国内外的抗生素去除技术发展，介绍了抗生素的去除技术（物理法、化学法、高级氧化法、生物法等）、机理和典型抗生素的降解路径，分析了这些抗生素去除技术的优缺点，并对水中抗生素的去除方法及技术未来发展方向进行了展望，以期为水中抗生素去除方法及技术的选用提供一定参考和借鉴。对于水中抗生素的去除研究，今后应通过各类工艺的组合或耦合联用开发出更加经济、高效的去除技术，同时应关注降解产物的生成及溶液毒性的变化。

关键词: 抗生素, 污染, 水环境, 吸附

CLC Number:

TU991

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URL: https://www.iwt.cn/EN/10.19965/j.cnki.iwt.2022-0959

https://www.iwt.cn/EN/Y2023/V43/I4/1

Figures/Tables 7

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抗生素	吸附材料	最大吸附容量（或去除率）	吸附机理	吸附等温线模型	吸附动力学模型	文献
阿莫西林	活性炭	437.0 mg/g	静电吸引	Langmuir	拟二级动力学模型	〔1〕
	离子交换树脂	155. 2 mg/L	氢键、离子交换	Langmuir	拟二级动力学模型	〔2〕
	生物炭	121.5 mg/g	氢键、π－π相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔3〕
四环素	吸附树脂	467.1 mg/g	化学键的作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔4〕
	离子交换树脂	443.2 mg/L	氢键、离子交换	Langmuir	拟二级动力学模型	〔2〕
	生物炭	161.6 mg/g	氢键、π－π相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔3〕
	芳香有机骨架	111.1 mg/g	极性官能团和静电作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔5〕
	水凝胶	290.7 mg/g	氢键作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔6〕
	金属有机骨架	912.5 mg/g	静电吸引	Langmuir	拟二级动力学模型	〔7〕
磺胺甲唑	磁性纳米材料	15.5 mg/g	氢键、π-π和静电相互作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔8〕
土霉素	碳气凝胶	99.9%	共价电子对和中空键作用	—	拟二级动力学模型	〔9〕
	二氧化硅气凝胶	8.3%	氢键作用	—	—	〔9〕
	磁性纳米材料	289.9 mg/g	物理和化学相互作用	—	—	〔10〕
诺氟沙星	金属有机骨架	450.4 mg/g	静电吸引	Langmuir	拟二级动力学模型	〔11〕
盐酸四环素	共价有机框架	518 mg/g	C—H…π的相互作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔12〕
强力霉素	共价有机框架	625 mg/g	C—H…π的相互作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔12〕
盐酸环丙沙星	共价有机框架	227 mg/g	C—H…π的相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔12〕
盐酸莫西沙星	共价有机框架	337 mg/g	C—H…π的相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔12〕

抗生素	吸附材料	最大吸附容量（或去除率）	吸附机理	吸附等温线模型	吸附动力学模型	文献
阿莫西林	活性炭	437.0 mg/g	静电吸引	Langmuir	拟二级动力学模型	〔1〕
	离子交换树脂	155. 2 mg/L	氢键、离子交换	Langmuir	拟二级动力学模型	〔2〕
	生物炭	121.5 mg/g	氢键、π－π相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔3〕
四环素	吸附树脂	467.1 mg/g	化学键的作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔4〕
	离子交换树脂	443.2 mg/L	氢键、离子交换	Langmuir	拟二级动力学模型	〔2〕
	生物炭	161.6 mg/g	氢键、π－π相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔3〕
	芳香有机骨架	111.1 mg/g	极性官能团和静电作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔5〕
	水凝胶	290.7 mg/g	氢键作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔6〕
	金属有机骨架	912.5 mg/g	静电吸引	Langmuir	拟二级动力学模型	〔7〕
磺胺甲唑	磁性纳米材料	15.5 mg/g	氢键、π-π和静电相互作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔8〕
土霉素	碳气凝胶	99.9%	共价电子对和中空键作用	—	拟二级动力学模型	〔9〕
	二氧化硅气凝胶	8.3%	氢键作用	—	—	〔9〕
	磁性纳米材料	289.9 mg/g	物理和化学相互作用	—	—	〔10〕
诺氟沙星	金属有机骨架	450.4 mg/g	静电吸引	Langmuir	拟二级动力学模型	〔11〕
盐酸四环素	共价有机框架	518 mg/g	C—H…π的相互作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔12〕
强力霉素	共价有机框架	625 mg/g	C—H…π的相互作用	Langmuir	拟二级动力学模型	〔12〕
盐酸环丙沙星	共价有机框架	227 mg/g	C—H…π的相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔12〕
盐酸莫西沙星	共价有机框架	337 mg/g	C—H…π的相互作用	Freundlich	拟二级动力学模型	〔12〕

抗生素	质量浓度/（mg·L^-1）	H₂O₂/（mmol·L^-1）	催化剂	pH	去除率/%	文献
磺胺甲唑	10	10	光+CuFe₂O₄，0.2 g/L	6.73	96	〔13〕
	10	2.0	Sch@BC，1.0 g/L	3.0	100	〔14〕
四环素	100	100	Fe⁰/CeO₂，0.2 g/L	5.8	94	〔15〕
甲硝唑	10	150 mg/L	FeNi₃/SiO₂，0.1 g/L	7	95.32	〔16〕
氧氟沙星	12	20	Fe₃O₄-CeO₂/AC，0.5 g/L	3.3	95	〔17〕
	30	29.4	MnFe₂O₄@C-NH₂，1.0 g/L	3.0	97.4	〔18〕
环丙沙星	0.10 mmol/L	3	FeS₂/SiO₂微球，1.25 g/L	3.0	100	〔19〕
	20	5.6	CN@IO-2，20 mg/L	3.0	100	〔20〕
阿莫西林	30	29.4	MnFe₂O₄@C-NH₂，1.0 g/L	3.0	99.1	〔18〕

抗生素	质量浓度/（mg·L^-1）	H₂O₂/（mmol·L^-1）	催化剂	pH	去除率/%	文献
磺胺甲唑	10	10	光+CuFe₂O₄，0.2 g/L	6.73	96	〔13〕
	10	2.0	Sch@BC，1.0 g/L	3.0	100	〔14〕
四环素	100	100	Fe⁰/CeO₂，0.2 g/L	5.8	94	〔15〕
甲硝唑	10	150 mg/L	FeNi₃/SiO₂，0.1 g/L	7	95.32	〔16〕
氧氟沙星	12	20	Fe₃O₄-CeO₂/AC，0.5 g/L	3.3	95	〔17〕
	30	29.4	MnFe₂O₄@C-NH₂，1.0 g/L	3.0	97.4	〔18〕
环丙沙星	0.10 mmol/L	3	FeS₂/SiO₂微球，1.25 g/L	3.0	100	〔19〕
	20	5.6	CN@IO-2，20 mg/L	3.0	100	〔20〕
阿莫西林	30	29.4	MnFe₂O₄@C-NH₂，1.0 g/L	3.0	99.1	〔18〕

抗生素	实验条件	光催化剂	去除率/%	文献
盐酸四环素	可见光+20 mg/L TCH	Ag₃PO₄/C₃N₅，1.0 g/L	90.50	〔21〕
四环素	高压汞灯+10 mg/L TC	TiO₂，1.0 g/L	94.99	〔22〕
	300 W氙气灯+50 mg/L TC	Cu-WO₃，0.5 g/L	96.70	〔23〕
	可见光+40 mg/L TC	Bi₁₂O₁₇Cl₂/Ag/AgFeO₂，0.5 g/L	94.10	〔24〕
	1 000 W氙气灯+10 mg/LTC	BiVO₄/TiO₂/RGO	96.20	〔25〕
环丙沙星	可见光+10 mg/L CIP	C-TiO₂/CoTiO₃-3，0.5 g/L	99.60	〔26〕
环丙沙星	可见光+10 mg/L CIP	PANI/Bi₄O₅Br₂，0.4 g/L	96.00	〔27〕
土霉素	高压汞灯+10 mg/L OTC	TiO₂，1.0 g/L	88.92	〔22〕
	300 W氙气灯+30 mg/L OTC	7-AgCN，2.0 g/L	98.70	〔28〕
	1 000 W氙气灯+10 mg/L OTC	BiVO₄/TiO₂/RGO	98.70	〔25〕
金霉素	高压汞灯+10 mg/L CTC	TiO₂，1.0 g/L	95.52	〔22〕
金霉素	1 000 W氙气灯+10 mg/L CTC	BiVO₄/TiO₂/RGO	97.50	〔20〕
诺氟沙星	可见光+10 mg/L NOF	CeO₂-1，1.0 g/L	98.90	〔29〕
诺氟沙星	自然强光+10 mg/L NOF	AP/RGO/CN，1.0 g/L	100.00	〔30〕
恩诺沙星	太阳光+7 mg/L EF	ZnO/NC，0.20 g/L.	97.00	〔31〕
灭滴灵	紫外-可见光+12 mg/L灭滴灵	Fe₂TiO₅	100.00	〔32〕
强力霉素	1 000 W氙气灯+10 mg/L DXC	BiVO₄/TiO₂/RGO	99.60	〔25〕

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