硫基、铁基及硫-铁基自养反硝化技术研究进展

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2023-0417

摘要/Abstract

摘要：

自养反硝化技术具有无需外加碳源、污泥产量低以及成本低等优势，是双碳背景下具有前景的低C/N废水的深度脱氮处理技术之一，而无机电子供体的选择是该技术能否广泛实际应用的关键。根据反硝化原理，硫基自养反硝化易产酸并会产生硫酸盐，铁基反硝化耗酸且会有亚硝酸盐积累，而硫-铁基耦合自养反硝化可以结合两者的特点，维持反应pH稳定，减少二次污染。基于以上分析了硫基、铁基以及硫-铁基作为电子供体的自养反硝化基本作用原理及特性，并阐述了基于各电子供体进行反硝化时的优势菌属，以期为硫基、铁基及硫-铁基耦合自养反硝化技术在提高脱氮效率并减少二次污染方面的研究提供参考。

关键词: 硫铁基, 电子供体, 自养反硝化, 脱氮

Abstract:

Autotrophic denitrification technology has the advantages of no additional carbon source, low sludge yield and low cost. It is one of the promising technologies for deep denitrification of low C/N wastewater under the dual-carbon background. The selection of inorganic electron donor is the key to its wide practical application. According to the principle of denitrification, sulfur autotrophic denitrification is easy to produce acid and sulfate, iron denitrification consumes acid and accumulates nitrite, whereas sulfur-iron coupling autotrophic denitrification can combine the characteristics of both to maintain stable reaction pH and reduce secondary pollution. In this paper, the principle and characteristics of autotrophic denitrification based on sulfur, iron and sulfur-iron as electron donors were analyzed, and the dominant bacteria under different electron donors were introduced. It was hoped to provide reference for improving nitrogen removal efficiency and reducing secondary pollution by sulfur based, iron based and sulfur-iron coupled autotrophic denitrification technologies.

Key words: sulfur-iron based, electron donor, autotrophic denitrification, denitrification

中图分类号:

X703

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https://www.iwt.cn/CN/Y2024/V44/I6/22

图/表 7

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电子供体	工艺	硫源	S/N	HRT	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	积累情况		参考文献
电子供体	工艺	硫源	S/N	HRT	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	NO₂ ^--N	SO₄ ^2-	参考文献
S⁰	SAD-异养反硝化	硫粉（1 500目）		1 h	420（以NO₃ ^--N计）		有积累	有积累	〔9〕
	SAD-异养反硝化	硫颗粒（2~3 mm）			2 670（以N计）		有积累	有积累	〔26〕
	SAD-Anammox	硫颗粒		1.1 h		99.15（以TN计）	有积累		〔11〕
	SAD-PNA-Anammox	硫颗粒（3.5~6 mm）		10 h		98（以TN计）	有积累	积累较少	〔3〕
HS^-、S^2-	SAD-PNA-Anammox	Na₂S	2.5	6.72 h	150（以N计）	83.5（以TN计）	积累较少	有积累	〔14〕
	SAD	Na₂S·9H₂O	>1	6 h（1~73 d） 4 h（74~130 d）*		97.1 （以NO₃ ^--N计）	无积累	有积累	〔23〕
			1			100（以NO₃ ^--N计）	有积累	无积累
			<1			89.5（以NO₃ ^--N计）	有积累	有积累
S₂O₃ ^2-	SAD	Na₂S₂O₃		2.6 h		86.8 （以NO₃ ^--N计）	积累量先增加后减少	有积累	〔13〕
	SAD-异养反硝化	Na₂S₂O₃	0.83	12 h	352（以NO₃ ^--N计）	93（以NO₃ ^--N计）	有积累		〔17〕
	SAD-Anammox	S₂O₃ ^2-	0.49			98（以TN计）	无积累	有积累	〔16〕
FeS₂、Fe_1- _x S （x=0~0.125）	P-SAD-石灰石自养反硝化生物滤池	m（磁黄铁矿）∶ m（硫颗粒）=2∶1		6 h	100.32~109.44 （以NO₃ ^--N计）	83.6~91.2 （以NO₃ ^--N计）	有积累	有积累	〔19〕
	P-SAD-石灰石自养反硝化生物滤池	m（磁黄铁矿）∶ m（硫颗粒）=2∶1		3 h		97.67~99.22（以NO₃ ^--N计）		积累少	〔34〕
	SAD-AIDD	天然黄铁矿		6 h	52.8（以NH₄ ⁺-N计） 59.4（以NO₃ ^--N计）	>90（以TN计）	有积累	有积累	〔33〕
	SAD-AIDD	纳米磁黄铁矿		1.2 h	275.2（以N计）	99.64（以TN计）	无积累	无积累	〔20〕

电子供体	工艺	硫源	S/N	HRT	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	积累情况		参考文献
电子供体	工艺	硫源	S/N	HRT	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	NO₂ ^--N	SO₄ ^2-	参考文献
S⁰	SAD-异养反硝化	硫粉（1 500目）		1 h	420（以NO₃ ^--N计）		有积累	有积累	〔9〕
	SAD-异养反硝化	硫颗粒（2~3 mm）			2 670（以N计）		有积累	有积累	〔26〕
	SAD-Anammox	硫颗粒		1.1 h		99.15（以TN计）	有积累		〔11〕
	SAD-PNA-Anammox	硫颗粒（3.5~6 mm）		10 h		98（以TN计）	有积累	积累较少	〔3〕
HS^-、S^2-	SAD-PNA-Anammox	Na₂S	2.5	6.72 h	150（以N计）	83.5（以TN计）	积累较少	有积累	〔14〕
	SAD	Na₂S·9H₂O	>1	6 h（1~73 d） 4 h（74~130 d）*		97.1 （以NO₃ ^--N计）	无积累	有积累	〔23〕
			1			100（以NO₃ ^--N计）	有积累	无积累
			<1			89.5（以NO₃ ^--N计）	有积累	有积累
S₂O₃ ^2-	SAD	Na₂S₂O₃		2.6 h		86.8 （以NO₃ ^--N计）	积累量先增加后减少	有积累	〔13〕
	SAD-异养反硝化	Na₂S₂O₃	0.83	12 h	352（以NO₃ ^--N计）	93（以NO₃ ^--N计）	有积累		〔17〕
	SAD-Anammox	S₂O₃ ^2-	0.49			98（以TN计）	无积累	有积累	〔16〕
FeS₂、Fe_1- _x S （x=0~0.125）	P-SAD-石灰石自养反硝化生物滤池	m（磁黄铁矿）∶ m（硫颗粒）=2∶1		6 h	100.32~109.44 （以NO₃ ^--N计）	83.6~91.2 （以NO₃ ^--N计）	有积累	有积累	〔19〕
	P-SAD-石灰石自养反硝化生物滤池	m（磁黄铁矿）∶ m（硫颗粒）=2∶1		3 h		97.67~99.22（以NO₃ ^--N计）		积累少	〔34〕
	SAD-AIDD	天然黄铁矿		6 h	52.8（以NH₄ ⁺-N计） 59.4（以NO₃ ^--N计）	>90（以TN计）	有积累	有积累	〔33〕
	SAD-AIDD	纳米磁黄铁矿		1.2 h	275.2（以N计）	99.64（以TN计）	无积累	无积累	〔20〕

电子供体	供体来源	耦合工艺	投加量/ （mg·L^-1）	HRT/h	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	积累情况		参考文献
电子供体	供体来源	耦合工艺	投加量/ （mg·L^-1）	HRT/h	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	N₂O	NO₂ ^--N	参考文献
Fe（Ⅱ）	黄铁矿FeS₂ （3~8 mm）	异养-自养反硝化		48	9.81 （以NO₃ ^--N计）	98.1 （以NO₃ ^--N计）		有积累，但还原效率高于单一自养	〔52〕
	FeSO₄·7H₂O	微电解-AIDD		8		43.7 （以TN计）	随电流增大N₂O浓度下降		〔42〕
	FeSO₄·7H₂O	EDTA螯合 Fe（Ⅱ）	480		38.88 （以NO₃ ^--N计）		n（EDTA-2Na）∶n（Fe）=1.75时大量积累		〔39〕
	FeSO₄·7H₂O	ZVI-Fe（Ⅱ）	15	13	25.68 （以NO₃ ^--N计）	93.02 （以NO₃ ^--N计）			〔51〕
ZVI	Fe⁰	ZVI-Fe（Ⅱ）	4	13	25.68 （以NO₃ ^--N计）	93.02（以NO₃ ^--N计）			〔51〕
	铁屑（0.05 mm）	ZVI-氢自养		24		97.2（以NO₃ ^--N计）			〔48〕
	nZVI制备的铁碳填料球Fe⁰@C	IC-ME-AIDD-氢自养	1 000			95（以NO₃ ^--N计） 84（以TN计）	Fe⁰@C投加量1 g/L时，NO₂ ^--N无积累，N₂O占气体量的1.37%；投加量1.5 g/L时，开始积累NO₂ ^--N；投加量2 g/L时，N₂O 含量下降		〔45〕
	铁屑制备的铁碳填料（5~10 mm）	IC-ME-AIDD		3	191±28（以N计）		二者均积累较多		〔46〕
	铁屑制备的铁碳填料（5~10 mm）	IC-ME-AIDD-异养		3	445±11（以N计）		C/N为1.16时，二者积累减少

电子供体	供体来源	耦合工艺	投加量/ （mg·L^-1）	HRT/h	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	积累情况		参考文献
电子供体	供体来源	耦合工艺	投加量/ （mg·L^-1）	HRT/h	去除负荷/ （mg·L^-1·d^-1）	去除率/%	N₂O	NO₂ ^--N	参考文献
Fe（Ⅱ）	黄铁矿FeS₂ （3~8 mm）	异养-自养反硝化		48	9.81 （以NO₃ ^--N计）	98.1 （以NO₃ ^--N计）		有积累，但还原效率高于单一自养	〔52〕
	FeSO₄·7H₂O	微电解-AIDD		8		43.7 （以TN计）	随电流增大N₂O浓度下降		〔42〕
	FeSO₄·7H₂O	EDTA螯合 Fe（Ⅱ）	480		38.88 （以NO₃ ^--N计）		n（EDTA-2Na）∶n（Fe）=1.75时大量积累		〔39〕
	FeSO₄·7H₂O	ZVI-Fe（Ⅱ）	15	13	25.68 （以NO₃ ^--N计）	93.02 （以NO₃ ^--N计）			〔51〕
ZVI	Fe⁰	ZVI-Fe（Ⅱ）	4	13	25.68 （以NO₃ ^--N计）	93.02（以NO₃ ^--N计）			〔51〕
	铁屑（0.05 mm）	ZVI-氢自养		24		97.2（以NO₃ ^--N计）			〔48〕
	nZVI制备的铁碳填料球Fe⁰@C	IC-ME-AIDD-氢自养	1 000			95（以NO₃ ^--N计） 84（以TN计）	Fe⁰@C投加量1 g/L时，NO₂ ^--N无积累，N₂O占气体量的1.37%；投加量1.5 g/L时，开始积累NO₂ ^--N；投加量2 g/L时，N₂O 含量下降		〔45〕
	铁屑制备的铁碳填料（5~10 mm）	IC-ME-AIDD		3	191±28（以N计）		二者均积累较多		〔46〕
	铁屑制备的铁碳填料（5~10 mm）	IC-ME-AIDD-异养		3	445±11（以N计）		C/N为1.16时，二者积累减少

微生物菌属	电子供体	相对丰度/%	参考文献
Thiobacillus（硫杆菌属）	Fe（Ⅱ）	6.02	〔42〕
Acidororax（嗜酸菌）		7.51
Geothrix		11.60
Ignavibacterium		4.16
Flavobacteriia	Fe（Ⅱ）、Fe⁰	40.35	〔51〕
Thiobacillus	Fe（Ⅱ）、Fe⁰、H₂	28	〔40〕
Thauera（陶厄氏菌属）		8
Ferritrotrophicum（铁氧化菌属）		12
Hydrogenophaga（嗜氢菌属）	Fe⁰、H₂	9.85~10.5	〔48〕
Methyloversatilis	Fe⁰、H₂	11.2~31	〔48〕
Sulfurimonas（硫单胞菌属）	Fe⁰、S⁰	42.66	〔59〕
Thiobacillus		5.59
Pseudomonas（假单胞菌属）		18.57
Thiobacillus	Fe（Ⅱ）、S^2-、S⁰	18.3	〔34〕
Desulfobulbus（脱硫球菌）		10.5
Desulfurivibrio（脱硫弧菌）		7.0
Sulfurimonas		6.7
Gammaproteobacteria	S₂、SO₃ ^2-	81.6	〔17〕

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