<i>L</i>-半胱氨酸和聚吡咯功能化磁性高岭土对水中Hg<sup>2+</sup>的吸附

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-0223

摘要/Abstract

摘要：

为提高高岭土对水中Hg²⁺的吸附能力并改善其团聚性能，采用一种安全、高效、绿色的方法合成了L-半胱氨酸和聚吡咯双功能化的磁性高岭土（m@Kaolin-LC/Ppy）。通过扫描电镜、傅里叶红外、X射线衍射仪、比表面积分析仪和磁强计等对吸附剂进行表征，分析了m@Kaolin-LC/Ppy合成前后的各项参数，同时研究了不同pH和反应温度下对水中Hg²⁺的去除情况。结果表明：m@Kaolin-LC/Ppy在pH=7和投加量为0.05 g/L的条件下取得最佳吸附量372.5 mg/g，对Hg²⁺的去除过程符合准二级动力学和Langmuir等温吸附，并以化学吸附为主。m@Kaolin-LC/Ppy具有较好的重复使用性、良好的分散能力和化学稳定性，吸附后易于从水中分离出来。

关键词: 磁性高岭土, L-半胱氨酸, 聚吡咯, 汞离子, 吸附

Abstract:

To improve the adsorption capacity and agglomeration properties of kaolin to Hg²⁺in water，L-Cysteine and polypyrrole bi-functionalized magnetic kaolin（m@Kaolin-LC/Ppy） was synthesized by a safe，effective and green method. The adsorbent was characterized by scanning electron microscopy，Fourier infrared，X-ray diffractometer，specific surface area analyzer and magnetometer，and the parameters before and after the synthesis of m@Kaolin-LC/Ppy were analyzed and studied. The removal of Hg²⁺ from water was investigated under the conditions of various pH values and temperatures. The results showed that the optimal adsorption capacity of 372.5 mg/g is obtained for the m@Kaolin-LC/Ppy at pH=7 and a dosage of 0.05 g/L. The adsorption process of Hg²⁺ can be characterized by the Pseudo-second-order kinetics and Langmuir isotherm models，and is mainly attributed to chemisorption. The m@Kaolin-LC/Ppy has good reusability，dispersibility and chemical stability，and is easily separated from aqueous solution after adsorption.

Key words: magnetic kaolin, L-Cysteine, polypyrrole, mercury ion, adsorption

中图分类号:

X703.1

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https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I1/95

图/表 12

图1 Kaolin、m@Kaolin和m@Kaolin-LC/Ppy的表征结果

Fig. 1 Characterization results of Kaolin，m@Kaolin and m@Kaolin-LC/Ppy

图2 m@Kaolin-LC/Ppy的N₂吸附脱附分析及孔径分布

Fig.2 N₂ adsorption/desorption plot and pore size distribution of m@Kaolin-LC/Ppy

图3 m@Kaolin-LC/Ppy的XRD

Fig. 3 XRD of m@Kaolin-LC/Ppy

图4 m@Kaolin-LC/Ppy的FT-IR

Fig. 4 FT-IR of m@Kaolin-LC/Ppy

图5 m@Kaolin-LC/Ppy的磁滞回线

Fig. 5 Hysteresis loop of m@Kaolin-LC/Ppy

图6 pH对吸附Hg²⁺的影响

Fig. 6 Effect of pH on Hg²⁺ adsorption

表1 不同吸附剂对Hg²⁺的吸附能力比较

Table 1 Comparison of adsorption capacity of Hg²⁺ by various adsorbents

吸附剂	BET/（m²·g^-1）	pH	q_e/（mg·g^-1）	参考文献
m@Kaolin-LC/Ppy	25.21	7	372.5	本实验
磁性GO	58.6	6	71.3	〔21〕
CoFe₂O₄@SiO₂-NH₂	17.08	7	149.3	〔22〕
Ppy/SBA-15	97.6	8	200	〔2〕
磁性CNTs/Fe₃O₄	97.16	6.5	65.52	〔23〕
还原氧化石墨烯	—	7	128.98	〔15〕
改性活性炭	977	7	2.83	〔24〕
膨润土	—	5.5	2.44	〔5〕

图7 m@Kaolin-LC/Ppy对Hg²⁺吸附的动力学拟合

Fig. 7 Kinetic fitting of Hg²⁺ adsorption onto m@Kaolin-LC/Ppy

表2 拟合参数

Table 2 Fitting parameters

准一级动力学模型
q_e，exp/（mg·g^-1）	q_e，cal/（mg·g^-1）		k₁/min^-1	R²	X²
372.5	366.24		0.01	0.978 5	0.960 5
准二级动力学模型
q_e，exp/（mg·g^-1）	q_e，cal/（mg·g^-1）		k₂/（g·mg^-1·min^-1）	R²	X²
372.5	398.25		2.11	0.990 3	0.991 2
颗粒内扩散模型
K_d1/（mg·g^-1·min^-0.5）		C₁/（mg·g^-1）		R₁²
2.34		48.35		0.938 4
K_d2/（mg·g^-1·min^-0.5）		C₂/（mg·g^-1）		R₂²
0.59		181.67		0.944 3
K_d3/（mg·g^-1·min^-0.5）		C₃/（mg·g^-1）		R₃²
0.24		277.35		0.902 8

图8 m@Kaolin-LC/Ppy对Hg²⁺的等温吸附拟合

Fig.8 Fitting results of Hg²⁺ isothermal adsorption onto m@Kaolin-LC/Ppy

表3 Hg²⁺的等温吸附拟合数据

Table 3 Fitting data of Hg²⁺ isothermal adsorption

T/K	Langmuir模型			Freundlich模型
T/K	Q_m/（mg·g^-1）	K_L/（L·mg^-1）	R²	K_F	1/n	R²
298	517.72	0.09	0.985 6	88.82	0.53	0.920 2
308	551.44	0.45	0.991 5	204.64	0.34	0.988 6
318	652.73	0.79	0.975 4	278.94	0.30	0.970 4

图9 m@Kaolin-LC/Ppy吸附Hg²⁺前后的FT-IR和XPS

Fig.9 FT-IR and XPS spectra of m@Kaolin-LC/Ppy before and after adsorption of Hg²⁺

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