可见光驱动CuFe2O4/g-C3N4活化过一硫酸盐降解磺胺甲 唑

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2025-0308

摘要/Abstract

摘要：

采用研磨-焙烧法制备了CuFe₂O₄/g-C₃N₄（CFCN）异质结催化剂，并采用XRD、SEM、UV-Vis、XPS对其物相、形貌与光电化学性质进行表征。在可见光照射下，考察了该催化剂活化过一硫酸盐（PMS）降解水中磺胺甲唑（SMX）的性能。结果显示，当复合催化剂中CuFe₂O₄质量分数为80%、投加量为1.0 g/L，SMX初始质量浓度为10 mg/L，PMS投加量为0.4 mmol/L，pH=7，温度为20 ℃（室温）时，可见光下反应30 min，SMX去除率可达94.42%，拟一级反应速率常数（k _obs）为0.124 66 min^-1。猝灭实验结果表明，SMX的降解是由体系中5种活性物种共同作用的结果，相对贡献率大小顺序：¹O₂>h⁺>O₂ ^·->·OH>SO₄ ^·-。另外，反应前后催化剂的XPS分析证实，CuFe₂O₄/g-C₃N₄异质结催化剂中Cu⁺/Cu²⁺和Fe²⁺/Fe³⁺氧化还原电对间存在协同作用，可以实现循环再生，从而持续活化PMS产生活性物种。该研究构建了一种高效且稳定的Vis/CFCN/PMS体系，为降解SMX等有机污染物提供了一种新思路。

关键词: 过一硫酸盐, 异质结, 光催化, CuFe₂O₄, g-C₃N₄

Abstract:

CuFe₂O₄/g-C₃N₄(CFCN) heterojunction catalyst was synthesized by a grinding-calcination method and characterized by XRD, SEM, UV-Vis, and XPS to analyze its phase composition, morphology, and photoelectrochemical properties. Under visible-light irradiation, the performance of the catalyst in activating peroxymonosulfate (PMS) to degrade sulfamethoxazole (SMX) in water was investigated. The results show that under the conditions of 80% CuFe₂O₄ in the composite, catalyst dosage of 1.0 g/L, initial SMX concentration of 10 mg/L, PMS dosage of 0.4 mmol/L, pH of 7, and temperature of 20 ℃ (room temperature), the SMX removal efficiency reached 94.42% after 30 min of reaction under visible light, with a corresponding first-order rate constant (k _obs) of 0.124 66 min^-1. Quenching experiments revealed that the degradation of SMX resulted from the combined action of five reactive species in the system, with the relative contributions ranking as follows: ¹O₂>h⁺>O₂ ^·->·OH>SO₄ ^·-. Furthermore, XPS analysis of the catalysts before and after the reaction confirmed the synergistic interaction between the Cu⁺/Cu²⁺ and Fe²⁺/Fe³⁺ redox couples in the CuFe₂O₄/g-C₃N₄ heterojunction, enabling their cyclic regeneration and thus sustained activation of PMS to generate reactive species. This study established a highly efficient and stable Vis/CFCN/PMS system, which provided a new strategy for degrading SMX and other organic pollutants.

Key words: peroxymonosulfate, heterojunction, photocatalysis, CuFe₂O₄, g-C₃N₄

中图分类号:

X703

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https://www.iwt.cn/CN/Y2026/V46/I3/91

图/表 13

图1 CuFe₂O₄、g-C₃N₄、CFCN-80的XRD

Fig.1 XRD patterns of CuFe₂O₄，g-C₃N₄，CFCN-80

图2 CuFe₂O₄、g-C₃N₄、CFCN-80的SEM以及CFCN-80的EDS （a）CuFe₂O₄的SEM；（b）g-C₃N₄的SEM；（c）CFCN-80的高倍SEM；（d）CFCN-80的低倍SEM；（e）C的EDS；（f）N的EDS；（g）O的EDS；（h）Fe的EDS；（i）Cu的EDS。

Fig.2 SEM of CuFe₂O₄，g-C₃N₄，CFCN-80 and EDS of CFCN-80

图3 CuFe₂O₄、g-C₃N₄和CFCN-80的紫外-可见漫反射光谱及禁带宽度

Fig.3 UV-Vis DRS spectra and band gap of CuFe₂O₄，g-C₃N₄，CFCN-80

图4 CuFe₂O₄和g-C₃N₄的VB-XPS光谱

Fig.4 VB-XPS of CuFe₂O₄ and g-C₃N₄

图5 CuFe₂O₄和CFCN-80的XPS光谱

Fig.5 XPS spectra of CuFe₂O₄ and CFCN-80

图6 不同掺杂比例对SMX降解效果的影响

Fig.6 Effects of different doping ratios on degradation of SMX

图7 SMX初始浓度对降解效果的影响

Fig.7 Effects of initial concentration of SMX on its degradation

图8 PMS投加量对SMX降解效果的影响

Fig.8 Effects of PMS dosages on degradation of SMX

图9 pH对SMX降解效果的影响

Fig.9 Effects of pH on degradation of SMX

图10 CFCN-80投加量对SMX降解效果的影响

Fig.10 Effects of CFCN-80 dosages on degradation of SMX

图11 不同猝灭剂对Vis/CFCN-80/PMS体系降解SMX效果的影响

Fig.11 Effects of different quenchers in Vis/CFCN-80/PMS system on degradation of SMX

图12 使用前后CFCN-80的XPS光谱

Fig.12 XPS spectra of fresh and used CFCN-80

图13 Vis/CFCN-80/PMS体系的降解机理

Fig.13 Mechanism scheme of Vis/CFCN-80/PMS system

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