BDD电极修饰及其在生物传感器中的应用进展

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2022-087

摘要/Abstract

摘要：

生物传感器已被广泛应用于对痕量有机物和生物大分子等物质的检测中，提高生物传感器的检测准确性、检测范围、灵敏度等检测性能是近年来的重点研究内容。掺硼金刚石（BDD）电极基于其优异的物化性质，是目前生物传感器理想的基底材料之一，但其存在价格昂贵、传感性能不高等问题，而化学修饰是提高BDD电极传感性能的有效途径。系统论述了吸附法、共价键结合法和电沉积法3种当前主流的BDD基底修饰方法，在阐述其反应机理的基础上，总结了不同方法所修饰的BDD电极在生物传感器中的应用，并深入分析了各修饰方法的优势和不足。最后，总结了BDD电极作为基底材料应用于生物传感器领域中存在的问题，并展望了未来的重点发展方向，以期为BDD电极的修饰和潜在的实际应用提供新思路。

关键词: 掺硼金刚石电极, 表面修饰, 生物传感器, 复合材料

Abstract:

Biosensors have been widely used in the detection of trace organic matter and biological macromolecules. The studies focus on the improvement of detection performance of biosensors, such as accuracy, detection range and sensitivity in recent years. Boron-doped diamond (BDD) electrode is one of the ideal substrate materials for biosensors due to its excellent physical and chemical properties. However, BDD electrode has some drawbacks such as high price and low sensing capacity, which can be improved efficiently by chemical modification. Herein, three main BDD substrate modification methods, including adsorption, covalent bonding and electrodeposition, were systematically discussed. Based on the elaboration of their reaction mechanisms, the application of BDD electrode modified by different methods in biosensors was summarized, and the advantages and disadvantages of each modification method were analyzed. Finally, the problems in the application of BDD electrodes as substrate materials in the field of biosensors were summarized, and the key development directions are prospected, as to provide new inspiration for the modification and potential practical applications of BDD electrodes.

Key words: boron-doped diamond electrode, surface modification, biosensor, composite material

中图分类号:

TQ050.4
X703

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https://www.iwt.cn/CN/Y2023/V43/I11/66

图/表 5

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76	ZHAO Jianwen， WU Daohong， ZHI Jinfang. A novel tyrosinase biosensor based on biofunctional ZnO nanorod microarrays on the nanocrystalline diamond electrode for detection of phenolic compounds［J］. Bioelectrochemistry，2009，75（1）：44-49. doi:10.1016/j.bioelechem.2009.01.005
77	SONG M J， KIM J H， LEE S K，et al. Analytical characteristics of electrochemical biosensor using Pt-dispersed graphene on boron doped diamond electrode［J］. Electroanalysis，2011，23（10）：2408-2414. doi:10.1002/elan.201100265
78	赵凤娟，罗耀，聂冬锐，等. 基于多孔碳球修饰硼掺杂金刚石电极的甲基对硫磷检测［J］. 食品安全质量检测学报，2014，5（11）：3419-3424.
	ZHAO Fengjuan， LUO Yao， NIE Dongrui，et al. Determination of methyl parathion based on porous carbon spheres-modified boron-doped diamond electrode［J］. Journal of Food Safety & Quality，2014，5（11）：3419-3424.
79	WEI Min， WANG Jingjing. A novel acetylcholinesterase biosensor based on ionic liquids-AuNPs-porous carbon composite matrix for detection of organophosphate pesticides［J］. Sensors and Actuators B：Chemical，2015，211：290-296. doi:10.1016/j.snb.2015.01.112

电极种类	析氧电位/V	优点	缺点	参考文献
BDD	2.3	析氧电位高、催化活性高、稳定性高、背景电流低	价格昂贵、制备工艺复杂	〔13-14〕
石墨	1.7	导电性好、价格低廉	析氧电位低、易钝化、易脱落	〔15〕
Pt	1.6	导电性好、耐腐蚀性强	稳定性差、价格昂贵	〔16〕
IrO₂	1.52	稳定性高、电极寿命长	价格昂贵、析氧电位低	〔17〕
RuO₂	1.47	电位窗口宽、氧化还原可逆性高	易发生团聚、电极材料利用率不高	〔18〕

电极种类	析氧电位/V	优点	缺点	参考文献
BDD	2.3	析氧电位高、催化活性高、稳定性高、背景电流低	价格昂贵、制备工艺复杂	〔13-14〕
石墨	1.7	导电性好、价格低廉	析氧电位低、易钝化、易脱落	〔15〕
Pt	1.6	导电性好、耐腐蚀性强	稳定性差、价格昂贵	〔16〕
IrO₂	1.52	稳定性高、电极寿命长	价格昂贵、析氧电位低	〔17〕
RuO₂	1.47	电位窗口宽、氧化还原可逆性高	易发生团聚、电极材料利用率不高	〔18〕

修饰物	分析物	检测范围/（mol·L^-1）	检测限/（mol·L^-1）	灵敏度/（μA·L·mmol^-1·cm^-2）	参考文献
AuNPs	DA	5.00×10^-6~1.00×10^-3	8.00×10^-7	—	〔54〕
AuNPs	癌胚抗原（CEA）	2.50×10^-15~1.00×10^-12	7.50×10^-16	—	〔55〕
NiNPs	乙醇	2.80×10^-3~2.80×10^-2	1.70×10^-3	3.10×10²	〔56〕
	葡萄糖	1.00×10^-5~1.00×10^-2	2.70×10^-6	1.04×10³	〔57〕
	甘油	2.30×10^-5~2.30×10^-4	1.03×10^-5	3.50×10⁴	〔56〕
	嘌呤	2.00×10^-4~2.00×10^-3	—	3.13×10²	〔58〕
	丙氨酸	5.90×10^-6~5.10×10^-4	1.00×10^-5	50	〔59〕
Ni-ND	葡萄糖	2.00×10^-7~1.20×10^-5	5.00×10^-7	1.20×10²	〔60〕
Ni-Pt	葡萄糖	2.00×10^-3~1.20×10^-2	5.00×10^-7	1.10×10³	〔49〕
Ni-Cu	葡萄糖	2.20×10^-5~1.83×10^-2	5.70×10^-6	1.01×10³	〔53〕
Ni-MG	葡萄糖	5.00×10^-4~1.55×10^-2	2.40×10^-7	6.61×10²	〔61〕
Ni-CNTs	葡萄糖	1.25×10^-6~4.90×10^-4 4.90×10^-4~6.79×10^-3	1.00×10^-6	1.64×10³ 1.30×10³	〔62〕
Ni（C）	葡萄糖	1.00×10^-3~4.00×10^-3 4.00×10^-3~1.00×10^-2	6.90×10^-7	1.13×10³ 4.20×10²	〔63〕
Au-Ni	葡萄糖	5.00×10^-6~3.20×10^-2	2.00×10^-6	1.23×10³	〔64〕
Au-Pt	葡萄糖	1.00×10^-5~7.50×10^-3	7.70×10^-6	—	〔50〕
Au@Ag	葡萄糖	5.00×10^-11~5.55×10^-7	3.50×10^-9	—	〔65〕
Cu	葡萄糖	1.00×10^-6~1.00×10^-2	8.00×10^-8	—	〔66〕
Cu	葡萄糖	2.00×10^-5~2.00×10^-3	2.00×10^-7	2.12×10³	〔67〕
Au-TiO₂	邻苯二酚	5.00×10^-6~2.00×10^-4	1.40×10^-6	5.16×10⁴	〔68〕
Bi	铅、镉	9.12×10^-9~1.10×10^-8	—	—	〔69〕
Au	DA、AA	5.00×10^-6~1.00×10^-3	8.00×10^-7	—	〔54〕
Au	As	1.30×10^-6~2.00×10^-5	2.70×10^-7	—	〔55〕
Ag	胆固醇	1.00×10^-5~7.00×10^-3	6.00×10^-6	49.6	〔44〕
介孔Pt（MPrPt）	H₂O₂	5.00×10^-6~4.90×10^-2	2.00×10^-6	—	〔70〕

修饰物	分析物	检测范围/（mol·L^-1）	检测限/（mol·L^-1）	灵敏度/（μA·L·mmol^-1·cm^-2）	参考文献
AuNPs	DA	5.00×10^-6~1.00×10^-3	8.00×10^-7	—	〔54〕
AuNPs	癌胚抗原（CEA）	2.50×10^-15~1.00×10^-12	7.50×10^-16	—	〔55〕
NiNPs	乙醇	2.80×10^-3~2.80×10^-2	1.70×10^-3	3.10×10²	〔56〕
	葡萄糖	1.00×10^-5~1.00×10^-2	2.70×10^-6	1.04×10³	〔57〕
	甘油	2.30×10^-5~2.30×10^-4	1.03×10^-5	3.50×10⁴	〔56〕
	嘌呤	2.00×10^-4~2.00×10^-3	—	3.13×10²	〔58〕
	丙氨酸	5.90×10^-6~5.10×10^-4	1.00×10^-5	50	〔59〕
Ni-ND	葡萄糖	2.00×10^-7~1.20×10^-5	5.00×10^-7	1.20×10²	〔60〕
Ni-Pt	葡萄糖	2.00×10^-3~1.20×10^-2	5.00×10^-7	1.10×10³	〔49〕
Ni-Cu	葡萄糖	2.20×10^-5~1.83×10^-2	5.70×10^-6	1.01×10³	〔53〕
Ni-MG	葡萄糖	5.00×10^-4~1.55×10^-2	2.40×10^-7	6.61×10²	〔61〕
Ni-CNTs	葡萄糖	1.25×10^-6~4.90×10^-4 4.90×10^-4~6.79×10^-3	1.00×10^-6	1.64×10³ 1.30×10³	〔62〕
Ni（C）	葡萄糖	1.00×10^-3~4.00×10^-3 4.00×10^-3~1.00×10^-2	6.90×10^-7	1.13×10³ 4.20×10²	〔63〕
Au-Ni	葡萄糖	5.00×10^-6~3.20×10^-2	2.00×10^-6	1.23×10³	〔64〕
Au-Pt	葡萄糖	1.00×10^-5~7.50×10^-3	7.70×10^-6	—	〔50〕
Au@Ag	葡萄糖	5.00×10^-11~5.55×10^-7	3.50×10^-9	—	〔65〕
Cu	葡萄糖	1.00×10^-6~1.00×10^-2	8.00×10^-8	—	〔66〕
Cu	葡萄糖	2.00×10^-5~2.00×10^-3	2.00×10^-7	2.12×10³	〔67〕
Au-TiO₂	邻苯二酚	5.00×10^-6~2.00×10^-4	1.40×10^-6	5.16×10⁴	〔68〕
Bi	铅、镉	9.12×10^-9~1.10×10^-8	—	—	〔69〕
Au	DA、AA	5.00×10^-6~1.00×10^-3	8.00×10^-7	—	〔54〕
Au	As	1.30×10^-6~2.00×10^-5	2.70×10^-7	—	〔55〕
Ag	胆固醇	1.00×10^-5~7.00×10^-3	6.00×10^-6	49.6	〔44〕
介孔Pt（MPrPt）	H₂O₂	5.00×10^-6~4.90×10^-2	2.00×10^-6	—	〔70〕

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