Ⅷ族过渡金属对电子级超纯水H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>强化去除特性与研究进展

doi:10.19965/j.cnki.iwt.2024-0114

摘要/Abstract

摘要：

在电子级超纯水的生产过程中，痕量H₂O₂主要由真空紫外线降解器产生的羟基自由基复合而成，会影响半导体材料清洗的某些特定工艺。将复相纳米催化技术应用于电子级超纯水制备系统，可以有效去除超纯水中微污染H₂O₂，是促进含O—O键活性氧物种快速解离的绿色清洁技术。简要阐述了微污染H₂O₂的产生及对半导体材料清洗工艺的影响，着重分析了Ⅷ族过渡元素中铂系金属纳米粒子对H₂O₂催化解离的反应途径和作用机理。还讨论了金属表面吸附构型、吸附能、电子结构以及载体化学性质、水中卤族阴离子等因素对纳米粒子强化去除特性的影响，综述了Ⅷ族过渡金属在超纯水生产、检测以及半导体工艺辅助系统的应用与研究进展，为超纯水新型反应体系的构建和水处理材料的研发及应用提供参考。

关键词: 电子级超纯水, 微污染控制, 金属纳米粒子, 分解活性

Abstract:

In the production process of electronic grade ultrapure water, trace H₂O₂ is mainly compounded by hydroxyl radicals generated by vacuum UV degradation devices, which can corrode certain specific processes of semiconductor materials surface cleaning. The application of multiphase nanocatalysation technology in advanced process semiconductor ultrapure water preparation system can effectively remove the micropollution H₂O₂ produced by vacuum ultraviolet irradiation, which is a green cleaning technology to promote the rapid dissociation of active oxygen species containing O—O bonds. The generation of micropollution H₂O₂ and its influence on the cleaning process of semiconductor materials were briefly discussed. The reaction pathway and mechanism of platinum series metal nanoparticles in group Ⅷ transition elements to catalyze H₂O₂ dissociation were analyzed. The effects of metal surface adsorption configuration, adsorption energy, electronic structure, carrier chemical properties, halogen anions in water and other factors on the enhanced removal characteristics of nanoparticles were also discussed. The application and research progress of group Ⅷ transition metals in ultrapure water production, detection and semiconductor assisted process systems were reviewed. The research provided reference for the construction of a new reaction system in ultrapure water process and the development and application of water treatment materials.

Key words: electronic grade ultrapure water, micropollution control, metal nanoparticles, decomposition activity

中图分类号:

TU991.2

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https://www.iwt.cn/CN/Y2024/V44/I7/57

图/表 8

表1 紫外光照射生成H₂O₂的基元反应及速率常数

Table 1 Elementary reactions and rate constant values related to formation of H₂O₂ by UV irradiation

基元反应	速率常数	反应编号
H₂O+hν ₁₈₅ $→$ ·OH+H·	$Φ H 2 O$ =0.33 mol/mol	式（1）
H₂O+hν ₁₈₅ $→$ ·OH+H⁺+e_aq ^-	$Φ H 2 O$ =0.045 mol/mol	式（2）
·OH+·OH $→$ H₂O₂	k=4.2×10⁹ L/（mol·s）	式（3）
H·+O₂ $→$ HO₂·	k=1.2×10¹⁰ L/（mol·s）	式（4）
HO₂·+HO₂· $→$ H₂O₂+O₂	k=8.3×10⁵ L/（mol·s）	式（5）
O₂+e_aq ^- $→$ O₂ ^·-	k=1.8×10¹⁰ L/（mol·s）	式（6）
HO₂·+O₂ ^·-+H₂O $→$ O₂+H₂O₂+OH^-	k=9.7×10⁷ L/（mol·s）	式（7）
HO₂·+H·→H₂O₂	k=2.0×10¹⁰ L/（mol·s）	式（8）

表1 紫外光照射生成H₂O₂的基元反应及速率常数

Table 1 Elementary reactions and rate constant values related to formation of H₂O₂ by UV irradiation

基元反应	速率常数	反应编号
H₂O+hν ₁₈₅ $→$ ·OH+H·	$Φ H 2 O$ =0.33 mol/mol	式（1）
H₂O+hν ₁₈₅ $→$ ·OH+H⁺+e_aq ^-	$Φ H 2 O$ =0.045 mol/mol	式（2）
·OH+·OH $→$ H₂O₂	k=4.2×10⁹ L/（mol·s）	式（3）
H·+O₂ $→$ HO₂·	k=1.2×10¹⁰ L/（mol·s）	式（4）
HO₂·+HO₂· $→$ H₂O₂+O₂	k=8.3×10⁵ L/（mol·s）	式（5）
O₂+e_aq ^- $→$ O₂ ^·-	k=1.8×10¹⁰ L/（mol·s）	式（6）
HO₂·+O₂ ^·-+H₂O $→$ O₂+H₂O₂+OH^-	k=9.7×10⁷ L/（mol·s）	式（7）
HO₂·+H·→H₂O₂	k=2.0×10¹⁰ L/（mol·s）	式（8）

图1 沿晶圆半径分布上的SiGe外延质量

Fig.1 SiGe epi quality at radius distribution of the wafer

图2 洁净金属表面H₂O₂分解反应途径示意

Fig.2 Schematic representation of reaction pathways for H₂O₂ decomposition on clean metal surfaces

图3 H₂O₂在Pd（111）表面解离形成H₂O的吸附构型

Fig.3 Adsorption configurations of H₂O₂dissociation into H₂O on Pd（111） surface

表2 H₂O₂氢化反应的基元步骤

Table 2 Elementary steps for hydrogenation of H₂O₂

基元步骤	步骤编号
H₂+* $→$ H₂*	5.1
H₂+ $→$ H+H	5.2
HOOH+ $→$ OH+OH	5.3
OH+OH+H* $→$ H₂O+OH+*	5.4
OH+H $→$ H₂O+	5.5
H₂O* $→$ H₂O+*	5.6

表2 H₂O₂氢化反应的基元步骤

Table 2 Elementary steps for hydrogenation of H₂O₂

基元步骤	步骤编号
H₂+* $→$ H₂*	5.1
H₂+ $→$ H+H	5.2
HOOH+ $→$ OH+OH	5.3
OH+OH+H* $→$ H₂O+OH+*	5.4
OH+H $→$ H₂O+	5.5
H₂O* $→$ H₂O+*	5.6

图4 不同反应介质对催化剂分解H₂O₂的影响（25 ℃）

Fig.4 Effect of different reaction media on decomposition of H₂O₂ on catalyst（at 25 ℃）

表3 两种水介质中卤化物负载的Pd⁰和PdO催化剂对H₂O₂的分解效率

Table 3 Results of the H₂O₂ decomposition in two aqueous reaction mediums over Pd⁰ and PdO halide supported palladium catalysts

掺入卤化物	催化剂本体Pd的化学状态	H₂O₂分解效率/%
无（0.03 mol/L H₃PO₄）	PdO	3.4
无（0.03 mol/L H₃PO₄）	Pd⁰	23.5
F^-（0.03 mol/L H₃PO₄）	PdO	1.6
F^-（0.03 mol/L H₃PO₄）	Pd⁰	68.9
Cl^-（0.03 mol/L H₃PO₄）	PdO	1.3
Cl^-（0.03 mol/L H₃PO₄）	Pd⁰	30.9
Br^-（0.03 mol/L H₃PO₄）	PdO	1.0
Br^-（0.03 mol/L H₃PO₄）	Pd⁰	6.5
Br^-（纯水溶剂）	PdO	5.3
Br^-（纯水溶剂）	Pd⁰	87.5

图5 两种类型的载钯树脂分解H₂O₂的拟合曲线

Fig.5 Decomposition of H₂O₂ by two types of supported palladium resins

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Enhanced removal characteristics and research progress of hydrogen peroxide in electronic grade ultrapure water by group Ⅷ transition metals

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